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論文

Initial oxidation processes of ultrathin hafnium film and hafnium disilicide islands on Si(100)-2$$times$$1 surfaces studied using core-level X-ray photoelectron spectroscopy

垣内 拓大*; 山崎 英輝*; 塚田 千恵*; 吉越 章隆

Surface Science, 693, p.121551_1 - 121551_8, 2020/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:19.68(Chemistry, Physical)

光電子分光法を用いてSi(100)-2$$times$$1表面上のハフニウム(Hf)超薄膜の酸化を調べた。金属Hfは急速に酸化され二酸化ハフニウム(HfO$$_{2}$$)とその亜酸化物に変化した。界面のHfSi成分は、O$$_{2}$$とほとんど反応しなかった。これらの事実は、Hf/Si(100)薄膜の初期酸化において金属Hfの存在が重要であることを示唆している。873Kから973Kにアニールした後、低価数のHf亜酸化物は完全に酸化されてHfO$$_{2}$$になった。アニール温度が約1073Kに達すると界面のSiO$$_{2}$$と極薄HfO$$_{2}$$から酸素が完全に除去された。そして、極薄HfO$$_{2}$$層が島状ハフニウムシリサイド($$i$$-HfSi$$_{2}$$)に変化し、Si(100)-2$$times$$1表面上に形成された。$$i$$-HfSi$$_{2}$$は298KでO$$_{2}$$とわずかに反応した。Si(100)-2$$times$$1表面の初期酸化とは対照的に、$$i$$-HfSi$$_{2}$$は優先的に酸化された。

論文

STM-induced SiO$$_{2}$$ decomposition on Si(110)

矢野 雅大; 魚住 雄輝*; 保田 諭; 朝岡 秀人; 塚田 千恵*; 吉田 光*; 吉越 章隆

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 16, p.370 - 374, 2018/08

Real-time scanning tunneling microscope (STM) measurements are performed during the thermal decomposition of an oxide layer on Si(110). Voids in which only oxide is removed are formed during the real-time measurements, unlike the thermal decomposition in which bulk Si is desorbed with oxide. Analysis of the STM images reveals that the measurement induces the decomposition of the oxide layer resulting from electron injection into the defect sites. The activation energy of thermal decomposition decreases by 0.4 eV in the range of 700-780$$^{circ}$$C.

論文

Characterization of SiO$$_{2}$$ reduction reaction region at void periphery on Si(110)

矢野 雅大; 魚住 雄輝*; 保田 諭; 塚田 千恵*; 吉田 光*; 吉越 章隆; 朝岡 秀人

Japanese Journal of Applied Physics, 57(8S1), p.08NB13_1 - 08NB13_4, 2018/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:9.42(Physics, Applied)

We have observed time evolution of morphology and electronic state of oxide Si(110) during reduction process. We found metastable area and state by means of scanning tunneling microscope (STM) and X-ray photoemission spectroscopy (XPS), respectively.

口頭

放射光XPSによるSi(100)2$$times$$1へのCH$$_{3}$$Cl吸着反応の研究

塚田 千恵; 吉田 光; 岡田 美智雄*; 吉越 章隆; 矢板 毅

no journal, , 

SiやAlの酸化物で構成される粘土鉱物から放射性Csをハロゲン化物として脱離する方法を検討しているが、その脱離反応のメカニズムは不明である。我々は粘土鉱物とハロゲン系ガスの反応モデルとしてSi基板とCH$$^{3}$$Clを選び、並進運動エネルギーを変化させたCH$$^{3}$$Cl分子線照射によるCs/Si基板での反応解明を目的としている。本研究では第一段階として、CH3ClのSi(100)2$$times$$1に対する反応を放射光XPSで調べたが、CH$$^{3}$$やClでSiダイマー原子に吸着したと考えられる。

口頭

液中プラズマ法で作製したAuナノ粒子のCs吸着剤への応用検討

塚田 千恵; 吉田 光; 小川 智史*; 吉越 章隆; 八木 伸也*; 矢板 毅

no journal, , 

溶液中の放射性Cs$$^{+}$$を高密度・高効率に捕集可能な吸着剤として、液中プラズマ法で作製した清浄表面を持つAuナノ粒子に着目した。我々は、CsをAuナノ粒子表面に吸着させる、もしくは、L-システインをナノ粒子表面に吸着させた後にそのシステインとCsを相互作用させる、という捕集方法を考えた。後者の方法の試料に対する放射光XPSの結果から判断して、Auナノ粒子表面のシステインのCOOH基がCsと相互作用していると示唆された。

口頭

Cu$$_{3}$$Pd(111)合金表面の初期酸化過程

津田 泰孝*; 牧野 隆正*; 塚田 千恵; 吉越 章隆; 福山 哲也*; 岡田 美智雄*

no journal, , 

酸化は腐食過程の中でも最も主要なものの一つである。Cu$$_{3}$$Pd合金は触媒作用を持つことで知られ、その表面酸化過程が注目される。本発表では、Cu$$_{3}$$Pd(111)表面について、分子ビームを使った初期酸化過程を詳細に調査した。その場光電子分光測定はSPring-8 BL23SUの表面化学装置にて行った。Arスパッターとアニール後の単結晶Cu$$_{3}$$Pdを使った。酸素雰囲気への曝露酸化に比べて、分子ビームによる酸化は反応性が高くなることが分かった。また、基板温度の上昇に伴い表面原子拡散が起きることが示唆された。

