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論文

地球科学分野における加速器質量分析を活用した研究の最前線

本多 真紀

Journal of the Mass Spectrometry Society of Japan, 70(4), p.282 - 283, 2022/12

https://doi.org/10.5702/massspec.S22-77

加速器質量分析(AMS)における計測技術と化学分離技術の発展によって、AMSで$$^{244}$$Pu (半減期8.1$$times$$10$$^{7}$$年)、$$^{60}$$Fe (半減期2.62$$times$$10$$^{6}$$年)、$$^{90}$$Sr (半減期28.9年)の高感度分析が可能になった。これによって、例えば海底堆積物の一種である鉄・マンガンクラスト中の$$^{244}$$Puを分析した研究では、これまでは核実験由来の$$^{244}$$Puに埋もれていた、太陽系外から飛来した$$^{244}$$Puの定量に成功した。更に、$$^{244}$$Puは中性子星合体などで生成されることを明らかにする等、重元素の起源となる天体サイト(生成場)の解明に繋がる研究成果を得た。本トピックスでは$$^{244}$$Pu,$$^{60}$$Fe,$$^{90}$$Srについて、AMSを活用した研究の最前線を紹介する。

論文

Challenging studies by accelerator mass spectrometry for the development of environmental radiology; Status report on the analysis of $$^{90}$$Sr and $$^{135}$$Cs by AMS

本多 真紀; Martschini, M.*; Wieser, A.*; Marchhart, O.*; Lachner, J.*; Priller, A.*; Steier, P.*; Golser, R.*; 坂口 綾*

JAEA-Conf 2022-001, p.85 - 90, 2022/11

https://doi.org/10.11484/jaea-conf-2022-001

加速器質量分析(AMS)は、原子核実験で主に利用させれてきたタンデム加速器に質量分析を組み合わせた分析法である。AMSの測定対象は半減期が10$$^{3}$$-10$$^{8}$$年の放射性核種である。この程度の半減期の放射性核種に対しては、その放射能を測定するよりも、その質量を測定する手法の方が10$$^{3}$$-10$$^{6}$$倍の感度で測定可能である。この特徴を利用してAMSは地球惑星科学、原子力分野等の研究に幅広く適応されている。様々な研究の中でもWallner et al. (2021, 2016)は地球惑星科学の分野で優れた成果を得ている。彼らは環境試料に含まれる$$^{60}$$Feと$$^{244}$$Puの超高感度分析に成功した。これらは天体内で起こる中性子の連続捕獲(r-process)によって生成される放射性核種である。この他に、発表者らの最新の研究ではレーザーによる同重体分離とAMSとを組み合わせた新AMSシステム(ウィーン大学VERA)による環境試料中の$$^{90}$$Srと$$^{135}$$Csの超高感度分析に成功した。環境中の$$^{90}$$Sr測定手法としては娘核種$$^{90}$$Yのミルキングによる$$beta$$線測定が依然主力であるが、本成果によってAMSが実用的な新規分析法となることが示された。本発表では$$^{90}$$Srと$$^{135}$$Csを中心に超高感度分析の技術開発の現状を報告する。

論文

Novel $$^{90}$$Sr analysis of environmental samples by ion-laser interaction mass spectrometry

本多 真紀; Martschini, M.*; Marchhart, O.*; Priller, A.*; Steier, P.*; Golser, R.*; 佐藤 哲也; 塚田 和明; 坂口 綾*

Analytical Methods, 14(28), p.2732 - 2738, 2022/07

https://doi.org/10.1039/D2AY00604A
 被引用回数：2 パーセンタイル：45.92(Chemistry, Analytical)

