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分子線により誘起されるAlN薄膜形成過程の表面温度依存性寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 高岡 毅*; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
電気学会論文誌,C, 134(4), p.524 - 525, 2014/04
Surface temperature dependence on the translational energy induced nitridation of Al(111) has been investigated by using synchrotron radiation photoemission spectroscopy. Incubation time for N1s photoemission onset was found to be longer at lower temperatures than 473 K, indicating precursor formation followed by proper nitridation. The major product is the three-fold N atom. The minor four-fold one decreased at higher temperatures. Three step reaction mechanisms, that is, translational energy induced nitridation, precursor formation, and proper nitridation of the precursor states, were presented.
molecular beam as observed by synchrotron radiation photoemission spectroscopy寺岡 有殿; 神農 宗徹*; Harries, J.; 吉越 章隆
Journal of Physics; Conference Series, 417, p.012031_1 - 012031_7, 2013/03
被引用回数：1 パーセンタイル：36.64(Materials Science, Coatings & Films)Aluminum can not react with N gas around 473 K, we found the direct nitridation of Al(111) surface at 473 K by using supersonic N molecular beam. We analyzed the thin film by using synchrotron radiation photoemission spectroscopy. At the surface temperature of 473 K, clear uptake of N-1s spectrum was observed depending on the N dose at the incident N energy of 2.0 eV. The N1s photoemission intensity increased almost linearly with increasing N dose. When surface temperature was 373 K, clear uptake of N1s spectrum was also observed at the incident N energy of 2.0 eV. In the case of surface temperature of 300 K, the N-1s photoemission peak was not observed until the N dose of 1.0
10
molecules/cm
. Such large temperature dependence may be attributed to the N atom diffusion into bulk aluminum from the topmost surface because N atoms were observed even in a depth of 1 nm by angle resolved photoemission measurements.
寺岡 有殿; 井上 敬介*; 神農 宗徹*; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 高岡 毅*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
第56回日本学術会議材料工学連合講演会講演論文集, p.360 - 361, 2012/10
