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高野 利夫; 野沢 幸男; 花田 也寸志; 小野 勝人; 金沢 浩之; 二瓶 康夫; 大和田 功
デコミッショニング技報, (42), p.41 - 48, 2010/09
日本原子力研究開発機構東海研究開発センター原子力科学研究所のホットラボは、昭和36年に建設され、機構内外における核燃料物質及び原子力材料の照射挙動の研究・開発に貢献してきたが、旧原研東海研究所において策定された「東海研究所の中期廃止措置計画」により、平成15年(2003年)4月から廃止措置を開始した。廃止措置は、鉛セルの解体・撤去,コンクリートケーブの汚染除去,管理区域の解除の順に行い、建家の一部は、所内の未照射核燃料物質の一括管理や大強度陽子加速器施設(J-PARC)の運転によって発生する放射化機器の一時保管施設として再利用する計画である。これまでに、鉛セル18基の解体・撤去作業が完了し、残り20基の鉛セルの解体・撤去作業として、セル内装機器の解体・撤去,汚染状況調査及びセル解体により発生する放射性廃棄物量の評価を行った。さらに、コンクリートケーブの汚染除去,建家の管理区域解除までを行う廃止措置全体計画に関する、基本的な考え方に基づいて作業手順を具体化するため、基本シナリオの策定を行った。
大橋 裕介; 浅沼 徳子*; 原田 雅幸*; 和田 幸男*; 松原 達郎; 池田 泰久*
Journal of Nuclear Science and Technology, 46(8), p.771 - 775, 2009/08
転換・濃縮施設で発生するウラン廃棄物の多くはUFで汚染されている。UFはイオン液体BMICl(1-buthyl-3-methylimidazolium chloride)にほぼ完全に溶解した。UFに汚染された金属廃棄物をBMIClによって除染した結果、想定したクリアランスレベル1Bq/g以下まで除染することができた。また、UFを溶解したBMIClについて、サイクリックボルタモグラムを測定した結果、UOへの還元につながるUOUOと推察される非可逆的還元波が見られた。
大和田 謙二; 藤井 保彦; 村岡 次郎*; 中尾 裕則*; 村上 洋一*; 野田 幸男*; 大隅 寛幸*; 池田 直*; 菖蒲 敬久; 礒部 正彦*; et al.
放射光, 21(2), p.87 - 96, 2008/03
常圧下で電荷不均化を示すNaVOの温度圧力相図上で「悪魔の花」が観測された。われわれは、X線構造解析的手法と電荷配列に敏感な共鳴X線回折法の相補利用により、低圧側と高圧側に現われる二つの基底状態の構造の関係を電荷配列も含めて明らかにした。その結果、二つの等価な電荷配列パターンがNaVOにおけるIsingスピンに対応し、それに付随する原子変位はIsingスピンに線型に結合したものであることがわかった。このことからNaVOにおいて、逐次電荷不均化による悪魔の花が実現されていると結論した。またわれわれは、競合する相互作用の起源がIsing spin-phonon結合によるものであると推測した。
大和田 謙二; 藤井 保彦; 村岡 次郎*; 中尾 裕則*; 村上 洋一; 野田 幸男*; 大隅 寛幸*; 池田 直*; 菖蒲 敬久; 礒部 正彦*; et al.
