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U/
U isotopic analysis of trace uranium in safeguards environmental samples using multicollector inductively coupled plasma mass spectrometry富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
Journal of the American Society for Mass Spectrometry, 35, p.1178 - 1183, 2024/05
U-236は原子炉内における中性子照射により生成される人工放射性核種であるため、保障措置上重要な核種の1つである。しかしながら、サブナノグラム程度のウラン量では、 U量が少ないため、10
レベルのU/U比を測定することは困難であった。本研究では、これら同位体比の測定を可能にするため、マルチコレクタ型ICP-MSを用いた高感度ウラン同位体比測定法を開発した。まず、測定溶液量を10分の1としシグナル強度を高め、全量をICP-MSに導入する。次に、マルチコレクタによる測定の利点を生かし、空気が混入する試料導入時及び消耗時以外のすべての測定データを使用し、それぞれの同位体の全計数から同位体比を求めた。開発したこの手法をIRMM-184ウラン同位体標準溶液のU/U比測定に適用した結果、得られた同位体比は、不確かさ(
=2)の範囲内で保証値と一致した。また、本手法を用いることにより、不確かさを従来法よりも10倍改善することができた。
F勝又 哲裕*; 鈴木 涼*; 佐藤 直人*; 小田 良哉*; 本山 慎吾*; 鈴木 俊平*; 中島 護*; 稲熊 宜之*; 森 大輔*; 相見 晃久*; et al.
Chemistry of Materials, 36(8), p.3697 - 3704, 2024/04
ペロブスカイト型酸窒化物のBaFeOFを高圧合成によって作製した。得られた物質はSHGシグナルが観測されたことから自発分極の存在を示唆していたため、分極発現機構を放射光高エネルギーX線回折で調べた。得られた2体相関分布関数をフィットした結果、方位の異なる局所的な分極発現機構を見出した。BaFeOFは磁性材料でもあるため、磁気ドメインと強誘電ドメインが共存していると考えられる。
富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
放射化学, (48), p.1 - 15, 2023/09
二次イオン質量分析法は酸素などのイオンビームを試料に照射することで試料の構成元素から放出されたイオンを質量分析する手法である。この手法は僅かなイオンであっても高感度の計測が可能であり、極微量の元素の同位体比分析に広く用いられる。我々は高分解能を有する二次イオン質量分析装置を用いて、ウランを主とした核物質を含む微小粒子の同位体組成分析技術を開発するとともに、IAEAが原子力施設等の立ち入り査察で採取した試料に含まれるウラン粒子の同位体組成を日本のIAEAネットワーク分析所として分析し、その結果を報告している。本稿では、二次イオン質量分析法の解説と従来型の二次イオン質量分析装置から始まり、現在、主流となっている大型二次イオン質量分析装置が開発されるまでの二次イオン質量分析法を使用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する分析技術の発展について、我々が行った分析技術開発の成果を中心に述べる。
宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 安田 健一郎
Isotope News, (786), p.22 - 25, 2023/04
IAEAが核不拡散条約に基づき、IAEAに未申告の原子力活動を探知するための技術としてIAEAが実施している「保障措置環境試料」の分析について、技術的な側面から概要を述べるとともに、国際協力の一環として日本のIAEAネットワーク分析所として活動している原子力機構の分析技術について解説する。特に微小核物質粒子の検知および核物質の同位体組成分析技術に焦点を当てて解説する。
大石 一城*; 五十嵐 大輔*; 多々良 涼一*; 河村 幸彦*; 廣井 孝介; 鈴木 淳市*; 梅垣 いづみ*; 西村 昇一郎*; 幸田 章宏*; 駒場 慎一*; et al.
Journal of Physics; Conference Series, 2462, p.012048_1 - 012048_5, 2023/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.21(Physics, Applied)Hard carbon is the most common anode material for Na-ion battery. The structure of the hard carbon and the dynamics of Na-ion in hard carbon were studied with small- and wide- angle neutron scattering and muon spin relaxation technique. The neutron scattering revealed the increase of interlayer distance between graphenes and decrease of the size of nanopores with increasing sodium intercalation in hard carbon. The muon spin relaxation revealed that a systematic increase in the field fluctuation rate with increasing temperature evidenced a thermally activated sodium diffusion. Assuming the two-dimensional diffusion of Na-ion in the graphene layers, the self-diffusion coefficient of Na-ion was estimated to be 2.6
10
cm
/s at 310 K, with a thermal activation energy of 39(7) meV.