環境放射線学の発展に資するために加速器質量分析装置(AMS)による高感度$$^{90}$$Sr分析法を開発した。AMSの利点は、$$^{90}$$Sr/$$^{88}$$Srの原子比が10$$^{-14}$$の様々な環境試料を簡単な化学分離で分析できることである。本研究では$$^{90}$$Sr濃度が既知の3種類のIAEA試料(コケ土、動物の骨、シリアの土壌:各1g)を分析し、化学分離とAMS測定の妥当性を評価した。$$^{90}$$Srの測定は、優れた同重体分離性能を有するウィーン大学のイオンレーザーインターアクション質量分析装置(ILIAMS)と組み合わせたAMSシステムで実施した。$$^{90}$$SrのAMSにおける$$^{90}$$Zrの同重体干渉は、まず化学分離によって除去された。Sr樹脂と陰イオン交換樹脂を用いた2段階のカラムクロマトグラフィーにおけるZrの分離係数は10$$^{6}$$であった。試料中に残存する$$^{90}$$ZrはILIAMSによって効率的に除去された。この簡単な化学分離で一般的な$$beta$$線検出よりも低い検出限界$$<$$0.1mBqを達成した。$$^{90}$$Sr濃度に関して本研究のAMS測定値とIAEAの公称値が一致したことから、AMSによる新規の高感度$$^{90}$$Sr分析は土壌や骨の高マトリクス試料に対しても信頼できることを示した。

論文

Developing accelerator mass spectrometry capabilities for anthropogenic radionuclide analysis to extend the set of oceanographic tracers

Hain, K.*; Martschini, M.*; G$"u$lce, F.*; 本多 真紀; Lachner, J.*; Kern, M.*; Pitters, J.*; Quinto, F.*; 坂口 綾*; Steier, P.*; et al.

Frontiers in Marine Science (Internet), 9, p.837515_1 - 837515_17, 2022/03

https://doi.org/10.3389/fmars.2022.837515
 被引用回数：11 パーセンタイル：96.12(Environmental Sciences)

Vienna Environmental Research Accelerator (VERA)における加速器質量分析(AMS)の最近の大きな進歩は、検出効率向上とアイソバー抑制向上であり、環境中の極微量の長寿命放射性核種を分析する可能性を開くものである。これらの核種は$$^{233}$$U, $$^{135}$$Cs, $$^{99}$$Tc及び$$^{90}$$Srであり、通常は安定して海水中に溶存していることから、海洋混合・循環や放射性物質の広がりを研究する海洋トレーサーへの適応が重要になる。特に、同位体比$$^{233}$$U/$$^{236}$$Uと$$^{137}$$Cs/$$^{135}$$Csは元素分別の影響を受けないため、放出源の特定に有力なフィンガープリントであることが我々の研究によって実証されている。検出効率の向上により、10Lの海水試料で主要長寿命アクチニド$$^{236}$$U, $$^{237}$$Np, $$^{239,240}$$Pu, $$^{241}$$Amに加え、非常に稀な$$^{233}$$Uを分析することが可能となり、北西太平洋におけるアクチノイドの典型的な深度プロファイルを得ることに成功した。特に$$^{90}$$Sr分析に関しては、IAEAの標準物質(例えばIAEA-A-12)を用いて我々の新しいアプローチが海洋学的研究へ応用可能であることを示した。我々の推定では、$$^{90}$$Srと$$^{135}$$Csそれぞれの分析に必要な海水はわずか(1-3)Lである。

論文

福島第一原子力発電所事故後10年間の陸域における$$^{129}$$Iの研究成果まとめ

本多 真紀

地球化学, 55(4), p.176 - 192, 2021/12

https://doi.org/10.14934/chikyukagaku.55.176

ヨウ素129 ($$^{129}$$I)は半減期1570万年で$$^{129}$$Xeに壊変する放射性核種である。地球環境中に存在する$$^{129}$$Iの分析を通じた研究は、惑星科学や地球科学の分野だけでなく、近年では原子力分野においても重要な役割を果たしている。特に2011年3月に発生した福島第一原子力発電所の事故では、広範囲にわたる$$^{131}$$Iの分布及び土壌沈着量を推計し、事故初期の内部被ばく線量評価に貢献した。これは近年の$$^{129}$$I関連の研究における最も大きな研究成果の1つである。今後は、陸から河川への$$^{129}$$Iの移行や、海域での事故由来の$$^{129}$$Iの輸送メカニズムを解明する研究、水生生物等への濃縮を調査する研究が進んでいくと予想される。本稿では筆者が注力してきた研究(土壌中の$$^{129}$$Iの動態)を中心に、事故から10年間の様々な研究で得られた成果を報告する。

論文

$$^{60}$$Fe and $$^{244}$$Pu deposited on Earth constrain the r-process yields of recent nearby supernovae

Wallner, A.*; Froehlich, M. B.*; Hotchkis, M. A. C.*; 木下 哲一*; Paul, M.*; Martschini, M.*; Pavetich, S.*; Tims, S. G.*; Kivel, N.*; Schumann, D.*; et al.

