Determination of Sr in highly radioactive aqueous samples via conversion to a kinetically stable 1,4,7,10-tetraazacyclododecane-1,4,7,10-tetraacetic acid complex followed by concentration-separation-fractionation based on capillary electrophoresis-liquid scintillation

大内 和希; 原賀 智子; 廣瀬 和生*; 黒澤 結香*; 佐藤 義行; 渋川 雅美*; 齋藤 伸吾*

Analytica Chimica Acta, 1298, p.342399_1 - 342399_7, 2024/04

https://doi.org/10.1016/j.aca.2024.342399

従来の高線量試料分析法では被ばくリスクが高く、大量の二次放射性廃棄物が発生することから、放射線放出量を低減できる迅速な分析法が強く望まれている。このニーズに取り組むため、我々は液体シンチレーションカウンティングと2点検出によるキャピラリー過渡的等速電気泳動(ctITP)を組み合わせたSr定量法を開発した。これは、1,4,7,10-テトラアザシクロドデカン-1,4,7,10-テトラ酢酸(DOTA)-Sr錯体を1回の操作で分離・分画する方法である。高線量の放射性試料をマイクロリットルレベルで取り扱うことができ、従来のイオン交換法よりも大幅に高速であるこの方法により、実高線量廃棄物中のSrを選択的に定量した。ctITPにおける濃縮・分離の成功は、Sr-DOTA錯体が解離不活性であることに起因する。

Americium(III)/curium(III) complete separation and sensitive fluorescence detection by capillary and gel electrophoresis using emissive hexadentate/octadentate polyaminocarboxylate ligands

齋藤 伸吾*; 原賀 智子; 丸茂 和樹*; 佐藤 義行; 中野 裕太*; 半田 友衣子*; 渋川 雅美*

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 96(3), p.223 - 225, 2023/03

https://doi.org/10.1246/bcsj.20220346

本研究では、化学的性質の類似したアメリシウムイオン(Am)及びキュリウムイオン(Cm)を分離検出するため、キャピラリー電気泳動法及びゲル電気泳動法を適用した。蛍光修飾された非環状型6座及び8座ポリアミノカルボン酸骨格の配位子を用いて錯形成させることにより、アメリシウム及びキュリウム三元錯体を遊離溶液中またはゲル媒体中で、電気泳動的に分離し、蛍光検出することに成功した。

Structures of magnetic excitations in the spin- kagome-lattice antiferromagnets CsCuSnF and RbCuSnF

齋藤 睦己*; 高岸 龍之介*; 栗田 伸之*; 渡邊 正理*; 田中 秀数*; 野村 竜司*; 福元 好志*; 池内 和彦*; 梶本 亮一

Physical Review B, 105(6), p.064424_1 - 064424_15, 2022/02

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.105.064424

CsCuSnF is a spin- antiferromagnet on a nearly uniform kagome lattice. This compound undergoes magnetic ordering with the = 0 structure and positive chirality, which is mainly caused by the large Dzyaloshinskii-Moriya interaction. RbCuSnF is a spin- antiferromagnet on a modified kagome lattice with a enlarged chemical unit cell at room temperature. Its ground state is a pinwheel valence bond solid (VBS) with an excitation gap. Here, we show the structures of magnetic excitations in CsCuSnF and RbCuSnF investigated by inelastic neutron scattering in wide energy and momentum ranges. For CsCuSnF, four single-magnon excitation modes were observed. It was confirmed that the energy of single-magnon excitations arising from the point in the extended Brillouin zones is largely renormalized downwards. It was found that the broad excitation continuum without a marked structure spreads in a wide energy range from to approximately . These findings strongly suggest spinon excitations as elementary excitations in CsCuSnF. In RbCuSnF, singlet-triplet excitations from the pinwheel VBS state and their ghost modes caused by the enlargement of the chemical unit cell were clearly confirmed. It was found that the excitation continuum is structured in the low-energy region approximately below and the almost structureless high-energy excitation continuum extends to approximately . The characteristics of the high-energy excitation continuum are common to both CsCuSnF and RbCuSnF, irrespective of their ground states. The experimental results strongly suggest that the spin liquid component remains in the ground state as quantum fluctuations in CsCuSnF and RbCuSnF.

