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報告書

高レベル放射性物質研究施設における放射性廃液の安定化処理

小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 柴田 淳広; 野村 和則

JAEA-Technology 2021-007, 27 Pages, 2021/06

JAEA-Technology-2021-007.pdf:2.43MB

放射性物質取扱施設である高レベル放射性物質研究施設(CPF: Chemical Processing Facility)では、過去の試験や分析で発生した多種の廃液をホットセル及びグローブボックス内で保管してきた。2015年7月より、保管されている放射性廃液について、管理方法の適正化を図るべく、実廃液の安定化処理を進めている。また、分析廃液等の多種多様な試薬が混在する廃液については安定化処理が非常に困難であるため、大学等と共同でSTRAD(Systematic Treatments of Radioactive liquid wastes for Decommissioning)プロジェクトを発足させ、処理技術の研究開発を進めている。これらの実績は、他の放射性物質取り扱い施設においても保管する廃液の処理をより効率的かつ安全に進められることが期待できる。本書は、CPFで安定化処理を実施した実廃液の処理方法及び処理状況に関して報告するものである。

論文

STRAD project for systematic treatments of radioactive liquid wastes generated in nuclear facilities

渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 神谷 裕一*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103090_1 - 103090_8, 2019/11

AA2019-0193.pdf:1.29MB

 被引用回数:6 パーセンタイル:75.46(Nuclear Science & Technology)

A new collaborative research project for systematic treatments of radioactive liquid wastes containing various reagents generating in nuclear facilities was started from 2018 initiated by Japan Atomic Energy Agency. The project was named as STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project. Tentative targets to be studied under the project are aqueous and organic liquid wastes which have been generated by experiments and analyses in a reprocessing experimental laboratory of JAEA. Currently fundamental studies for treatments of the liquid wastes with complicated compositions are underway. In the STRAD project, process flow for treatment of ammonium ion involved in aqueous waste was designed though the inactive experiments, and decomposition of ammonium ion using catalysis will be carried out soon. Adsorbents for recovery of U and Pu from spent solvent were also developed. Demonstration experiments on genuine spent solvent is under planning.

論文

Stabilization processing of hazardous and radioactive liquid wastes derived from advanced aqueous separation experiments for safety handling and management of waste

中原 将海; 渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 本山 李沙; 柴田 淳広; 野村 和則; 梶並 昭彦*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.66 - 70, 2019/09

高レベル放射性物質研究施設では、先進湿式分離試験に由来する多種多様な有害性及び放射性液体廃棄物が発生する。そのため、これらを安全に取り扱い及び管理するために安定化処理を行う必要がある。今回は、これらの溶液に含まれる有害物質の沈殿処理若しくは酸化処理、核物質回収のための溶媒抽出による分離、フリーズドライ法を用いた濃縮処理について報告する。

論文

Actinides recovery from irradiated fuel for SmART cycle

佐野 雄一; 渡部 創; 中原 将海; 粟飯原 はるか; 竹内 正行

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

CPFにおいて照射済燃料から数gのMAを回収し、AGFにおいてMA含有MOX燃料を製造した後、常陽において照射試験を行うSmARTサイクル構想を進めている。本報告では、CPFで実施したMAを含むアクチニド回収に係る研究開発について、過去実施した溶媒抽出法及び抽出クロマトグラフィによるアクチニド回収技術をレビューするとともに、SmARTサイクルの一環として実施した各方法によるアクチニド回収試験の概要をまとめた。

論文

Research of process to treat the radioactive liquid waste containing chloride ion generated by pyroprocessing plant in operating

多田 康平; 北脇 慎一; 渡部 創; 粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 3 Pages, 2017/09

塩化物イオン(Cl)を含む放射性廃液は、乾式再処理のプロセス制御における化学分析によって生成される。この廃液を海洋に排出するためには、Clを分離してU, Puを回収する必要がある。本研究では、AgCl沈殿法と抽出クロマトグラフィー法を組み合わせてClを分離し、U, Puを回収した。沈殿試験の結果、UおよびPuが試験後に共沈しないことが分かった。固相抽出試験の結果、95%のPuが液体廃棄物から回収されたことがわかった。Uの濃度が十分でないため、Uについての$$alpha$$放射能を分析することは困難であった。これらの結果は、これらのプロセスが廃液を海に排出する可能性を有することを示した。

