STRAD project for systematic treatments of radioactive liquid wastes generated in nuclear facilities

渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 神谷 裕一*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103090_1 - 103090_8, 2019/11

AA2019-0193.pdf:1.29MB

https://doi.org/10.1016/j.pnucene.2019.103090

A new collaborative research project for systematic treatments of radioactive liquid wastes containing various reagents generating in nuclear facilities was started from 2018 initiated by Japan Atomic Energy Agency. The project was named as STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project. Tentative targets to be studied under the project are aqueous and organic liquid wastes which have been generated by experiments and analyses in a reprocessing experimental laboratory of JAEA. Currently fundamental studies for treatments of the liquid wastes with complicated compositions are underway. In the STRAD project, process flow for treatment of ammonium ion involved in aqueous waste was designed though the inactive experiments, and decomposition of ammonium ion using catalysis will be carried out soon. Adsorbents for recovery of U and Pu from spent solvent were also developed. Demonstration experiments on genuine spent solvent is under planning.

Actinides recovery from irradiated fuel for SmART cycle

佐野 雄一; 渡部 創; 中原 将海; 粟飯原 はるか; 竹内 正行

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

CPFにおいて照射済燃料から数gのMAを回収し、AGFにおいてMA含有MOX燃料を製造した後、常陽において照射試験を行うSmARTサイクル構想を進めている。本報告では、CPFで実施したMAを含むアクチニド回収に係る研究開発について、過去実施した溶媒抽出法及び抽出クロマトグラフィによるアクチニド回収技術をレビューするとともに、SmARTサイクルの一環として実施した各方法によるアクチニド回収試験の概要をまとめた。

Characterization of the insoluble sludge from the dissolution of irradiated fast breeder reactor fuel

粟飯原 はるか; 荒井 陽一; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.279 - 284, 2016/12

BB2015-3214.pdf:0.31MB

https://doi.org/10.1016/j.proche.2016.10.039

Insoluble sludge is generated in reprocessing process. Actual sludge data, which had been obtained from the dissolution experiments of irradiated fuel of fast reactor "Joyo" were reevaluated especially from the view point of the characterization of sludge. The yields of sludge were calculated from the weight and there were less than 1%. Element concentrations of sludge were analyzed after decomposing by alkaline fusion. As the results, molybdenum, technetium, ruthenium, rhodium and palladium accounted for mostly of the sludge. From their chemical compositions and structure analyzed by XRD show good agree that main component of sludge is MoRuRhPdTc regardless of the experimental condition. At the condition of reprocessing fast breeder fuel, it is indicated that molybdenum and zirconium in dissolved solution is low, therefore zirconium molybdate hydrate may not produce abundant amount in the process.

Influence of contaminants from spent fuel pools at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station on the reprocessing process

粟飯原 はるか; 北脇 慎一; 野村 和則; 田口 克也

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1076 - 1083, 2015/09

The water in the spent fuel pools at TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Station contains sea water and rubbles. When the spent fuels stored in the pools will be reprocessed, it has possibility that these contaminants enter the reprocessing process with the spent fuels. Therefore it is meaningful to estimate the influence of contaminants on reprocessing process in advance. The purpose of this study is to evaluate the behavior and influence of contaminants on the extraction process of spent fuel reprocessing by using simulated contaminants. Contaminants were dissolved into the heated nitric acid and solvent extraction using TBP was performed to obtain distribution ratios. The estimated amount of contaminants accompanied with the spent fuel is low values and solvent extraction tests showed that the distribution ratios of every major element were very low in any case. Also to evaluate the influence of sulfate and chloride ions on uranium and plutonium extraction, Ce(IV) was used for simulated Pu to predict extraction behavior. And then U and Pu test was conducted in order to confirm the simulated test result. Obtained distribution ratio suggests that contaminants will not affect the extraction process.

二座配位抽出剤による被覆管溶解成分の抽出挙動

粟飯原 はるか; 駒 義和; 竹内 正行; 小泉 務; 小山 真一; 高木 一成*

no journal, , 

フェライト系被覆管の高速炉燃料を再処理する場合には被覆管成分の溶解による影響を評価しておく必要がある。高放射性廃液から被覆管主成分であるFeとCrを分離除去することが廃棄物低減の観点から有効と考えられるため、硝酸溶液からのFeとCrの分離に関し二座配位抽出剤による溶媒抽出を検討した。Cr(VI)を抽出するため、硝酸溶液中でCr (III)を酸化調整する検討を行い、Ce(IV)による酸化並びに定電位電解による酸化によって90%以上の収率でCr(VI)に酸化することができた。溶媒抽出の検討ではリン系抽出剤CMPO、アミド系抽出剤DMDBTDMAと比較のためにTBP及びTOPOを用い、Fe(III), Cr(VI), Nd及びCeを含む硝酸溶液系からの分配比を求めた。Cr(VI)はCMPO, DMDBTDMAとTOPOにより抽出が可能であった一方Fe(III)は抽出されなかった。模擬高レベル放射性廃液からの抽出では、希土類やZr等の分配比が高いためにCrの有効な分配比を得られなかった。CrとFeを分離するためには、あらかじめ希土類等を除去する段階的な分離の必要性が示唆された。

