Attempts to estimate the amount of contamination by Cs and Sr in cracked concrete considering realistic contamination conditions

山田 一夫*; 洞 秀幸*; 丸山 一平*; 粟飯原 はるか; 富田 さゆり*; 東條 安匡*; 渋谷 和俊*; 細川 佳史*; 五十嵐 豪*; 駒 義和

Proceedings of Waste Management Symposia 2024 (WM2024) (Internet), 7 Pages, 2024/03

Estimation of Cs and Sr contamination of concrete below the turbine pits after the Fukushima Daiichi NPP accident was carried out. Considerations were based on the type of cement and aggregate used, drying, carbonation and cracking of the concrete, and the contamination history, i.e. contact with contaminated water after a one-day immersion in seawater from the tsunami. The relationship between crack density and the amount of contaminated concrete was determined from the reproduction of crack density and the acquisition of apparent diffusion coefficients for cracked and uncracked areas from the immersion experiment with contamination history.

Harmless treatment of radioactive liquid wastes for safe storage in systematic treatment of radioactive liquid waste for decommissioning project

中原 将海; 渡部 創; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 荒井 陽一; 小木 浩通*; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 野村 和則

Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Energy Beyond the Pandemic (GLOBAL 2022) (Internet), 4 Pages, 2022/07

高レベル放射性物質研究施設において高速炉燃料再処理技術,高レベル放射性廃棄物処分技術,核燃料サイクル技術に関する基礎研究に伴い様々な液体廃棄物が発生している。これらの試験において様々な試薬は使用されており、試験の過程で有害な物質が発生している。これらの放射性液体廃棄物を安全な状態で保管するために分解,溶媒抽出,沈殿,固化処理等により無害化処理に関する研究開発を実施している。本研究では、放射性液体廃棄物の無害化処理に係る研究開発の現状を報告する。

Oxidative decomposition of ammonium ion with ozone in the presence of cobalt and chloride ions for the treatment of radioactive liquid waste

粟飯原 はるか; 渡部 創; 柴田 淳広; Mahardiani, L.*; 大友 亮一*; 神谷 裕一*

Progress in Nuclear Energy, 139, p.103872_1 - 103872_9, 2021/09

AA2020-0412.pdf:1.22MB

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2021.103872

To prevent unexpected accidents at nuclear facilities caused by accumulated ammonium nitrate in an aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid, NH in the liquid waste must be decomposed under mild reaction conditions. In this study, we investigated the oxidative decomposition of NH with O at 333 K in the presence of a homogeneous Co catalyst and Cl in the wide pH range of the test solution. The reaction behavior was greatly affected by pH of the test solution. In a basic solution at pH 12, high conversion of NH was obtained even in the absence of Co and Cl and the main product was NO . However, Co and Cl in the solution greatly enhanced the decomposition rate of NH in acidic to mild basic solutions (pH 1-8), while only low conversion of NH was observed unless both Co and Cl were present. For the reaction with Co and Cl in the solutions, NH was transformed mainly into chloramines (NH Cl , x = 1-3) by the reaction with HClO, which was formed by the reaction of Cl with O catalyzed by the homogeneous Co catalyst, and led to the high decomposition rate of NH . Cl suppressed the formation of the precipitate CoO(OH) during the reaction and consequently the Co catalyst stably existed in the reaction solution, which was another reason for the high decomposition rate of NH in the presence of Cl. Owing to the swift decomposition of NH under mild reaction conditions and small formation of secondary waste, the oxidative decomposition of NH in the presence of the homogeneous Co catalyst and Cl is suitable and applicable for the treatment of the aqueous liquid waste containing ammonium salts and nitric acid.

A Project focusing on the contamination mechanism of concrete after the accident at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

山田 一夫*; 丸山 一平*; 芳賀 和子*; 五十嵐 豪*; 粟飯原 はるか; 富田 さゆり*; Kiran, R.*; 大澤 紀久*; 柴田 淳広; 渋谷 和俊*; et al.

Proceedings of International Waste Management Symposia 2021 (WM2021) (CD-ROM), 10 Pages, 2021/03

To properly decommission the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant, the contamination levels and mechanisms for the concrete structures must be assessed. In this review, we outline the results of this study and present the objectives of a future study called "Quantitative Evaluation of Contamination in Reinforced Concrete Members of Fukushima Daiichi NPP Buildings Considering the Actual Environment Histories for Legitimate Treatments", which will run from October 2020 to March 2023. The experimental results from the first project indicate that concrete carbonation, Ca leaching, and drying conditions affected the adsorption of Cs and Sr and their penetration depths. Additionally, the studies showed that -nuclides precipitated on the surface of the samples because of the high pH of concrete. A reaction transfer model was developed to further assess the adsorption characteristics of Cs and Sr in carbonated cement paste and concrete aggregates. The model used real concrete characteristics from the FDNPP materials and historical boundary conditions at the site, including radionuclide concentrations and penetration profiles within the turbine pit wall. The water suction by dried concrete was evaluated with the consideration of the structure change of cement hydrates by X-ray CR and H-NMR relaxometry. In the new project, the studies will also include concrete cracks for more realistic contamination estimations.