産業上重要な金属表面に超音速酸素・窒素分子線を照射して、反応分子の運動エネルギーの作用で極薄酸化膜・窒化膜を形成する化学反応過程を、高輝度・高分解能放射光光電子分光でその場観察した。触媒として重要なNi(111)表面の酸化の場合には、酸素分子の運動エネルギーを2.3eVまで上げることで活性化吸着が促進され、NiOの生成効率が高くなることが見いだされた。また、紫外発光ダイオードや圧電材として重要なAlN薄膜に関しては、窒素分子の運動エネルギーを2eVにすることでAl(111)表面を窒化することができることを見いだした。この反応では表面温度が高いほど表面に窒素が検出されるまでに要する待機時間が短くなる。このことは窒素分子の単純な活性化吸着でも物理吸着状態を経由した解離吸着でもないことを意味している。わずかに吸着した窒素の拡散で形成される前駆体が再び窒化される二段階反応機構を提案する。
寺岡 有殿; 井上 敬介*; 神農 宗徹*; Harries, J.; 吉越 章隆
第55回日本学術会議材料工学連合講演会講演論文集, p.236 - 237, 2011/10
原子力機構では、超音速分子線と高輝度・高分解能放射光を同時に試料表面に照射して、リアルタイムで表面をその場光電子分光観察する装置を開発し、SPring-8の専用軟X線ビームライン:BL23SUに設置した。質量分析器も併用すれば、表面の化学結合状態の変化と反応生成物の脱離収率を同時にモニタすることもできる。入射分子の運動エネルギーを反応制御パラメータとして、表面反応のダイナミクスにまで立ち入った反応機構の解明が期待できる。Si酸化では、900K以上の温度でO分子線と反応するSi(001)表面を光電子分光観察すると同時に、脱離するSiO分子の収率をモニタすることで、酸化膜形成とエッチングが同時に起こる一見奇妙な表面反応の機構を解明した。アルミニウムはNガスと反応しないが、N分子の運動エネルギーを2eVにまで高めたところ、表面温度が473Kで1nm程度の窒化膜が形成されることを見いだした。Ni酸化では酸素吸着曲線に見られるプラトーがO分子の運動エネルギーに大きく依存して消失することを見いだした。他にTi, Ru, Cuの酸化においてもO分子の運動エネルギー効果が見いだされた。
運動エネルギー誘起Al(111)窒化におけるインキュベーション時間の623K以下での表面温度依存性神農 宗徹*; 寺岡 有殿; 高岡 毅*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
473KのAl(111)表面に超音速N分子線を照射すると並進運動エネルギー1.8eVをしきい値として直接窒化反応が起こる。このとき、N原子が1nm程度バルク側に拡散することも見いだされ、基板温度の影響を示唆する結果を得ているので、300Kから623Kの範囲での並進運動エネルギー誘起窒化の表面温度依存性について調べた。本来、物理吸着を経由した解離吸着では、基板温度が高いほど物理吸着状態の寿命が短くなるため反応確率が小さくなる。しかし、並進運動エネルギー誘起窒化においては逆の傾向を示したことから、この反応は最表面での物理吸着経由の解離吸着ではない。そこで、二段階の反応を仮定した。第一段階は非常に小さな確率でN分子が運動エネルギー誘起吸着する。基板温度に依存してN原子の拡散が起こり、より安定な吸着構造が局所的に形成される。第二段階は、その局所吸着構造にN分子が衝突して解離吸着が起こり表面窒化が進行する。N原子の拡散で形成される局所吸着構造を窒化の前駆体と考え、その前駆体形成に基板温度が影響すると解釈する。
岡田 隆太; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
次世代デバイス材料としてSiよりも移動度などで優れた物性を有するGeが期待されている。Geを電界効果トランジスタ(FET)に応用するためには、Ge酸化膜の制御が不可欠である。またデバイスではさまざまな結晶面上のGe酸化膜が考えられる。本研究によってGeの代表的な低指数面である(100)及び(111)の室温酸化反応に対して、超音速酸素分子線によって、バックフィリングより酸化が進むことが放射光XPSによるその場観測から明らかになった。本研究で観測されたGeのXPSスペクトルの比較から、超音速酸素分子線による酸化はバックフィリング酸化よりも、Geの酸化成分が増加する明らかになった。本研究は高品質なGe酸化膜を形成する応用上重要な基礎的知見となる。
8) caused by supersonic O
beam岡田 隆太; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
次世代FET材料としてSiよりも移動度などで優れた物性を有するGeが注目されている。また、FETの応用技術としてさまざまな結晶面方位が利用されることが想定されている。Geを用いたFETを実用化するには、Ge酸化膜の特性を理解することが不可欠である。本研究の目的の一つは、Ge酸化膜の特性の一つである酸化状態を超音速酸素分子線によって制御することである。われわれはGe(100)-21表面において並進運動エネルギーが高い超音速酸素分子線によって、室温酸化反応が促進されることを報告している。本実験では、Geの代表的な低指数面である(111)-c(28)表面上の酸化膜に注目した。表面構造に由来する(100)とは異なる酸化状態を形成できることが期待されるので、高分解能放射光XPSによってバックフィリング及び超音速酸素分子線によるGe室温酸化膜を分析した。実験の結果、高エネルギーの超音速酸素分子線によって形成したGe(111)酸化膜には、(100)表面上では形成されなかったGe