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.108 - 113, 2022/11
ウラン粒子に対するSIMS分析では最初に粒子自動測定(APM)を行う。APMを行うことで試料台上に存在するウラン粒子の個数とその位置や、どの程度の濃縮度であるかを知ることができる。APMは測定範囲350
m四方に酸素イオンビームを短時間照射する同位体比測定を座標を移動しながら繰り返すことで試料台全体の様子を網羅していくが、その精度や確度は試料の状態の影響を大きく受ける。そこで、試料の前処理で行っている加熱処理の温度がウラン二次イオンの発生効率やウラン水素化物の生成量、粒子の結晶性等に与える影響を調べ、APMに適した条件を求めた。得られた実験結果を元に試料の状態に応じた粒子分析スキームを作成した。実験により800
Cの加熱処理は350Cと比較してウラン二次イオンの検出量が33%まで低下し、ウラン水素化物の生成も4倍となる結果が得られた。ラマン分光分析によって800Cの加熱は結晶性の向上に繋がることがわかったが、二次イオンの発生効率を低下させるような変質が引き起こす悪影響の方が顕著であり、今回の実験では350Cによる加熱が適した加熱条件であるとわかった。
富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.154 - 158, 2022/11
保障措置環境試料に含まれるウラン粒子中の存在度の低いウラン同位体(
U及び)を精密に測定することは、施設の原子力活動を検認するうえで重要である。本研究では、これら存在度の低いウラン同位体の測定技術を開発するために使用するウラン模擬粒子の作成方法を検討した。ウランの代用としたルテチウム溶液を粒子母体である多孔質シリカビーズを効果的に含浸させる方法を検討した。走査型電子顕微鏡で粒子の含浸状態を観察した結果、シリカビーズと溶液をPFA棒で混合するよりも時間をかけて静かに含浸させる方法が含浸粒子を効果的に作成できることが分かった。
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2021-2, p.146 - 150, 2021/12
大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)を使用したウラン粒子のスクリーニング測定(APM)は広い測定領域に複数の粒子を収め、測定範囲内に存在する個々の粒子の座標と同位体組成の情報を得る連続測定である。特に高濃縮の粒子を含むAPMではウラン粒子表面の水素化物生成比が高い場合にU$測定値$=
U
H+U$真値$となる影響を受けてUの存在率が見かけ上高くなる。APMでは個々の粒子から得られる二次イオンが少ないため正確な水素化物補正ができず、この影響でウラン全体に対するUの存在率が見かけ上低下する問題が起きる。そこでAPMの測定前に一定時間だけイオンビームを照射することでウラン粒子表面の水素化物生成比の低減を試みた。また、粒子表面を十分にスパッタしやすいマニピュレーション-APM(APM-mani)についても実験を行い、水素化物を効果的に低減できるスクリーニング条件を検討した。
朝倉 和基; 下村 祐介; 堂野前 寧; 阿部 和幸; 北村 了一; 宮越 博幸; 高松 操; 坂本 直樹; 磯崎 涼佑; 大西 貴士; et al.
JAEA-Review 2021-020, 42 Pages, 2021/10
JAEA-Review-2021-020.pdf:2.95MB
原子力の研究開発施設から発生する放射性廃棄物の処理処分は、取り扱う核燃料物質や材料が多種多様なこと等を踏まえ、放射能濃度を求める必要がある。大洗研究所は、廃棄物を処理する施設のみならず、廃棄物を発生させる施設も含め、埋設処分を見据えた検討に着手している。本報告書は、大洗研究所内で発生する放射性廃棄物の埋設処分に向けて、主要課題のひとつである放射能濃度評価手法について、令和2年度の検討結果を取りまとめたものである。
鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 328(1), p.103 - 111, 2021/04
被引用回数：3 パーセンタイル：43.41(Chemistry, Analytical)保障措置のためのウラン粒子の精製年代分析技術を開発した。ウランの精製年代は、粒子中のウランとトリウムを化学分離したのち、シングルコレクタ型誘導結合プラズマ質量分析計を用いて
Th/
U原子個数比を測定することにより得た。粒子中のTh及びUの原子個数の定量は、既知量のU濃縮同位体標準物質及びその標準物質にUの娘核種として含まれる
Thをスパイクとして用いて行った。精製年代既知(精製からの経過年: 61年)の二種類の同位体標準物NBL U-850及びU-100のウラン粒子を用いて分析を行ったところ、得られた推定精製年代はそれらの標準物質の参照精製年代と良く一致した結果であった。さらに、単一のU-850ウラン粒子を用いて分析を行った結果、推定精製年代は参照精製年代から-28年
2年のずれの範囲内で得ることができた。
長江 大輔*; 阿部 康志*; 岡田 俊祐*; 大甕 舜一朗*; 若山 清志*; 細井 駿*; 鈴木 伸司*; 森口 哲朗*; 天野 将道*; 上岡 大起*; et al.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 986, p.164713_1 - 164713_7, 2021/01
被引用回数：5 パーセンタイル：63.04(Instruments & Instrumentation)An electrostatic time-of-flight detector named E-MCP has been developed for quick diagnostics of circulating beam and timing measurement in mass spectrometry at the Rare-RI Ring in RIKEN. The E-MCP detector consists of a conversion foil, potential grids, and a microchannel plate. Secondary electrons are released from the surface of the foil when a heavy ion hits it. The electrons are accelerated and deflected by 90 toward the microchannel plate by electrostatic potentials. A thin carbon foil and a thin aluminum-coated mylar foil were used as conversion foils. We obtained time resolutions of 69(1) ps and 43(1) ps (standard deviation) for a 
Kr beam at an energy of 170 MeV/u when using the carbon and the aluminum-coated mylar foils, respectively. A detection efficiency of approximately 90% was obtained for both foils. The E-MCP detector equipped with the carbon foil was installed inside the Rare-RI Ring to confirm particle circulation within a demonstration experiment on mass measurements of nuclei around 
Ge produced by in-flight fission of uranium beam at the RI Beam Factory in RIKEN. Periodic time signals from circulating ions were clearly observed. Revolution times for Ge, 
Ga, and 
Zn were obtained. The results confirmed successful circulation of the short-lived nuclei inside the Rare-RI Ring.