Science, 372(6543), p.742 - 745, 2021/05

https://doi.org/10.1126/science.aax3972
 被引用回数：40 パーセンタイル：96.93(Multidisciplinary Sciences)

鉄よりも重い元素の半分は、極短時間に無数の中性子を捕獲する過程(r過程)によって生成される。理論的研究によって、このr過程の物理的な条件や基礎課程は明らかになってきているが、その天体サイトと元素合成量に関してはいまだに議論の的で、超新星爆発や中性子星合体などが候補に挙がっている。我々のグループでは、太平洋で採取したマンガンクラスト試料から太陽系外起源の超微量の$$^{60}$$Fe(半減期260万年)と$$^{244}$$Pu(半減期8,060万年)を加速器質量分析で定量した。$$^{60}$$Feは主に巨大質量の星が爆発(超新星爆発)してその一生を終えるときに形成・放出される一方で、$$^{244}$$Puはr過程のみで生成される。$$^{60}$$Feの分析結果からは過去1,000万年の間に太陽系近傍で起こった2つの異なる重力崩壊型の超新星爆発による$$^{60}$$Feの地球への流入があったことが明らかになった。$$^{244}$$Pu/$$^{60}$$Feの流入比は、どちらの重力崩壊型の超新星爆発でも同様の値であった。$$^{244}$$Puの分析結果から求めた$$^{244}$$Puの地球への流入量は、超新星爆発がr過程を支配していると仮定した理論予想値よりも低かった。つまり本研究結果は、超新星爆発がr過程を支配しているのではなく、中性子星合体など他の寄与があることを示唆している。

論文

A Sensitive method for Sr-90 analysis by accelerator mass spectrometry

笹 公和*; 本多 真紀; 細谷 青児*; 高橋 努*; 高野 健太*; 落合 悠太*; 坂口 綾*; 栗田 沙緒里*; 佐藤 志彦; 末木 啓介*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(1), p.72 - 79, 2021/01

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1801530
 被引用回数：8 パーセンタイル：71.58(Nuclear Science & Technology)

Strontium-90 ($$^{90}$$Sr) is one of the most important fission products due to the potential health risks of its uptake and retention in the human body. Conventional analysis techniques involve beta-counting, which requires ingrowth of $$^{90}$$Y over a period of two weeks or more. Accelerator mass spectrometry (AMS) has the potential to shorten the analysis time while offering a lower limit of detection than beta-counting. Here, Sr in samples was recovered as SrF$$_{2}$$ to provide sufficient negative ions in the caesium-sputtering ion source. In the sample preparation step, 95-98% of Sr was recovered and 99-100% of Zr removed by ion-exchange separation. Sr recovery was $$sim$$30% in the precipitation process, and this can be improved. The recovered $$^{90}$$Sr was mixed with PbF$$_{2}$$ at an SrF$$_{2}$$:PbF$$_{2}$$ weight ratio of 4:1. A maximum 500 nA beam current of Sr$$_{3}$$ ions was obtained from SrF$$_{2}$$ samples. A five-anode gas ionization detector was used to avoid isobaric interference from $$^{90}$$Zr. The $$^{90}$$Sr/Sr atomic ratio background of $$sim$$6 $$times$$ 10$$^{-13}$$ (equivalent to $$sim$$3 mBq $$^{90}$$Sr) was comparable with that achieved at other AMS facilities. Good linearity $$^{90}$$Sr/Sr atomic ratios was obtained from 1.75 $$times$$ 10$$^{-10}$$ to 3.38 $$times$$ 10$$^{-9}$$. Suitable techniques for sample preparation and measurement were thus achieved for $$^{90}$$Sr analysis by AMS.

論文

福島原発周辺土壌中の$$^{36}$$Clの深度・蓄積量分布

太田 祐貴*; 末木 啓介*; 笹 公和*; 高橋 努*; 松中 哲也*; 松村 万寿美*; 戸崎 裕貴*; 本多 真紀*; 細谷 青児*; 高野 健太*; et al.