論文

Characterization of the insoluble sludge from the dissolution of irradiated fast breeder reactor fuel

粟飯原 はるか; 荒井 陽一; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.279 - 284, 2016/12

BB2015-3214.pdf:0.31MB

 被引用回数:3 パーセンタイル:92.19

Insoluble sludge is generated in reprocessing process. Actual sludge data, which had been obtained from the dissolution experiments of irradiated fuel of fast reactor "Joyo" were reevaluated especially from the view point of the characterization of sludge. The yields of sludge were calculated from the weight and there were less than 1%. Element concentrations of sludge were analyzed after decomposing by alkaline fusion. As the results, molybdenum, technetium, ruthenium, rhodium and palladium accounted for mostly of the sludge. From their chemical compositions and structure analyzed by XRD show good agree that main component of sludge is Mo$$_{4}$$Ru$$_{4}$$RhPdTc regardless of the experimental condition. At the condition of reprocessing fast breeder fuel, it is indicated that molybdenum and zirconium in dissolved solution is low, therefore zirconium molybdate hydrate may not produce abundant amount in the process.

論文

Simulation study of sludge precipitation in spent fuel reprocessing

竹内 正行; 粟飯原 はるか; 中原 将海; 田中 耕太郎*

Procedia Chemistry, 21, p.182 - 189, 2016/12

BB2016-0225.pdf:0.61MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:71.18

再処理溶液での沈殿挙動を評価するため、電解質熱力学モデルによるシミュレーション技術の開発を実施した。シミュレーション結果については、非放射性の10元素共存の模擬高レベル放射性廃液や3元素共存系のPu-Mo-Zr溶液での実験結果と比較し、その信頼性を検証した。その結果、シミュレーションと実験結果は沈殿物の大部分がモリブデン酸ジルコニウム二水和物であることを示しており、シミュレーション結果は実験系における沈殿物の化学形態や量のデータを良く再現していた。以上より、本研究では熱力学シミュレーションが再処理溶液からの沈殿状況を評価する有効なツールであることを示した。

論文

Influence of contaminants from spent fuel pools at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station on the reprocessing process

粟飯原 はるか; 北脇 慎一; 野村 和則; 田口 克也

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1076 - 1083, 2015/09

The water in the spent fuel pools at TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Station contains sea water and rubbles. When the spent fuels stored in the pools will be reprocessed, it has possibility that these contaminants enter the reprocessing process with the spent fuels. Therefore it is meaningful to estimate the influence of contaminants on reprocessing process in advance. The purpose of this study is to evaluate the behavior and influence of contaminants on the extraction process of spent fuel reprocessing by using simulated contaminants. Contaminants were dissolved into the heated nitric acid and solvent extraction using TBP was performed to obtain distribution ratios. The estimated amount of contaminants accompanied with the spent fuel is low values and solvent extraction tests showed that the distribution ratios of every major element were very low in any case. Also to evaluate the influence of sulfate and chloride ions on uranium and plutonium extraction, Ce(IV) was used for simulated Pu to predict extraction behavior. And then U and Pu test was conducted in order to confirm the simulated test result. Obtained distribution ratio suggests that contaminants will not affect the extraction process.