Study on loss-of-cooling and loss-of-coolant accidents in spent fuel pool; Confirmation of fuel temperature calculation function with oxidation reaction in the SAMPSON code

鈴木 洋明*; 森田 能弘*; 内藤 正則*; 根本 義之; 加治 芳行

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00450_1 - 19-00450_17, 2020/06

https://doi.org/10.1299/mej.19-00450

本研究では使用済み燃料プール(SFP)における重大事故解析のため、SAMPSONコードの改良を行った。空気中酸化モデルとして、ジルカロイ4(ANLモデル)とジルカロイ2(JAEAモデル)の酸化試験データに基づく、それぞれの酸化モデルをSAMPSONコードに導入した。改良コードの有効性確認のため、米国サンディア国立研究所がこれまでに実施した、BWR燃料集合体の実規模モデルを用いての空気中酸化試験の解析を行った。その結果、Zrの空気中酸化に基づく急激な温度上昇を良い精度で再現できた。またSFP事故解析をSFPの初期水位がゼロの場合、燃料有効長の最下端位置の場合、中間位置の場合、の3ケースについて実施した。その結果、SFPの冷却水が完全に失われ、燃料集合体中の空気の自然循環が起きる場合にのみ、事故時初期の急激な温度上昇が起きることが示された。

An Experimental setup for creating and imaging He excimer cluster tracers in superfluid helium-4 via neutron-He absorption reaction

Sonnenschein, V.*; 辻 義之*; 國立 將真*; 久保 渉*; 鈴木 颯*; 富田 英生*; 鬼柳 善明*; 井口 哲夫*; 松下 琢*; 和田 信雄*; et al.

Review of Scientific Instruments, 91(3), p.033318_1 - 033318_12, 2020/03

AA2022-0319.pdf:4.36MB

https://doi.org/10.1063/1.5130919

For the purpose of future visualization of the flow field in superfluid helium-4, clusters of the triplet state excimer He are generated along the micro-scale recoil tracks of the neutron-absorption reaction n + He T + p. This reaction is induced by neutron irradiation of the He fraction contained in natural isotopic abundance liquid helium with neutron beams either from the Japan Proton Accelerator Research Complex, Materials and Life Science Experimental Facility (J-PARC)/Materials and Life Science Experimental Facility or from the Kyoto University Institute for Integrated Radiation and Nuclear Science. These He clusters are expected to be ideal tracers of the normal-fluid component in superfluid helium with several advantageous properties. Evidence of the excimer generation is inferred by detection of laser induced fluorescence emitted from the He clusters excited by a purpose-built short pulse gain-switched titanium:sapphire (Ti:sa) laser operating at a wavelength of 905 nm. The setup and performance characteristics of the laser system including the Ti:sa and two continuous wave re-pumping lasers are described. Detection at the fluorescence wavelength of 640 nm is performed by using optical bandpass filtered photomultiplier tubes (PMT). Electrical noise in the PMT acquisition traces could successfully be suppressed by post-processing with a simple algorithm. Despite other laser-related backgrounds, the excimer was clearly identified by its fluorescence decay characteristics. Production of the excimer was found to be proportional to the neutron flux, adjusted via insertion of different collimators into the neutron beam. These observations suggest that the apparatus we constructed does function in the expected manner and, therefore, has the potential for groundbreaking turbulence research with superfluid helium.

Generation of He clusters via neutron-He absorption reaction toward visualization of full velocity field in quantum turbulence

松下 琢*; Sonnenschein, V.*; Guo, W.*; 林田 洋寿*; 廣井 孝介; 広田 克也*; 井口 哲夫*; 伊藤 大介*; 北口 雅暁*; 鬼柳 善明*; et al.

Journal of Low Temperature Physics, 196(1-2), p.275 - 282, 2019/07

https://doi.org/10.1007/s10909-018-02112-3

For flow visualization study of quantum turbulence in superfluid He, He excimers are unique tracers which follow only normal-fluid component flow above 1 K. To generate detectable small He clouds (clusters) required for full-space velocity field measurements, we have adopted a new method based on neutron absorption reaction of He impurities in He and conducted proof-of-principle experiments. Generation of the He excimers was detected by laser-induced fluorescence using photomultiplier tubes. The fluorescence was observed to increase proportionally to the neutron flux, suggesting that a sufficient amount of He excimers were generated by neutrons. We also estimated the number of He excimers possibly generated by -rays and found that the relevant contribution was less than 40%. Thus, the majority of the He excimers was confirmed to be generated via n-He absorption reactions.