JAEA-Conf 2018-002, p.99 - 102, 2019/02

https://doi.org/10.11484/jaea-conf-2018-002

福島第一原子力発電所事故により放出された放射性核種に長寿命の$$^{36}$$Cl(半減期: 30.1万年)がある。$$^{36}$$Clは放射性廃棄物の処理の際に土壌中における高い移動能と相まって重要な核種である。しかし、土壌中では無機塩素(Clinorg)が有機塩素(Clorg)に変換・保持されることで、その移動の機構は不明である。本研究では、汚染地域の無機$$^{36}$$Clの深度分布を得ることで$$^{36}$$Clの動態を検討し、事故による$$^{36}$$Cl汚染の程度を検討した。また、5cm表土に含まれる$$^{36}$$Clについても検討した。2017年における深度分布では、$$^{36}$$Cl濃度は表層で最も高くなり、深度とともに緩やかに減少した。一方で、$$^{36}$$Cl/Clはほぼ一定(平均値: 3.24$$pm$$0.55 ($$times$$10$$^{-12}$$))の値を示した。事故前の$$^{36}$$Cl/Clと比べると$$^{36}$$Cl/Clの増加を示し、事故由来の$$^{36}$$Clは土壌3.6g/cm$$^{2}$$(=5cm深)より深く移動していることが分かった。

口頭

福島原発事故以降の河川における溶存態と底質土のセシウム同位体比変化

富田 涼平*; 松中 哲也*; 本多 真紀*; 佐藤 志彦; 松村 万寿美*; 高橋 努*; 坂口 綾*; 松崎 浩之*; 笹 公和*; 末木 啓介*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故により拡散した放射性核種は降雨などの影響を受けて地上に沈着した。原子力発電所から200km離れた千葉県東葛地域の河川底質土からも原子力発電所由来の放射性核種が検出されており、我々は地点毎に河川水溶存態中放射性セシウム$$^{137}$$Csや放射性ヨウ素$$^{129}$$I、それらの安定同位体濃度を測定した。特にセシウムに関して特徴的な変化が観測された。本流と比較して低いセシウム同位体比($$^{137}$$Cs/$$^{133}$$Cs)を示す利根川河川水の注水によって本流の溶存態中$$^{137}$$Cs/$$^{133}$$Cs比が一時的に大きく減少していた。一時的に減少した$$^{137}$$Cs/$$^{133}$$Cs比は河口に向けて移動している間に徐々に上昇する変化が観測された。この溶存態中$$^{137}$$Cs /$$^{133}$$Cs比の上昇には底質土が大きく寄与していると考え、底質土から逐次抽出によりCsの抽出を行い、各フラクションの$$^{137}$$Csと$$^{133}$$Csを定量し、溶存態との比較を行った。結果、速い速度で底質土と溶存態との平衡に達することが示唆された。

口頭

加速器質量分析法を用いた$$^{90}$$Sr測定の試み

細谷 青児*; 笹 公和*; 高橋 努*; 本多 真紀*; 佐藤 志彦; 高野 健太*; 落合 悠太*; 山口 晃司*; 末木 啓介*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故によって放出された$$^{90}$$Sr(T1/2=28.79yr)について、迅速な測定技術開発の要望が増加している。しかしながら液体シンチレーションを用いた従来の$$^{90}$$Srの定量には2週間以上かかり、大量の試料を定量するのは困難である。新たにICP-MSで の$$^{90}$$Srの迅速測定手法が実用化されたが、福島第一原子力発電所事故に起因する$$^{90}$$Srの放出量を定量するには不十分である。そこで加速器質量分析法(AMS)を用いた$$^{90}$$Srの測定手法を確立することによって、迅速かつ高感度な$$^{90}$$Srの定量を開発中であり、本発表ではその途中経過について報告する。

口頭

6MVタンデム加速器による$$^{90}$$Sr-AMS

細谷 青児*; 笹 公和*; 高橋 努*; 本多 真紀*; 佐藤 志彦; 高野 健太*; 落合 悠太*; 末木 啓介*

no journal, , 

AMSによる$$^{90}$$Srの分析法が確立されることによって高感度かつ迅速な分析法の開発を試みた。標準試料からのSrF$$^{3-}$$ビーム引き出すことができ、国内初となる$$^{90}$$SrのAMSによる検出に成功した。同重体$$^{90}$$Zrの分離については5枚電極型$$Delta$$E-E検出器を用いて、検出器ガス(イソブタンガス)の圧力を約30Torrに調整することにより同重体$$^{90}$$Zrとの分離が最大になることが分かった。現在解析中であるが、バックグラウンドは$$^{90}$$Sr/Sr~10$$^{-12}$$前半から10$$^{-13}$$後半を見込んでいる。