Physical Review B, 76(9), p.094113_1 - 094113_10, 2007/09
被引用回数:10 パーセンタイル:44.52(Materials Science, Multidisciplinary)ANNNI(Axial Next Nearest Neighbor Ising)物質, NaVOの基底状態C, C相の構造的関係をX線回折で調べた。C相の構造はC相の4層(AAA'A')の一つ(AもしくはA')で説明できることがわかった。ただし、原子変位は27%にまで押さえられる。一方、電荷秩序は完全に起きている。このことは電荷格子結合定数が圧力によって変わっていることを示しており、悪魔の相図を生み出す競合する相互作用比の変化の起源を考えるうえで興味深い。
稲見 俊哉; 大和田 謙二; 木村 宏之*; 渡辺 真史*; 野田 幸男*; 中村 裕之*; 山崎 朋秋*; 志賀 正幸*; 池田 直*; 村上 洋一
Physical Review B, 66(7), p.073108_1 - 073108_4, 2002/08
被引用回数:45 パーセンタイル:84.32(Materials Science, Multidisciplinary)BaVSの金属非金属転移はスピンや格子の長距離秩序を伴わないと長い間信じられて来た。われわれはX線回折実験をBaVS単結晶に対して行い、c軸を2倍にする超格子反射が転移点以下で存在することを見出した。最も確からしい空間群は2つのVサイトを含み、したがって電荷不均化がこの金属非金属転移の原因であると考えられる。
井澤 靖和*; 藤原 閲夫*; 須藤 収; 和田 幸男; 中島 信昭*
レーザー研究, 26(1), p.112 - 119, 1998/01
分子レーザー法の研究開発の現状についてまとめたのもであり、レーザー学会誌新年号寄稿原稿である。
和田 幸男; 小原 健司*
PNC TY8662 97-001, 83 Pages, 1997/05
本報告は、平成5年から平成8年度まで動燃事業団と電子技術総合研究とで実施した、核燃料サイクルにおける磁気分離技術の基礎的な共同研究成果の報告である。これらの研究では、超伝導磁石のような強磁場下の磁気分離技術として、磁気フィルター分離法による超微粒子の分離技術(清澄技術)と、液中溶存元素のクロマト的な元素の磁気分離技術の、核燃料サイクル工程への応用の可能性を評価した。
和田 幸男; 佛坂 裕泰*; 佐々木 聡; 冨安 博*
PNC TY8607 97-002, 158 Pages, 1997/05
本報告書は、平成4年から東京工業大学原子炉工学研究所の富安研究室と動燃事業団先端技術開発室とで継続的に進めている、光化学研究に関する平成8年度共同研究成果報告書である。本年度は昨年度に引き続き、アクチノイドおよびランタノイド元素の光化学分離および光励起量子効果利用に関する基礎研究を分担して行った。その結果、3M硝酸溶液中のPuおよびNpを光化学的に原子価調整し、TBP溶媒中に共抽出した後、選択的にNpだけを再び同じ3M硝酸溶液中に戻す、光化学逆抽出技術の原理実証に成功した。また、アクチノイドおよびランタニノイド元素の光化学的分離手段として可能性のある、これらの元素の大環状配位子錯体を用いた光励起一反応挙動実験を行った。その結果、多種類のLn3+を含む水溶液中の特定のLn3+錯体に固有な光吸収波長の光を照射することにより、そのLn3+を選択的に分離することが可能であると結論された。また、Cm3+の模擬物質として用いたEu3+に関する知見では、Eu3+と同程度の励起寿命と遥かに大きなモル吸光係数を持つCm3+に対しても適用可能であると推定された。
和田 幸男; 冨安 博*
PNC TY8607 97-001, 60 Pages, 1997/05
本報告は、平成4年度に東京工業大学原子炉工学研究所の富安研究室と動燃事業団先端技術開発室とで光化学研究関連について行った共同研究の成果報告書である。今年度の研究は、Np(V)とU(V)の不均化反応における光励起効果および硝酸と亜硝酸のアクチノイド元素との反応における光照射効果を調べた。その結果、Np(V)がNp(4)とNp(6)へ不均化反応する光励起効果は明確には確認できなかったが、Np(6)への光照射効果は確認された。U(5)の不均化反応はこの原子価の存在寿命が短いため確認することができなかった。しかし、U(4)からU(6)への光照射効果は顕著であった。また、硝酸溶液中での硝酸および亜硝酸によるアクチノイド元素の光励起反応効果は明確に判別できなかった。しかし、光照射効果は明確に確認された。
佐々木 聡; 和田 幸男; 冨安 博*
Proceedings of International Conference on Future Nuclear Systems (GLOBAL'97), p.1484 - 1489, 1997/00