口頭

吸光光度法によるヒドラジン定量法の改良

粟飯原 はるか; 比内 浩; 中島 靖雄

no journal, , 

再処理工程試料や福島第一原子力発電所の放射性滞溜水に含まれるヒドラジンの定量法を改良した。分析にはp-ジメチルアミノベンズアルデヒド吸光光度法を用い、呈色試薬であるp-ジメチルアミノベンズアルデヒド(以下p-DMBA)溶液の試薬を変更することにより共存成分の影響を減らし幅広い試料に対応できるよう検討を行った。結果としてp-DMBA溶液の酸は塩酸,硫酸,硝酸いずれも分析に用いることができた。最も吸光度が安定なのは塩酸系であり、共存成分からの影響は硝酸系が最も少なかった。また、溶媒をエタノールから水に変更することも可能で、水溶媒の場合感度が低下するが硝酸系の安定性は増した。以上より試料中の共存成分によってp-DMBA溶液の酸を使い分けることが可能となり、溶媒を水にすることにより試薬の安定性を増すことができた。

口頭

二座配位抽出剤による被覆管溶解成分の抽出挙動

粟飯原 はるか; 駒 義和; 竹内 正行; 小泉 務; 小山 真一; 高木 一成*

no journal, , 

フェライト系被覆管の高速炉燃料を再処理する場合には被覆管成分の溶解による影響を評価しておく必要がある。高放射性廃液から被覆管主成分であるFeとCrを分離除去することが廃棄物低減の観点から有効と考えられるため、硝酸溶液からのFeとCrの分離に関し二座配位抽出剤による溶媒抽出を検討した。Cr(VI)を抽出するため、硝酸溶液中でCr (III)を酸化調整する検討を行い、Ce(IV)による酸化並びに定電位電解による酸化によって90%以上の収率でCr(VI)に酸化することができた。溶媒抽出の検討ではリン系抽出剤CMPO、アミド系抽出剤DMDBTDMAと比較のためにTBP及びTOPOを用い、Fe(III), Cr(VI), Nd及びCeを含む硝酸溶液系からの分配比を求めた。Cr(VI)はCMPO, DMDBTDMAとTOPOにより抽出が可能であった一方Fe(III)は抽出されなかった。模擬高レベル放射性廃液からの抽出では、希土類やZr等の分配比が高いためにCrの有効な分配比を得られなかった。CrとFeを分離するためには、あらかじめ希土類等を除去する段階的な分離の必要性が示唆された。

口頭

再処理工程におけるスラッジ生成挙動に関する基礎研究,2; 28元素模擬廃液を用いたスラッジの性状評価

粟飯原 はるか; 竹内 正行; 小泉 務; 村尾 綾子*; 三村 均*

no journal, , 

再処理工程内で発生し得る不溶解性残渣(スラッジ)について、工程の安定運転のためにその性状を把握する必要がある。高レベル廃液の析出物性状を調査するため、これまでにコールド条件でMo, Zr, Teを中心とした3, 5, 10元素を含む模擬廃液から析出した沈殿物の調査を行った。本件ではより実際の条件に近づけるため高レベル廃液に含まれる28元素系のコールド模擬溶液を用いて加熱試験を行い、析出したスラッジの詳細な分析から析出挙動や構成物についての評価を実施した。その結果28元素系では速やかに析出が進行した。また、加熱中の溶液濃度の減少及びXRD分析の結果から析出物の主要化合物は3, 5元素系と同様にモリブデン酸ジルコニウム(ZMH)であることが確認された。しかしFT-IRやラマン分光からはZMH以外の沈殿も示唆され、3, 5元素系に比べTeの析出割合の減少が見られた。析出物中のMoとZrの割合もZMHの比とは異なるため、3, 5元素系ではTeはZMHとともに析出し、28元素系では析出物中のZMHの割合が低下したことから併せてTeの析出割合も低下した可能性がある。

口頭

モリブデン酸ジルコニウム生成におけるプルトニウムの挙動

中原 将海; 粟飯原 はるか; 竹内 正行; 中島 靖雄; 小泉 務

no journal, , 

モリブデン酸ジルコニウムの析出におけるPuの同伴挙動を調べるため、Pu溶液にZr及びMoを添加し、モリブデン酸ジルコニウムの生成試験を実施した。7時間の加熱においてはPuのモリブデン酸ジルコニウムへの同伴は僅かであることを確認した。