口頭

加速器質量分析法によるストロンチウム90の迅速定量法の開発

笹 公和*; 細谷 青児*; 本多 真紀*; 高橋 努*; 佐藤 志彦; 高野 健太*; 落合 悠太*; 末木 啓介*

no journal, , 

ストロンチウム90($$^{90}$$Sr)は、ウランやプルトニウムなどの核分裂生成物であり、原子力発電所での事故や1950年代に実施された大気圏内核実験により、環境中に供給された放射性核種である。しかし、純$$beta$$線放出核種の$$^{90}$$Sr分析には複雑な化学操作と時間が掛かるため、迅速な定量手法の開発が求められている。本研究では、$$^{90}$$Srを加速することで、物質(検出器内のガス)中でのエネルギー損失差を利用して妨害となる同重体(同重分子や$$^{90}$$Zrなど)と分離識別して、直接的に検出器により計数を行う手法を開発した。

口頭

加速器質量分析による$$^{90}$$Srの測定実現に向けた研究

本多 真紀; Martschini, M.*; Marchhart, O.*; Priller, A.*; Steier, P.*; Golser, R.*; 坂口 綾*; 末木 啓介*

no journal, , 

大気圏内核実験や福島第一原子力発電所の事故由来の$$^{90}$$Srによる環境・生物への長期的な影響を明らかにするとともに、今後の原子力災害に備え様々な性質をもつ環境試料に対し$$^{90}$$Srを効率的に分析する必要がある。本研究では、優れた感度と同重体分離能力を有する加速器質量分析(AMS)を用いて$$^{90}$$Srを測定するための一連の化学処理方法を構築するとともに、その処理方法による標準環境試料の$$^{90}$$Sr分析から測定性能等について報告する。

口頭

環境放射能学の発展を目指したAMSにおけるアプリケーションの開拓; $$^{90}$$Srと$$^{135}$$Cs AMSの実用化に向けた研究

本多 真紀; Martschini, M.*; Lachner, J.*; Marchhart, O.*; Wieser, A.*; Priller, A.*; Steier, P.*; Golser, R.*; 坂口 綾*

no journal, , 

人工放射性核種である$$^{90}$$Sr(28.79年)及び$$^{137}$$Cs(30.1年)の環境動態調査において、更なる研究の発展を目指して、廃棄物・環境安全研究グループでは加速器質量分析(AMS)による新規の$$^{90}$$Sr, $$^{135}$$Cs(230万年)分析法の開発を進めてきた(長半減期の$$^{135}$$Csは$$^{137}$$Csのプロキシとして利用する)。AMS法の利点は簡略な化学分離で微量の$$^{90}$$Srと$$^{135}$$Csを分析可能なことである。$$^{90}$$Srに関しては、IAEAが頒布している$$^{90}$$Sr濃度既知の放射能環境標準物質等から、2日程度で完了する化学分離でSrF$$_{2}$$ターゲットを調製し、ウィーン大学VERAで$$^{90}$$Srを測定した。その結果、$$beta$$線測定に匹敵する検出限界$$<$$0.1mBqを得た。更に環境試料中$$^{90}$$Srの検出にも成功し、環境試料へ適応できることが示された。一方で$$^{135}$$Cs AMSは測定においていくつか課題があるため、試験測定を進めている。

口頭

レーザー光脱離法を活用した環境試料中$$^{90}$$Srの加速器質量分析

本多 真紀; Martschini, M.*; Marchhart, O.*; Steier, P.*; Golser, R.*; 坂口 綾*

no journal, , 

加速器質量分析(AMS)は加速器を用いた応用研究で比較的新しい分析化学である。考古学において年代測定に利用される$$^{14}$$Cの他、原子力発電所や加速器施設の放射化物の廃棄時の環境影響評価に利用される$$^{36}$$Clなどが国内において測定されている。近年は既存のAMSシステムにレーザー光脱離法などの同重体を分離する新たな分析化学的な技術を組み合わせ、性能向上およびAMSにおける新規核種の測定を可能にしてきた。本発表では主に、ウィーン大学の3MV AMSに装備されているレーザー光脱離法を活用した、$$^{90}$$Srの高感度分析技術の開発成果を発表する。更に、日本の施設での$$^{90}$$Sr AMS実現可能性について議論する。