成分が明瞭に観測された。これはGe酸化膜を形成する際に面方位によって酸化状態に変化が起きることを示している。この発見はGe単結晶表面の酸化状態の制御に重要な基礎的知見を与える。
1 formed by supersonic O beam吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Si系LSIの高性能化に対して移動度の優れたGe材料の導入が有望視され、Ge単結晶表面の酸化膜の形成機構及び安定性の研究が活発化している。Ge酸化において、酸化を誘起する酸素分子の並進運動エネルギーは、酸化膜形成を理解するうえで重要な要素である。われわれは、Ge(100)表面の室温酸化において高エネルギーの超音速酸素分子線を用いることで、バックフィリング酸化よりも吸着酸素量が増加することを見いだしている。本研究では、超音速酸素分子線及びバックフィリング酸化によって形成した吸着酸素量の異なるGe(100)上の酸化膜を放射光XPSによって分析することで、酸化膜形成を理解するうえで重要なGeの酸化状態の分析を行った。Ge 3d XPSスペクトルの比較から、双方のGe酸化の価数に違いがないことがわかった。しかし、超音速酸素分子線による酸化膜では2価の酸化成分の量が増加することを確認した。これは新たなGe(100)表面への酸素の吸着を示唆している。この発見はGe(100)表面酸化膜の形成機構を理解するうえで重要な基礎的知見を与える。
molecular beam寺岡 有殿; 井上 敬介*; 神農 宗徹*; 岡田 隆太; 吉越 章隆
no journal, ,
The effects of O incident energy have been widely studied by soft X-ray photoemission spectroscopy with high brilliance and high energy-resolution synchrotron radiation. Real-time in-situ photoemission spectroscopy of chemical bonding states for the oxidized surface was conducted during SSMB irradiation. Oxygen uptake has been observed at various O incident energies. The first plateau was found to disappear and an oxygen content at saturation of 5.5 ML was observed for an incident energy of 2.3 eV. This is 1.8 times larger than that observed at a low energy region of 0.06 eV to 0.6 eV (3 ML). The initial sticking rate continued to increase as incident energy increased up to 1.0 eV, and a remarkable re-increase was observed in the region around 2.3 eV. The first increase is due to the activated dissociative adsorption of O molecules and the second increase around 2.3 eV implies that another potential energy barrier exists with a height larger than 2.3 eV.
adsorption on Al(111) surface神農 宗徹*; 寺岡 有殿; 高岡 毅*; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
The AlN thin film has been focused as a multi-functional material. A safety, cheap and energy-saving process is expected for the AlN thin film formation. We found the direct nitridation of Al(111) surface at 473 K by using supersonic N molecular beams (SSNMB). The uptake of N atoms was observed by photoemission spectroscopy with high brilliance and high energy-resolution synchrotron radiation (SR-XPS). The diffusion of N atoms may be a key process of the direct nitridation. The Al(111) nitridation was also observed recently