口頭

使用済燃料に同伴する燃料プール内不純物の抽出工程影響評価,1; 不純物の抽出挙動

粟飯原 はるか; 比内 浩; 北脇 慎一; 中島 靖雄; 田口 克也

no journal, , 

福島第一原子力発電所の各号機には使用済燃料を冷却保管する燃料プールがあり、東日本大震災後に発生した事故により海水やコンクリート等の不純物が入り込んでいる。燃料プールに保管されている使用済み燃料についてPUREX法による再処理を想定した場合、不純物が再処理工程に同伴する可能性があるため各工程への影響が懸念される。ここでは抽出工程への影響を検討するため、模擬不純物として人工海水、モルタルを用いて硝酸溶解液を調製し、抽出実験を行った。不純物の主成分はいずれも溶媒への分配比が低く、U, Pu製品へ移行する量は影響を無視できる程度であることを確認した。

口頭

再処理工程におけるスラッジ生成挙動に関する基礎研究,3; テルルの沈殿挙動

粟飯原 はるか; 北脇 慎一; 竹内 正行; Syed Masud, R.*; 三村 均*

no journal, , 

再処理工程内で発生する不溶解性残渣(以下、スラッジ)は、工程の安定運転のためにその性状を把握する必要がある。また高レベル廃液系の沈殿生成メカニズムは処理処分等を検討する上で重要である。本研究では、スラッジ生成におけるテルルの挙動に着目し、加熱条件下での沈殿挙動を調べた。高Te濃度条件ではMoとの反応による沈殿物は確認できなかったが、Zrと化合物を形成して沈殿した。燃料溶解液相当濃度の低いTe濃度の3元素系においては、Mo:Zr:Te=2:1:0.2でTeと相関して沈殿していることや、XRD分析結果から3元素系の沈殿物にZr-Te沈殿物のピークが見られないことから、溶解液相当濃度で沈殿するTeは高Te濃度条件のZr-Te化合物とは異なり、溶液中のTe濃度により沈殿析出メカニズムが異なる可能性がある。

口頭

福島第一原子力発電所内滞留水の放射性物質移行挙動の検討

粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所では燃料デブリが滞留水と接触し、放射性物質が水へ移行することにより汚染水となっている。この放射性物質の移行挙動を把握することは事故廃棄物の処理処分やデブリ取出を検討する上で重要となる。そこで本研究では滞留水分析値から放射性物質の移行挙動を推定し、実験的に評価するための手法を検討した。汚染水濃度や溶出速度の推定値からは原子炉格納容器(上流)とタービン建屋以降(下流)で滞留水中のプルトニウムの挙動が顕著に異なることがわかった。プルトニウムの挙動を実験的に評価するための予察試験として構造材の収着試験方法の検討及び滞留水を模擬したプルトニウム溶液の調製方法の検討を実施し、ホット試験を実施する条件等を決定した。今後ここでの検討を踏まえたプルトニウムの浸漬試験を行い、建屋に残留するプルトニウム量の評価等を行う。

口頭

福島第一原子力発電所内滞留水中の放射性核種の構造材への移行,1; Cs, Sr, Niの移行挙動

粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

福島第一原子力発電所では燃料デブリが滞留水と接触し、放射性核種が水へと継続的に移行している。事故廃棄物の処理処分を検討するためには、放射性核種の移行挙動を把握することが重要となるため、滞留水中の放射性核種濃度の傾向から挙動を推定するとともに、Cs, Sr, Niの移行挙動を確認する。原子炉格納容器(PCV)から採取された滞留水中の$$^{137}$$Csに対する$$alpha$$核種の放射能濃度比は下流(集中廃棄物処理建屋(集中RW)等)に比べて高い傾向にある。また、滞留水濃度から推定した放射性核種の継続的移行速度もPCVと下流で差が見られる。PCVは炭素鋼、集中RW等はコンクリートから主に構成されていることから、構造材による影響が考えられる。そのため、$$alpha$$核種はPCV内で継続的に溶出しているが、下流でコンクリートに収着、または水質の変化により沈澱し、原子炉建屋内に残留、蓄積している可能性がある。推定した挙動を確認するため浸漬試験を行った。建屋構造材としてモルタルやセメント、ステンレスを用い、滞留水に模擬するためpH調整(PCV滞留水pH6.6$$sim$$7.4)した浸漬液に約3ヶ月間浸漬させた。浸漬液には滞留水中の放射性核種の模擬としてSr, Cs, Niを硝酸塩で添加しており、Niはモルタルへの収着分配係数がPuと同様高いことから選定した。Sr, Csの濃度は一定であるが、Niは時間とともに浸漬液中からは減少し、一方ステンレスではいずれの元素も収着が見られなかったことからNi/Cs or Sr濃度比が変化した。