本報告は、硝酸溶液中でのアクチニド元素の光溶液化学に関する基礎研究の成果から、硝酸溶液中のプルトニウムとネプツニウムの光化学的原子価調整とそれに引き続く溶媒抽出分離、共抽出及び溶媒からの逆抽出分離について、アクチニドの分離技術の観点からとりまとめたものである。さらにその反応メカニズムの解析から得た、光励起硝酸イオン性の効果及び溶液中での光原子価調整の原理について述べている。
明珍 宗孝; 小杉 一正; 和田 幸男; 山田 一夫; 清宮 弘; 石川 博久
PNC TN8410 96-071, 86 Pages, 1996/03
高レベル放射性物質研究施設(CPF)において有用金属回収試験(第4回ホット試験)を実施した。鉛抽出法と灰吹法を組み合わせた乾式元素分離法により不溶解残渣から白金族元素を回収する方法についての実証を行った。その結果、白金族元素を主成分とする合金粒を得た。
原田 秀郎; 中村 詔司; 加藤 敏郎; 和田 幸男
動燃技報, (97), p.132 - 136, 1996/03
長寿命核分裂生成核種の消滅処理評価を行うための基礎データ整備の一環として、放射性核分裂生成核種に対する中性子吸収断面積の精密測定が行われた。カドミウム・シールドがある場合と無い場合で原子炉中性子照射を行い、それぞれに対し、2種類の放射化検出器で中性子束がモニターされた。ターゲットからの強いガンマ線場中で核反応生成核からの微弱なガンマ線を測定するための計測システムが開発され、放射能測定に利用された。この結果、Cs、Sr、TcおよびIの熱中性子吸収断面積と共鳴積分値が510%という高い精度で測定された。
和田 幸男; 船坂 英之; 明珍 宗孝; 山本 和典; 原田 秀郎; 北谷 文人; 鈴木 政浩
PNC TN8100 96-005, 16 Pages, 1996/01
本資料は、先端技術開発室で現在実施している各種研究の内容と成果の概要および計画をまとめたものである。なお、各研究項目については、各々、投稿論文および社内報告資料として詳細に報告がなされているので、本資料はそれをダイジェスト版的にまとめたものである。
佐々木 聡; 和田 幸男
Proceedings of 2nd International Symposium on Global Environment and Nuclear Energy Systems (GENES-2), p.0 - 0, 1996/00
本報告は、硝酸溶液中でのアクチニド元素の光溶液化学に関する基礎研究の成果から、硝酸溶液中のプルトニウムとネプツニウムの光化学的原子価調整とそれに引続く分離・共抽出の実証、反応メカニズムの解析から結論を得た光励起硝酸イオン種の強い酸化力を利用した室温状態でのUO2粉末の光化学溶解の実証について、核燃料サイクル技術への応用を前提に、特にTRU・MOX燃料を対象にした先進リサイクルへの適用の観点からとりまとめたものである。
明珍 宗孝; 小杉 一正; 和田 幸男
Proceedings of 4th OECD/NEA OMEGA Information Exchange Meeting, 0 Pages, 1996/00
高レベル廃棄物中の不溶解残渣からの白金族元素等の有用金属回収に関する研究について、総合的に報告する。特に回収工程のうちの鉛抽出法、オゾン酸化処理法及び溶媒抽出法に関する試験結果を中心に発表する。
和田 幸男; 佐々木 聡
Proceedings of 4th OECD/NEA OMEGA Information Exchange Meeting, 0 Pages, 1996/00
本報告は核燃料技術開発部先端技術開発室において平成元年度から7年年度までに実施した硝酸溶液中のアクチニド元素の光化学技術に関する基礎研究成果である。硝酸溶液中のプルトニウムとネプツニウムの分離及び共抽出を目的とした光化学的原子価調整に係わる基礎実験を行い、これらの元素の分離及び共抽出の原理実証ができた。また、光化学反応メカニズム解析から結論を得た、光励起硝酸イオン種、NO3の強い酸化力を利用した室温状態でのUO2粉末の光化学溶解をはじめて原理実証した。なお、この報告書は第4回OECD/NEA群分離・消滅処理情報交換会議のフルペーパーです。
明珍 宗孝; 川瀬 啓一; 川口 浩一; 和田 幸男
PNC TN8410 95-235, 61 Pages, 1995/08
高レベル放射性物質研究施設(CPF)において実施した有用金属回収試験(第3回ホット試験)の試験データについてとりまとめた。
五位渕 孝幸*; 和田 幸男; 冨安 博*; 杉山 亘*
PNC TY8607 95-002, 197 Pages, 1995/05