口頭

原子力発電所周辺で採取した環境試料中$$^{90}$$Srの加速器質量分析

本多 真紀; Martschini, M.*; Steier, P.*; Golser, R.*; Kanivets, V.*; Rahman, I. M. M.*; 山崎 信哉*; 坂口 綾*

no journal, , 

加速器質量分析(AMS)を活用した$$^{90}$$Srの新たな分析方法では、従来の$$beta$$線検出法よりも優れた検出限界(1/10の$$<$$0.1mBq)を達成した。本研究では、様々な性状をもつ環境試料に対するAMS法の適用性を実証するため、本研究ではチョルノービリ原子力発電所の冷却水供給池から採取した不純物を多く含む水試料を分析した。本報告会では水試料の$$^{90}$$Sr/$$^{88}$$Sr原子数比($$beta$$線検出器とICP-MSによる評価)、予想検出限界、分析方法を報告する。今後は、水試料の$$^{90}$$Sr濃度(Bq/L)に関してAMS法と$$beta$$線検出法とで比較することで、AMS法の適応性を示す予定である。

口頭

Frontiers of challenging studies in geoscience utilizing accelerator mass spectrometry

本多 真紀; Martschini, M.*; Lachner, J.*; Wieser, A.*; Marchhart, O.*; Steier, P.*; Golser, R.*; 坂口 綾*

no journal, , 

近年AMSに加速したイオンとレーザー(光子)の相互作用を利用する同重体の効果的な除去手法を導入することによって、測定可能核種が拡大している。本発表では、本手法を導入したAMSによって世界に先駆けて測定に成功した研究例として、IAEA等から取得したサンプル中の$$^{90}$$Srと$$^{135}$$Csの測定について、その分析技術の概要、測定結果、残された課題を発表する。また本手法の地球化学分野における適用可能性(水圏における$$^{90}$$Sr分布調査等のニーズや適用可能な環境試料の範囲)についても言及する。

口頭

Analysis of $$^{90}$$Sr in environmental samples at the attogram-level by accelerator mass spectrometry

Martschini, M.*; 本多 真紀; Merchel, S.*; Winkler, S.*; Golser, R.*

no journal, , 

純$$beta$$線放出核種であるために$$^{90}$$Srの定量分析は煩雑で時間がかかる。従来の加速器質量分析(AMS)法による$$^{90}$$Srの検出限界は、同重体$$^{90}$$Zrの干渉が主な原因で、$$beta$$線検出法の一般的な検出限界3mBqと同程度であった。ウィーン大学のAMS施設で実施している、世界的にユニークなイオンレーザー相互作用質量分析法(ILIAMS)は$$^{90}$$Zrをイオンレーザーとリアクションガスで効果的に除去するため、このイオンレーザー相互作用による同重体除去システムを装備していない従来のAMSシステムよりも$$^{90}$$Srの検出限界は優れている($$<$$0.1mBq)。本研究では極限条件(例えば$$mu$$Bq/gの低濃度、グラムオーダーの試料量)の環境試料であるサンゴ等の$$^{90}$$Sr分析を試みた。検出限界$$<$$0.1mBqを下げるために、大気圏内核実験由来の$$^{90}$$Sr汚染がほとんど無い古い年代のサンゴからSrを精製し(Sr担体)、環境試料の化学分離を実施し、AMSで$$^{90}$$Srを測定した。分析の結果、検出限界$$<$$0.03mBq($$^{90}$$Sr/Sr$$<$$5$$times$$10$$^{-16}$$、$$beta$$線検出法の1/100)を達成した。本研究で達成した検出限界は、1mgのSrターゲットに含まれる$$^{90}$$Sr量2agに相当する。本発表では少量の一般環境試料中$$^{90}$$Srの高感度分析に成功した最新の成果を主に報告する。

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