Study on loss-of-cooling and loss-of-coolant accidents in spent fuel pool, 6; Analysis on oxidation behavior of fuel cladding tubes by the SAMPSON code

森田 能弘*; 鈴木 洋明*; 内藤 正則*; 根本 義之; 加治 芳行

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 9 Pages, 2019/05

本研究では使用済燃料プールでの事故解析を目的としてシビアアクシデントコードSAMPSONの高度化を実施した。新たに組み込んだ空気中Zr酸化反応モデルの機能確認のために、既存の酸化モデルと、本研究で開発した酸化モデルを用いて、米国サンディア国立研究所の実施したBWR燃料集合体モックアップの空気中酸化試験の解析を行った。検証解析の結果に基づき、酸化反応モデルの違いが燃料棒温度変化の解析結果に及ぼす影響及び使用済燃料プール事故時の初期水位が酸化反応挙動に及ぼす影響について検討した結果を報告する。

Study on hydrogen generation from cement solidified products loading low-level radioactive liquid wastes at Tokai Reprocessing Plant

佐藤 史紀; 松島 怜達; 伊藤 義之

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 60, 2019/03

https://repo.qst.go.jp/records/74834

東海再処理施設のLWTFで発生する低レベル放射性液体廃棄物のセメント固化体からの放射線による水素ガス発生について検討した。

Safe and rapid development of capillary electrophoresis for ultratrace uranyl ions in radioactive samples by way of fluorescent probe selection for actinide ions from a chemical library

原賀 智子; 大内 和希; 佐藤 義行; 星野 仁*; 田中 玲*; 藤原 隆司*; 黒川 秀樹*; 渋川 雅美*; 石森 健一郎; 亀尾 裕; et al.

Analytica Chimica Acta, 1032, p.188 - 196, 2018/11

https://doi.org/10.1016/j.aca.2018.05.077

放射性試料中のアクチノイドイオンを安全、迅速、高感度に分析するため、蛍光プローブを用いたキャピラリー電気泳動法による分析法を開発した。本研究では、化学ライブラリーを用いて、アクチノイドイオンの検出に必要となる蛍光プローブを選択し、大環状および非環状の多座配位骨格を有するプローブ群を整備した。アクチノイドのうち、ウラニルイオンに対して、4座の配位骨格を有する蛍光プローブを用いることにより、従来のキャピラリー電気泳動法の検出限界(ppmレベル)を大幅に改善し、pptレベルの検出限界を達成するとともに、実際の放射性廃液試料の分析に適用できることも示した。

Re-acceleration of ultra cold muon in J-PARC Muon Facility

近藤 恭弘; 長谷川 和男; 森下 卓俊; 大谷 将士*; 二ツ川 健太*; 河村 成肇*; 三部 勉*; 山崎 高幸*; 吉田 光宏*; 北村 遼*; et al.

Proceedings of 9th International Particle Accelerator Conference (IPAC '18) (Internet), p.5041 - 5046, 2018/06

https://doi.org/10.18429/JACoW-IPAC2018-FRXGBF1

J-PARCにおいて、ミューオニウムをレーザー電離して生成される超低速ミューオン(30meV)を再加速するシステムを開発中である。このようにして得られるミューオンビームは、ミューオンg-2実験で要求される低エミッタンスを満たす。J-PARC E34実験では、g-2を0.1ppmの精度で測定することを目指す。超低速ミューオンは、高周波四重極リニアック(RFQ)、交差櫛形Hモードドリフトチューブリニアック、ディスクアンドワッシャ結合セル型リニアック、円盤装荷型リニアックにより212MeVに加速される。その第一段階として我々は2017年10月に世界初となるRFQによるミューオン加速実験に成功した。本発表では、ミューオンリニアックの設計と加速実験の結果について述べる。