in a temperature region from 300 K to 623 K. Remarkable temperature dependence has been shown in uptake curves. Thermal stability of the AlN layer, formed in a temperature region below 623 K, has been also investigated in a temperature region up to 773 K using SR-XPS. In this conference, we discuss chemical reaction mechanisms on the direct nitridation of Al(111) surface by SSNMB.
8)室温酸化において酸素分子の並進運動エネルギーで誘起される酸化状態の放射光光電子分光分析岡田 隆太; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Siを用いた電界効果トランジスタにおいて、Geをチャンネルに利用し高性能化を図る研究が活発化しており、その低指数面上の極薄酸化物や酸化状態の解明が求められている。本研究では、0.027eVから2.2eVまでの異なる並進運動エネルギー(E
)を持つ超音速O分子線によって、特に電子移動度に優れたGe(111)表面上に室温で誘起される表面酸化状態の違いを、放射光XPSによるその場分析によって調べた。Eの増加に伴い酸素吸着量が増加し、それに対応したGeの酸化成分が変化することがわかった。さらに、Eが2.2eVでは、Oガスの曝露で形成される酸化膜とは異なるGeを含む酸化物が形成できることが明らかとなった。
分子の並進運動エネルギーによるGe(111)-c(28)室温表面の酸化促進と生成酸化物の相関岡田 隆太; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Ge低指数面の中で特に電子移動度の大きな(111)面は、電界効果トランジスタのチャンネル材料として有望視され、極薄酸化物とその界面及び生成物の解明が重要となっている。本研究では異なる並進運動エネルギー(E)のO分子による表面酸化物の違いを放射光XPSにより調べた。Eの増加により酸素の吸着量が増加し、それに対応してGe酸化成分が変化することを発見した。さらに、この吸着酸素量の増加は、1.0eVにエネルギー閾値を持つ、Ge形成を促進する活性化吸着反応に起因することがわかった。
運動エネルギー誘起Al(111)窒化膜内の窒素分布高岡 毅*; 神農 宗徹*; 寺岡 有殿; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
窒化アルミニウム(AlN)はヒートシンクなどさまざまな機能を持つ材料として注目されている。Nガスはアルミニウムとは反応しにくいので、AlN薄膜形成には化学気相成長などの方法が用いられる。しかし、われわれは超高真空中でAl(111)表面に並進運動エネルギー1.8eV以上の超音速N分子線(SSNMB)を照射すると室温でも直接窒化反応が起こることを見いだした。この手法によって作製したAlN薄膜における窒素原子の深さ方向分布について、おもに角度分解放射光XPSを用いて解析した。
1表面の超音速酸素分子線による室温酸化促進吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*; 神農 宗徹*
no journal, ,
Si系LSIの電界効果トランジスタの新チャネル材料として、Siよりもキャリア移動度等で優れた物性を有するGeが注目されており、Ge酸化物とその生成機構の解明が重要となっている。本研究では、代表的なGe低指数面であるGe(100)-21表面の超音速酸素分子線(2.2eV)とバックフィリングによる室温酸化を放射光XPSによるその場分析で比較した。超音速酸素分子線による吸着曲線の変化、吸着酸素量の増加と関連する吸着サイトの違いを明らかにした。
8) surface oxidized by supersonic O molecular beam岡田 隆太; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Si系電界効果トランジスタの新しいチャンネル材料として、Siよりも移動度等で優れたGeが期待され、その低指数面の酸化機構の解明が重要になっている。本研究では、特に電子移動度の高いGe(111)-c(28)表面上に、室温で超音速O分子線(2.2eV)を照射、及び、Oガスを曝露(0.027eV)して形成される酸化膜を放射光XPSによるその場分析によって比較した。超音速O分子線の照射によって、Oガス曝露の場合よりも吸着酸素量が増加することが明らかとなった。さらにGe酸化成分の比較から、この酸素吸着量の増加はGe形成を伴う反応に起因することを見いだした。