口頭

放射光XPSによるSi(100)2$$times$$1へのCH$$_{3}$$Cl吸着反応の研究

塚田 千恵; 吉田 光; 岡田 美智雄*; 吉越 章隆; 矢板 毅

no journal, , 

CH$$_{3}$$Clを用いた粘土鉱物中のCs除去反応を期待して、主要構成元素の一つであるSi表面におけるCH$$_{3}$$Cl分子吸着反応と吸着状態を放射光光電子分光によって調べた。Si(100)表面においてC$$_{3}$$Clが、CH$$_{3}$$とClに解離吸着することを高分解能光電子スペクトルで明らかにしたので報告する。

口頭

超音速分子線を用いたCu(111)表面におけるエチレン分子の反応

牧野 隆正*; 津田 泰孝*; 塚田 千恵; 吉越 章隆; 岡田 美智雄*

no journal, , 

エチレン分子と金属表面との相互作用は脱水素化反応などの様々な触媒反応において非常に重要である。本研究では、エチレン分子の解離反応を理解するため、超音速分子線をCu(111)表面に照射し、照射後の表面を放射光XPSで調べた。並進エネルギー2eVの分子線を、表面温度300Kで照射したとき、ピーク強度が増大し、またピーク位置が高結合エネルギーにシフトしていることがわかった。吸着状態や反応の表面温度依存性に議論する予定である。

口頭

超熱エネルギー酸素分子によるCu$$_{3}$$Pt(111)表面の酸化過程

津田 泰孝*; 牧野 隆正*; 塚田 千恵; 吉越 章隆; 福山 哲也*; 岡田 美智雄*

no journal, , 

酸化は腐食過程の中でも最も主要なものであり、その理解は耐腐食性材料開発に重要である。本研究では、Cu$$_{3}$$Pt(111)表面の初期酸化過程を大型放射光施設SPring-8 BL23SUに設置された表面化学反応解析装置を用いて調べた。清浄表面に並進エネルギー2.3eVの超音速酸素分子線を照射し、酸化後の表面を放射光X線光電子分光で分析した。Cu L$$_{3}$$M$$_{4.5}$$M$$_{4.5}$$オージェ電子スペクトルおよびCu-2p XPSスペクトルから、表面銅酸化物が生成することがわかった。一方、Pt-4f XPSスペクトルから、Pt酸化物生成の成長は見られなかった。また、同じ露出量で比較したとき、Cu$$_{3}$$Pd(111)表面はCu$$_{3}$$Au(111)表面と比べて酸化反応性が低いことがわかった。

口頭

XPS analysis for Cs adsorbed on L-cysteine/Au nanoparticle

塚田 千恵*; 吉田 光; 小川 智史*; 吉越 章隆; 八木 伸也*; 矢板 毅

no journal, , 

福島において、土壌および水中の放射性Csの除染が求められている。バルクに比べて高い表面積密度を有することから金ナノ粒子(AuNPs)はCs吸着剤として魅力的である。液中プラズマによって作製したAuNPsは、ほぼ清浄性を保って分散する。そしてAuNPs上に高密度でLシステインが吸着することが知られており、Lシステイン中の-COO-とCs+イオンとの相互作用を利用した吸着が期待できる。本研究では、CsのAuNPsへの吸着を調べた。Cys/AuNPはNa1sピークが観測されたが、CsCl/Cys/AuNPでは観測されなかった。また、Cs 3$$d_{5/2}$$ピークは、Cys/AuNPには観測されず、CsCl/Cys/AuNPには観測された。これらの結果から、Cys/AuNP上のNa$$^{+}$$イオンは、CsCl水溶液中でCs+によって置き換わったと推定される。Cys/AuNPとCsCl/Cys/AuNPには、O 1sピークが観測された。ここで、CsCl/Cys/AuNPのピーク位置が、Cys/AuNPに比べてより高結合エネルギー側にあったので、Cs+によって置き換わったことによって-COO-の分極が増加したと推察される。

口頭

Synchrotron light analyses for gold nanoparticles fabricated by CsCl aqueous solution

塚田 千恵*; 吉田 光; 小川 智史*; 吉越 章隆; 八木 伸也*; 矢板 毅

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故からの回復にとって、土壌および冷却水からの放射性セシウムの効率的な除去が重要である。吸着剤やCs除去法として、効果的な分離能力、リサイクルが可能であることに加えて省エネルギー特性が要求される。ここでは、溶液プラズマ法によって作成される金ナノ粒子(AuNPs)に注目する。本研究の目的は、塩化セシウム水溶液における溶液プラズマ法によって形成されるAuNPsの表面化学状態を解明することである。シンクロトロン光を使った分析から、Cs-Cl-Au結合が2段階で進むことがわかった。(1) CsとCl原子は、AuNPs表面(Cs-AuとCl-Au結合)に吸着、(2) Au原子はAuNPs表面に結合する。

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