Stabilization processing of hazardous and radioactive liquid wastes derived from advanced aqueous separation experiments for safety handling and management of waste

中原 将海; 渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 本山 李沙; 柴田 淳広; 野村 和則; 梶並 昭彦*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.66 - 70, 2019/09

高レベル放射性物質研究施設では、先進湿式分離試験に由来する多種多様な有害性及び放射性液体廃棄物が発生する。そのため、これらを安全に取り扱い及び管理するために安定化処理を行う必要がある。今回は、これらの溶液に含まれる有害物質の沈殿処理若しくは酸化処理、核物質回収のための溶媒抽出による分離、フリーズドライ法を用いた濃縮処理について報告する。

Research of process to treat the radioactive liquid waste containing chloride ion generated by pyroprocessing plant in operating

多田 康平; 北脇 慎一; 渡部 創; 粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 3 Pages, 2017/09

塩化物イオン(Cl)を含む放射性廃液は、乾式再処理のプロセス制御における化学分析によって生成される。この廃液を海洋に排出するためには、Clを分離してU, Puを回収する必要がある。本研究では、AgCl沈殿法と抽出クロマトグラフィー法を組み合わせてClを分離し、U, Puを回収した。沈殿試験の結果、UおよびPuが試験後に共沈しないことが分かった。固相抽出試験の結果、95%のPuが液体廃棄物から回収されたことがわかった。Uの濃度が十分でないため、Uについての放射能を分析することは困難であった。これらの結果は、これらのプロセスが廃液を海に排出する可能性を有することを示した。

Minor actinides recovery from irradiated fuel for SmART cycle test

竹内 正行; 佐野 雄一; 渡部 創; 中原 将海; 粟飯原 はるか; 小藤 博英; 小泉 務; 水野 朋保

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04

SmART cycle test has been promoted for reduction of volume and radiotoxicity of vitrified waste. It is a fuel cycle test using small amount of minor actinides (MA) in irradiated FBR fuels. The plan includes U, Pu and MA partitioning, fuel fabrication, irradiation at FBR and post irradiation examination. In this paper, a series of radioactive tests for MA partitioning from the irradiated fuel were mainly focused. As treatment of the irradiated fuel, it was sheared and dissolved by hot nitric acid, and then, U, Pu and Np in the dissolved fuel solution are co-extracted by solvent extraction. Am and Cm in the raffinate are efficiently separated by chromatographic technique. The target of MA yield for this cycle test is more than 1g to fabricate MOX pellets bearing 5% MA. As the current status for the MA partitioning, we have successfully finished the shearing and dissolution of the irradiated FBR fuel and solvent extraction process and the two steps flowsheet for Am and Cm partitioning from the raffinate and denitration behavior of separation product solution was discussed.

Characterization of the insoluble sludge from the dissolution of irradiated fast breeder reactor fuel

粟飯原 はるか; 荒井 陽一; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.279 - 284, 2016/12

BB2015-3214.pdf:0.31MB

https://doi.org/10.1016/j.proche.2016.10.039

Insoluble sludge is generated in reprocessing process. Actual sludge data, which had been obtained from the dissolution experiments of irradiated fuel of fast reactor "Joyo" were reevaluated especially from the view point of the characterization of sludge. The yields of sludge were calculated from the weight and there were less than 1%. Element concentrations of sludge were analyzed after decomposing by alkaline fusion. As the results, molybdenum, technetium, ruthenium, rhodium and palladium accounted for mostly of the sludge. From their chemical compositions and structure analyzed by XRD show good agree that main component of sludge is MoRuRhPdTc regardless of the experimental condition. At the condition of reprocessing fast breeder fuel, it is indicated that molybdenum and zirconium in dissolved solution is low, therefore zirconium molybdate hydrate may not produce abundant amount in the process.

福島第一原子力発電所内滞留水中の放射性核種の構造材への移行,1; Cs, Sr, Niの移行挙動

粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

福島第一原子力発電所では燃料デブリが滞留水と接触し、放射性核種が水へと継続的に移行している。事故廃棄物の処理処分を検討するためには、放射性核種の移行挙動を把握することが重要となるため、滞留水中の放射性核種濃度の傾向から挙動を推定するとともに、Cs, Sr, Niの移行挙動を確認する。原子炉格納容器(PCV)から採取された滞留水中のCsに対する核種の放射能濃度比は下流(集中廃棄物処理建屋(集中RW)等)に比べて高い傾向にある。また、滞留水濃度から推定した放射性核種の継続的移行速度もPCVと下流で差が見られる。PCVは炭素鋼、集中RW等はコンクリートから主に構成されていることから、構造材による影響が考えられる。そのため、核種はPCV内で継続的に溶出しているが、下流でコンクリートに収着、または水質の変化により沈澱し、原子炉建屋内に残留、蓄積している可能性がある。推定した挙動を確認するため浸漬試験を行った。建屋構造材としてモルタルやセメント、ステンレスを用い、滞留水に模擬するためpH調整(PCV滞留水pH6.67.4)した浸漬液に約3ヶ月間浸漬させた。浸漬液には滞留水中の放射性核種の模擬としてSr, Cs, Niを硝酸塩で添加しており、Niはモルタルへの収着分配係数がPuと同様高いことから選定した。Sr, Csの濃度は一定であるが、Niは時間とともに浸漬液中からは減少し、一方ステンレスではいずれの元素も収着が見られなかったことからNi/Cs or Sr濃度比が変化した。

福島第一原子力発電所内滞留水の放射性物質移行挙動の検討

粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所では燃料デブリが滞留水と接触し、放射性物質が水へ移行することにより汚染水となっている。この放射性物質の移行挙動を把握することは事故廃棄物の処理処分やデブリ取出を検討する上で重要となる。そこで本研究では滞留水分析値から放射性物質の移行挙動を推定し、実験的に評価するための手法を検討した。汚染水濃度や溶出速度の推定値からは原子炉格納容器(上流)とタービン建屋以降(下流)で滞留水中のプルトニウムの挙動が顕著に異なることがわかった。プルトニウムの挙動を実験的に評価するための予察試験として構造材の収着試験方法の検討及び滞留水を模擬したプルトニウム溶液の調製方法の検討を実施し、ホット試験を実施する条件等を決定した。今後ここでの検討を踏まえたプルトニウムの浸漬試験を行い、建屋に残留するプルトニウム量の評価等を行う。