F and comparison of the structure among perovskite-type oxyfluorides勝又 哲裕*; 鈴木 涼*; 佐藤 直人*; 鈴木 俊平*; 中島 護*; 稲熊 宜之*; 森 大輔*; 相見 晃久*; 米田 安宏
Journal of Solid State Chemistry, 279, p.120919_1 - 120919_8, 2019/11
被引用回数：10 パーセンタイル：55.44(Chemistry, Inorganic & Nuclear)A new perovskite-type fluoride, BaInOF was synthesized and compared with other perovskite-type oxyfluorides. The atomic size of anions influences on the local structure and the average structure obtained from the refinement of the diffraction pattern is the cubic for most perovskite-type oxyfluorides.
富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
no journal, ,
保障措置環境試料や地球化学試料の分析では、極微量のウラン(U)やプルトニウム(Pu)を測定する。ICP-MSによる測定では、測定試料中に不純物元素が多量に存在すると、それらがアルゴンや酸素と結合して測定目的の同位体と同質量の分子イオンを形成し、正確な同位体比測定を妨害する。本研究では、正確な保障措置環境試料分析を目的として、MC-ICP-MSを用いた正確な極微量U及びPu同位体比測定に影響を及ぼす分子イオンの同定及びその影響の定量的評価を行った。U同位体については、質量数233でIr、質量数234, 235及び236でPtによる顕著なスペクトル干渉が確認された。これらは、主に
Ir
Ar, 
PtAr, 
PtAr及び
PtArによると考えられる。仮に1 ppbの天然U(IRMM184, U/U: 5.3110
)を含む溶液中にPtが0.4ppb含まれているとすると、分子イオンの妨害により約2倍高いU/U値になると概算される。一方、Pu同位体については、質量数244でPb(
PbAr)によるスペクトル干渉が確認されたが、その他の元素に由来する明瞭な干渉は確認されなかった。
富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
no journal, ,
環境試料中に存在する微小ウラン粒子に対する同位体比をマルチコレクター型大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)で正確に分析するためには、ウラン同位体組成が既知のウラン標準粒子を用いて、感度やマスバイアスの違いなどを補正することが必要である。ウランを含む標準粒子の製造は同位体組成が既知のウラン標準溶液のエアロゾルを乾燥させて得る手法を主として用いている。しかし、霧状のウラン標準溶液から粒子を製造するには特殊な設備が必要であり、容易に製造することができないため、入手可能な標準粒子の同位体組成は限定されてしまう。そこで、ウラン同位体標準溶液を多孔質の微細シリカ粒子に浸透させることで同位体標準粒子と同等の試料を作成する簡便な方法を発案するとともに、LG-SIMSにおける同位体標準粒子として利用することを目指した。得られた含浸シリカ粒子をガラス状炭素の試料台に乗せて、LG-SIMSの二次イオンイメージ機能を用いてウランを含む粒子の位置を特定したのち、ウラン同位体組成を測定した。含侵粒子のウラン同位体組成測定結果は、同位体標準溶液の保証値に対して標準偏差の1
範囲で一致する良好な結果が得られた。このことから、本実験から既存の標準溶液を利用して簡便な方法でウラン同位体の測定標準粒子を作成することが可能となった。
澤幡 哲司; 玉置 裕一; 磯崎 涼佑; 鈴木 隆太; 赤田 雅貴; 鈴木 尚; 米澤 諒真; 藤島 雅継; 水越 保貴; 坂本 直樹
no journal, ,
核燃料使用施設における設備機器の経年劣化に対応した保守管理を実現するため、高経年化リスクアセスメントを開発しているが、これまで行われてきた保全対象設備の抽出・細分化によるリスクの特定及び故障発生時の影響等を考慮したリスク分析に加え、リスク評価プロセスを追加し、リスクポイント最大値との比較等を行うことで、設備機器の重要度によらず、保守対応の必要性・優先度を詳細に検討することが可能となった。また、本評価手法を実際の設備に適用することで、施設の維持管理を改善できる見通しが得られた。
鈴木 剛*; 相馬 涼*; 澤井 圭*; 川端 邦明; 武村 史朗*; 高橋 悟*; 山城 秀之*
no journal, ,
本成果報告では、無線センサネットワークによる海中モニタリングシステムにおける通信性能の評価実験と結果について報告した。
廣内 大助*; 松多 信尚*; 石山 達也*; 杉戸 信彦*; 竹下 欣宏*; 水谷 光太郎*; 安江 健一*; 藤田 奈津子; 澤 祥*; 道家 涼介*; et al.