モリブデン酸ジルコニウム生成におけるプルトニウムの挙動

中原 将海; 粟飯原 はるか; 竹内 正行; 中島 靖雄; 小泉 務

no journal, , 

モリブデン酸ジルコニウムの析出におけるPuの同伴挙動を調べるため、Pu溶液にZr及びMoを添加し、モリブデン酸ジルコニウムの生成試験を実施した。7時間の加熱においてはPuのモリブデン酸ジルコニウムへの同伴は僅かであることを確認した。

再処理工程におけるスラッジ生成挙動に関する基礎研究,3; テルルの沈殿挙動

粟飯原 はるか; 北脇 慎一; 竹内 正行; Syed Masud, R.*; 三村 均*

no journal, , 

再処理工程内で発生する不溶解性残渣(以下、スラッジ)は、工程の安定運転のためにその性状を把握する必要がある。また高レベル廃液系の沈殿生成メカニズムは処理処分等を検討する上で重要である。本研究では、スラッジ生成におけるテルルの挙動に着目し、加熱条件下での沈殿挙動を調べた。高Te濃度条件ではMoとの反応による沈殿物は確認できなかったが、Zrと化合物を形成して沈殿した。燃料溶解液相当濃度の低いTe濃度の3元素系においては、Mo:Zr:Te=2:1:0.2でTeと相関して沈殿していることや、XRD分析結果から3元素系の沈殿物にZr-Te沈殿物のピークが見られないことから、溶解液相当濃度で沈殿するTeは高Te濃度条件のZr-Te化合物とは異なり、溶液中のTe濃度により沈殿析出メカニズムが異なる可能性がある。

福島第一原子力発電所内滞留水中の放射性核種の構造材への移行,1; Cs, Sr, Niの移行挙動

粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

福島第一原子力発電所では燃料デブリが滞留水と接触し、放射性核種が水へと継続的に移行している。事故廃棄物の処理処分を検討するためには、放射性核種の移行挙動を把握することが重要となるため、滞留水中の放射性核種濃度の傾向から挙動を推定するとともに、Cs, Sr, Niの移行挙動を確認する。原子炉格納容器(PCV)から採取された滞留水中のCsに対する核種の放射能濃度比は下流(集中廃棄物処理建屋(集中RW)等)に比べて高い傾向にある。また、滞留水濃度から推定した放射性核種の継続的移行速度もPCVと下流で差が見られる。PCVは炭素鋼、集中RW等はコンクリートから主に構成されていることから、構造材による影響が考えられる。そのため、核種はPCV内で継続的に溶出しているが、下流でコンクリートに収着、または水質の変化により沈澱し、原子炉建屋内に残留、蓄積している可能性がある。推定した挙動を確認するため浸漬試験を行った。建屋構造材としてモルタルやセメント、ステンレスを用い、滞留水に模擬するためpH調整(PCV滞留水pH6.67.4)した浸漬液に約3ヶ月間浸漬させた。浸漬液には滞留水中の放射性核種の模擬としてSr, Cs, Niを硝酸塩で添加しており、Niはモルタルへの収着分配係数がPuと同様高いことから選定した。Sr, Csの濃度は一定であるが、Niは時間とともに浸漬液中からは減少し、一方ステンレスではいずれの元素も収着が見られなかったことからNi/Cs or Sr濃度比が変化した。

核物質含有廃液からのアンモニアの分離研究

三善 真秀*; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 松浦 治明*

no journal, , 

試験・分析により発生するRIや核燃料物質を含む放射性廃液は多様な試薬が混入しており処分方法が確立していない。分析廃液はアンモニウム化合物を含む硝酸系の廃液が多く、ここから反応性が高い硝酸アンモニウムが生成する可能性がある。これらの廃液を長期保管することは安全上の観点から好ましくないため、廃液の安定化処理を行う必要がある。安定化処理としてアンモニウムの酸化分解が検討されており、アンモニウムを分離する前処理を導入することにより、分解が効率化できると考えられる。そこで、蒸留によりアンモニアを回収する試験を行い、模擬廃液からアンモニウムを分離する手法の見通しを得た。

放射性溶液安定化処理のためのアンモニウム分解分離フローの開発,2; ゼオライト系吸着材によるアンモニウム分離前処理法の検討

浅沼 徳子*; 宮野 陸*; 清水 斗夢*; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 野村 和則

no journal, , 

放射性廃液処理のためのSTRADプロジェクトの一環として、硝酸アンモニウムの生成を防止するため、アンモニウムイオンの分解処理フロー開発を行っている。本研究では、アンモニウム分解反応の前処理として、ゼオライト系吸着材による分離について基礎検討を行った。いずれの吸着材も硫酸アンモニウム溶液と比較して模擬廃液を用いた場合Ce(IV)濃度が高いとNH吸着量は低下し、共存イオンの影響を受けることが分かった。3種のゼオライトの中でもClinpotiloliteはNH4+吸着量が比較的高く、適用可能性を有すると考えられる。