分子線とバックフィリングによるGe(100)-21上の室温飽和酸化膜の違い吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Si系LSIの電界効果トランジスタの新チャネル材料としてGeが注目され、その低指数面の極薄酸化物や酸化状態の解明が重要となっている。本研究では、Geの代表的な低指数面である(100)-21表面上に、バックフィリング(0.027eV)及び超音速酸素分子線(2.2eV)によって形成した室温飽和酸化膜を放射光XPSによるその場分析を行い比較した。Oの並進運動エネルギー(E)を2.2eVとすることで、バックフィリングの場合より酸素吸着量が増加することが明らかとなった。さらに、Ge酸化成分の変化から、酸素吸着量の増加に対応した酸素吸着サイトの違いを発見した。
中の光電子の見かけの有効減衰長測定とその問題点神農 宗徹*; 井上 敬介*; 寺岡 有殿
no journal, ,
軟X線放射光光電子分光法を用いて薄膜の膜厚測定が可能である。膜厚計算時、有効減衰長の値が必要になるが、それは実験的に求められておらず、非弾性平均自由行程の理論値で代用されることが多い。本研究では、放射光エネルギーの範囲を400-1700eVとし、Si(001)基板上に急速熱酸化法(RTO)によってSiO極薄膜を作製したものを使い、膜厚既知のものから見かけの有効減衰長を測定し、見かけの有効減衰長とIMFPの理論値の比較を行った。放射光では、Si(001)基板由来の成分、酸化膜由来の成分の他に完全に酸化していないサブオキサイド成分が観測できる。本研究では、サブオキサイドをSi(001)基板として考える場合、無視する場合、酸化膜として考える場合に分けて有効減衰長を評価した。サブオキサイドは表面近傍の酸化膜とバルクのSi(001)基板の界面付近に局在するので、本来は放射光エネルギーが高いときほど相対的にサブオキサイドの影響は小さくなるが、結果は逆の傾向を示した。これは、バルク内にある格子欠陥や不純物などの化学シフトが偶然にサブオキサイドのピークと重なり、サブオキサイドを過剰に評価しているからではないかと考えられる。
分子による室温における酸化反応ダイナミクス寺岡 有殿; 井上 敬介*; 神農 宗徹*; 吉越 章隆; 岡田 隆太
no journal, ,
Ni(111)表面は酸素分子と反応して酸化膜が形成される。表面温度が室温のとき、酸素ガスにさらすと1ML以下で一旦吸着速度がゼロになり、最終的に3MLで飽和する。酸素分子の運動エネルギーを大きくすると吸着曲線が変化する。一旦吸着速度がゼロになる現象はなくなりラングミュア型吸着曲線に近づく。0.6eV以上の運動エネルギーでは飽和吸着量が増加して、1eV以上では5.5MLになる。この現象は初期吸着確率が運動エネルギーとともに増加して活性化吸着が主たる反応機構になることに対応している。また、運動エネルギーの増加に伴って過酸化物やNiOの生成速度が増加することがわかった。そのため、吸着曲線に見られた中間プラトーが消失する。わずかな運動エネルギーの違いが酸化速度,飽和吸着量,酸化膜質に大きな変化をもたらすことが明らかになった。
並進運動エネルギー誘起Al(111)窒化膜の成膜温度による膜質の変化と773K以下における熱変性神農 宗徹*; 寺岡 有殿; 高岡 毅*; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
Al(111)表面に超音速窒素分子線を照射すると並進運動エネルギー1.8eVをしきい値として直接窒化反応が起こる。また、この反応には、表面温度に大きく依存した窒化が始まるまでの待機時間の存在もわかっている。そこで、今回は、300K, 373K, 423K, 473Kの4つの温度で窒化アルミニウム薄膜を形成し、さらに最高773Kまで加熱し、AlN薄膜の膜質とその熱変性について調べた。620K以上の加熱でN原子の脱離が観測された。また、N
, N
の比率が減少し、N
, N
が増加した。これは、N, Nに比べ、膜内に広く分布するN, Nが安定であることを示唆している。また、620K以上の加熱ではNが大きく増加した。これは、N原子密度が減少し、表面近傍でAl-N-Alの割合が増加したためであると考えている。
神農 宗徹*; 寺岡 有殿; Harries, J.; 高岡 毅*; 吉越 章隆; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 米田 忠弘*
no journal, ,
Al(111)表面に超音速N分子線を照射すると並進運動エネルギー1.8eVをしきい値として直接窒化反応が起きる。このとき、N原子が1nm程度バルク側で拡散することも見いだされ、基板温度の影響を示唆しているので、基板温度300Kから623Kの範囲で直接窒化反応の基板温度依存性について調べた。また、形成した薄膜の熱変性についても調べた。基板温度に依存した窒化反応が始まるまでの待機時間の存在を見いだした。この反応は、基板温度が高いほど反応確率が高く、物理吸着を経由した解離吸着と逆の傾向を示した。AlN膜の熱変性では、N, Nに比べ、N, Nが安定であることがわかった。620K以上の昇温でNの割合が増加した理由は、N原子密度が減少し、表面近傍でAl-N-Alが増加したためと考えている。この反応は、二段階の反応であると考えている。第一段階は、低確率で局所的にN分子が並進運動エネルギー誘起吸着を起こし、吸着構造を形成する。第二段階は、その局所構造にN分子が衝突し解離吸着が起こり反応が進行する。このとき、Nが安定な構造をとり、AlN膜が成長する。待機時間は第一段階にかかる時間であると解釈している。