(1)光(レーザ)溶液化学基礎実験と解析評価1.硝酸溶液中のNpの光酸化還元反応及び反応メカニズム解析・硝酸溶液中のネプツニウム(V)(Np(V))の光化学的反応挙動を、様々な実験条件下において研究した。光源は、水銀ランプと半導体レーザを用い、それらの光が石英セル中の2mlのNp硝酸溶液に照射された。その試験溶液中のNp原子価の光照射時間に対応する光化学的変化は、分光光度法により測定された。これらの光化学試験の変数は、光照射強度(0.02と1.5W/cm/SUP2)、照射光の波長範囲(紫外(250-400))、可視(400-600))と980nm)、硝酸濃度(1,3M)及び添加試薬の種類(ヒドロキシルアミン+ヒドラジンと尿素)であった。これらの試験結果から、原子価調整のための定量的なNp(V)の光酸化反応制御が、UV照射強度と添加還元剤の適切な条件を選択することにより、可能であると判断された。2.Pu、Npの光化学的原子価調整とその応用性研究・ピューレックス再処理プロセスに関係して、PuとNpの混合硝酸溶液からNpを分離するため、光化学的な方法が検討された。試験溶液中のPuとNpは光照射前にヒドロキシルアミンとヒドラジンにより、Pu(III)とNp(V)に調整され、各々の濃度は1x10-4と1x10-3であった。実験は水銀ランプ光の照射強度と硝酸濃度を変化させ実施された。これらの結果から、光化学的原子価調整法は、従来のNOx法によるPu(III)の再酸化工程技術の代替技術として、またPuとNpの分離のための調整法として可能性があることが解った。さらに定量的な量子効率の解析から、再処理工程への応用性について検討した。(2)光励起種の特異性の研究 ランタノイドのポリエーテル錯体の光励起と消光過程 大環状ポリエーテルには、Merck社製(cryp221、cryp222)、Kodak社製(DBC6)および東京化成製(BC5)の試薬を用いた。錯体の合成については、まず、無水のアセトニトリルに1mmolのランタノイド(III)硝酸塩6水和物を溶解した後、モレキュラーシーブを充填したソックスレー抽出器を用いて48時間環流し、次に、無水のアセトニトリルに等molの配位子を溶解した溶液を加えた。この溶液を減容し、ジエチルエーテルなどの非極性溶媒を大過剰加えて錯体を析出させた。この錯体の合成を、可視紫外吸収および赤外吸収スペクトルにより確認した。さらに、窒素ガスレーザーフラッシュフォトリシスにより、アセトニトリル中におけるユウロピウムポリエーテル錯体の発光寿命を決定した。
和田 幸男; 森本 恭一; 冨安 博*; 畠山 耕*
PNC TY8607 95-001, 37 Pages, 1995/05
(1)硝酸によるU(IV)の光酸化反応・硝酸溶液におけるウラン(IV)の酸化反応の速度論が光未照射と光照射(キセノンランプ)の条件下で研究された。反応速度に対する注目すべき光照射効果は420nmより短波長のUV領域の光によって観測された。これは硝酸イオンの励起が光増感効果にとって基本的に重要であることを示している。硝酸イオン大過剰下の擬一次プロットは光未照射、光照射の両方において直線から外れていく。ウラン(IV)は硝酸の還元によって生じた亜硝酸との反応によってさらに加速されたとし説明される。(2)TRU元素の光酸化還元反応については、PuとNpの混合硝酸溶夜中の水銀ランプ照射による各原子価の酸化還元反応挙動を、硝酸濃度および光照射強度を変化させ実験を行った。その結果ヒドロキシルアミン(HAN)とヒドラジン(HDZ)を添加した3N-HNO/SUB3溶液中においてPu(III)Pu(IV)にまたNp(V)はそのままの状態に維持できることが確認された。このことはPuとNpの相互分離ができる原子価に調整できたことを示すことになる。
明珍 宗孝; 川口 浩一; 和田 幸男
PNC TN8410 95-110, 56 Pages, 1995/05
使用済燃料の再処理溶解工程で発生する不溶解残渣から白金属元素等の有用金属を回収するプロセスにおいて、従来より検討してきた鉛抽出法の後工程として灰吹法(キューペレーション)を適用し鉛相から白金属元素を分離する方法に関して基礎的検討を実施した。鉛抽出によって白金属元素を抽出した鉛相から鉛のみを灰吹法によって除去し白金属元素を分解できれば、その後の相互分離工程の簡素化に大きく貢献できる。不溶解残渣に含まれる白金属元素元素はルテニウム、ロジウム及びパラジウムの3元素であり、これらの白金属元素の分離回収に灰吹法を適用した結果はこれまで報告されていない。本試験ではルテニウム、ロジウム及びパラジウムを抽出した鉛相への灰吹法の適用性を評価するための第一段階として、模擬不溶解残渣を用いて鉛抽出及び灰吹処理を行ったときの各元素の分離回収挙動を調べた。その結果、灰吹法がルテニウム、ロジウム及びパラジウムの鉛相からの回収に適用可能であり、各元素の回収率は9097%となることが明らかとなった。