no journal, ,
神城断層は糸魚川-静岡構造線活断層帯の最北部を構成する活断層であり、地表で確認できる長さは小谷村南部から大町市北部の木崎湖南までの約27kmに及ぶ。神城断層では2014年にM6.7の長野県北部の地震が発生し、白馬村北城から神城の約9kmに渡って断続的に地表地震断層が出現し、その上下変位量は最大で約1mに達した。発表者らは2014年に出現した地震断層やその延長部において、神城断層の過去の活動履歴を調査し、累積変位を示す完新世の変動地形の情報と合わせて、神城断層が過去にどのような地震を引き起こしてきたのかを明らかにすることを目的とした調査を実施している。その中で2014年地震のような規模の地震が、いわゆる固有地震とどのような関係にあるのか、また今回活動しなかった区間を含めた活動時期や地震規模を議論することを目指している。平成29年度は白馬村北城の白馬駅東方地点において、トレンチ掘削調査を実施した。
富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
no journal, ,
原子力関連分野における二次イオン質量分析(SIMS)装置の利用法の一つとして、保障措置を目的とした環境試料中の核燃料物質を含む微粒子の同位体組成分析が挙げられる。IAEAは、原子力施設内に立入査察を行った際、施設の壁や床から採取した拭き取り試料(保障措置環境試料)に含まれるウラン微小粒子の同位体組成を分析することで、未申告の原子力活動が行われていないことを確認している。試料の分析はIAEAが認定したネットワーク分析所で行われ、我々の研究グループでは、試料分析・結果報告を行いつつ、分析の課題克服や極微量分析技術の開発を進めている。本講演ではIAEAのネットワーク分析所の一つである原子力機構高度環境分析研究棟(CLEAR)における我々の分析活動や、IAEA保障措置環境試料中の極微量核物質の分析技術について紹介する。さらには、SIMSによる粒子分析技術において、これまでに得られた開発成果をIAEA試料分析に対してどのように応用しているのかについても紹介する。
玉置 裕一; 磯崎 涼佑; 鈴木 隆太; 赤田 雅貴; 澤幡 哲司; 米澤 諒真; 藤島 雅継; 水越 保貴; 坂本 直樹
no journal, ,
高経年化した核燃料物質使用施設の保全活動に用いた安全評価手法について、これまでの活動実績と改善計画をもとに、設備機器の高経年化リスク評価フローを検討した。設備機器の故障発生時の影響を多角的に数値化し、経年化の影響を加味することで、掲示変化を定量的に把握できるようにした。また、設備機器が機能喪失に至ると想定されるリスクポイントを最大に設定することで、機能喪失までの期間を見極め、計画的な保全に資することとした。これら検討の結果、補修課題の再発を考慮した設備機器の評価管理の見通しを得た。
安田 健一郎; 鈴木 大輔; 富田 純平; 富田 涼平; 宮本 ユタカ
no journal, ,
粒子の形状が観察できないほど極微小なプルトニウムやウラン及びプルトニウムが混在している粒子の、ウランやプルトニウムの同位体比を効率的に測定する手法の開発がIAEAの行う保障措置活動において求められている。本研究グループではそのニーズに対応するため、両元素の存在を視覚的に判別するトラック法に基づく手法と、同位体組成の分析中に粒子の加熱温度を変えることで化学分離を用いることなく表面電離型質量分析法(TIMS法)によって同位体組成を高精度に分析する連続加熱昇温法を開発した。トラック法において、それぞれの元素に対して特徴的に反応する検出材を使うことで、粒子がどの元素を含んでいるのかを視覚的に判別するだけでなく、1つの粒子を検出・採取し測定時に元素分離することで、効率的かつ手軽に両元素の同時分析を可能にした。本発表では、開発した技術の概要とそれに基づく測定の例を報告する。