口頭

ゼオライト系吸着材を用いたアンモニウムイオンの分離に関する基礎検討

宮野 陸*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 野村 和則

no journal, , 

核物質を取り扱う試験研究施設では、発生する試験廃液や分析廃液を安全に処理し、安定化する必要がある。分析廃液には、硫酸アンモニウムが含まれているものや硝酸ヒドロキシルアミンなどの含窒素還元剤が含まれているものがあり、爆発性化合物である硝酸アンモニウムを生成する可能性があることから、アンモニウムイオンの安全な分離が必要となる。本研究では、アンモニウムイオンの分離に無機吸着材を適用することを目的として、数種のゼオライト系吸着材を選定し、アンモニウムイオンの吸着特性を評価するための基礎検討を行った。

口頭

核物質含有廃液からのアンモニアの分離研究

三善 真秀*; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 松浦 治明*

no journal, , 

試験・分析により発生するRIや核燃料物質を含む放射性廃液は多様な試薬が混入しており処分方法が確立していない。分析廃液はアンモニウム化合物を含む硝酸系の廃液が多く、ここから反応性が高い硝酸アンモニウムが生成する可能性がある。これらの廃液を長期保管することは安全上の観点から好ましくないため、廃液の安定化処理を行う必要がある。安定化処理としてアンモニウムの酸化分解が検討されており、アンモニウムを分離する前処理を導入することにより、分解が効率化できると考えられる。そこで、蒸留によりアンモニアを回収する試験を行い、模擬廃液からアンモニウムを分離する手法の見通しを得た。

口頭

放射性溶液安定化処理のためのアンモニウム分離分解フローの開発,1; 均一系触媒によるアンモニウムの酸化分解処理

粟飯原 はるか; 渡部 創; 野村 和則; 神谷 裕一*

no journal, , 

放射性廃液の処理手法を開発するSTRADプロジェクトの一環として、分析廃液の処理技術の開発を行っている。多様な成分を含む分析廃液中のアンモニウムの処理を目的として、蒸留等による分離と酸化分解を組み合わせた工程の開発に着手した。ここではコバルトイオンを均一系触媒として添加したオゾン酸化によって、アンモニウムイオンの分解ができることを確認した。試験液成分をパラメータとして振ることにより初期pHに依存して反応機構が異なり、pHの影響や塩化物イオンの反応への寄与が明らかとなった。本技術を適用することにより、固液分離等の必要のない簡便な操作でアンモニウムイオンが分解可能である。

口頭

放射性溶液安定化処理のためのアンモニウム分解分離フローの開発,2; ゼオライト系吸着材によるアンモニウム分離前処理法の検討

浅沼 徳子*; 宮野 陸*; 清水 斗夢*; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 野村 和則

no journal, , 

放射性廃液処理のためのSTRADプロジェクトの一環として、硝酸アンモニウムの生成を防止するため、アンモニウムイオンの分解処理フロー開発を行っている。本研究では、アンモニウム分解反応の前処理として、ゼオライト系吸着材による分離について基礎検討を行った。いずれの吸着材も硫酸アンモニウム溶液と比較して模擬廃液を用いた場合Ce(IV)濃度が高いとNH$$_{4}$$$$^{+}$$吸着量は低下し、共存イオンの影響を受けることが分かった。3種のゼオライトの中でもClinpotiloliteはNH4+吸着量が比較的高く、適用可能性を有すると考えられる。

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