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神藤 勝啓; 大越 清紀; 柴田 崇統*; 南茂 今朝雄*; 川井 勲*; 池上 清*; 高木 昭*; 浅野 博之*; 上野 彰; 小栗 英知
JPS Conference Proceedings (Internet), 45, p.011137_1 - 011137_10, 2026/06
実験施設からのビーム強度増強の必要性に応える形で、J-PARCでは2014年秋にセシウムを導入した高周波(RF)駆動の負水素(H
)イオン源の運転を開始した。RF駆動のイオン源は、ビームエネルギー50keV、最初は33mAで、2016年1月より47mAで、2018年10月以降は60mAのビーム電流でHビームを引き出してきた。最後のビーム電流値は、リニアックが所期設計時のビーム電流である50mAのHビームを、早い繰り返しの3GeVシンクロトロン(RCS)に入射する条件を満たしている。2021年/2022年の運転までは、1年間の運転期間に1から3回のイオン源の交換を行ってきた。その理由は、RF駆動型イオン源が利用運転を止めてしまうような深刻な問題を起こさずにビームを送ることができる運転寿命を明確に示すことが困難だったからである。しかしながら、2022年/2023年の運転以降は、期間を通して単一のRF駆動型負水素イオン源による連続運転でビームを供給できてきた。この10年間では、3回のRFアンテナコイルの破損といくつかの問題に出くわした。本発表では、RF駆動型Hイオン源の運転に関する統計データとともに、ビーム電流の増強化などの将来のJ-PARCアップグレードやJ-PARC製RFアンテナコイルの開発状況を報告する。
小林 大輝*; 小松 一生*; 伊藤 颯*; 町田 真一*; 服部 高典; 鍵 裕之*
Journal of Physical Chemistry C, 130(25), p.8795 - 8805, 2026/06
被引用回数：0氷IVは、氷の高圧下における準安定相であり、水から結晶化することは極めて稀であるため、「ウィル・オ・ザ・ウィスプ(幻灯)」という愛称で呼ばれており、これは氷の不安定で幽霊のような形態を表している。本研究では、水-油エマルジョンを用いた実験により、0.45GPaから1.1GPaの圧力下において、液体の水が均一核生成温度(
)で再現性よく、かつ選択的に氷IVへと結晶化することを報告する。圧力による氷Ihの融解とそれに続く再結晶化を追跡することで、以下であっても液体の水が優先的に氷IVへと結晶化することを示した。乳化氷試料における高い静水圧状態と結晶成長の抑制により、中性子回折法を用いて氷IVおよびその潜在的な水素配列状態の両方について、信頼性の高い構造解析を行うことができた。実験で達成可能な配列度は極めて低く、結晶化方法にほとんど依存しなかった。
-iron at high pressures determined using 
neutron diffraction青木 勝敏*; 高野 将大*; 福山 鴻*; 鍵 裕之*; 町田 晃彦*; 齋藤 寛之*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*
Physical Review B, 113(18), p.184440_1 - 184440_6, 2026/05
被引用回数：1 パーセンタイル：86.01(Materials Science, Multidisciplinary)体心立方(bcc)-鉄の磁気モーメントの温度依存性をその場中性子粉末回折法を用いて、約2GPaおよび6GPaの圧力下で300
950Kの範囲において調べた。磁気散乱の相対寄与を高めるため、中性子散乱長が天然Feの約半分である
Fe同位体が用いられた。キュリー温度(
)は、2.1GPa, 6.0GPa, 6.7GPaでそれぞれ946(30)K、838(50)K、740(40)Kと決定され、(K) = 1043 - 49(7)
+ 1.3(1.2)
で表される磁気相境界が決定された。6.7GPaで加熱すると、磁気転移に続いて
構造転移が観測された。この結果は、磁気相境界が相境界の低温側に位置することを示している。したがって、転移は、常磁性bcc鉄から常磁性fcc鉄への構造変化に対応する。
高野 将大*; 鍵 裕之*; 森 悠一郎*; 小林 大輝*; 青木 勝敏*; 高橋 嘉夫*; 伊地知 雄太*; 柿澤 翔*; 辻野 典秀*; 肥後 祐司*; et al.
ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 10(4), p.1047 - 1061, 2026/04
被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)鉄一硫化物(FeS)は惑星物質中の主要な硫化物相であり、惑星内部における水素の潜在的な貯蔵相と考えられてきた。しかし、高圧高温条件下でのFeSへの水素溶解度については議論が続いている。本研究では、NiAs型構造のFeS相(FeS V)における水素の取り込み量を、放射光X線吸収分光、X線・中性子その場回折実験、および第一原理計算により再検討した。その結果、水素飽和条件で観測される体積膨張は、Fe
からFe
への還元およびFe欠損Fe
Sの
値の減少によって説明でき、水素が格子に取り込まれている証拠は見られなかった。中性子回折解析でも、水素を含まない構造モデルが最も良い適合を示し、さらに第一原理計算でもFeS水素化物構造はエネルギー的に不安定であることが示された。これらの結果から、FeS格子中に取り込まれる水素量の上限は30GPaまでで約200ppm程度と推定される。したがって、コア形成初期には水素はFeSではなく金属鉄へ優先的に分配されると考えられる。
鍵 伎; 荒木 大輔; 箭内 智博; 桑原 涼太; 菅谷 直人; 西村 嵐; 海老沢 博幸; 綿引 俊介; 谷本 政隆
JAEA-Testing 2024-005, 24 Pages, 2025/03
JAEA-Testing-2024-005.pdf:6.92MB
令和元年(2019年)9月9日、台風15号の強風により材料試験炉(JMTR)にある、二次冷却系統冷却塔の倒壊事象が発生した。二次冷却系統冷却塔は東側から西側に向けて倒壊し、二次冷却系統冷却塔に接続している4本の二次冷却系統配管もともに倒れ、立ち上がり部で4本とも破損した。倒壊した二次冷却系統冷却塔を覆っていた外壁スレート材(石綿スレート材)にはアスベスト(石綿)が含まれているため、撤去作業に当たっては、作業者の安全を確保するとともに、周辺環境へのアスベスト(石綿)による影響を小さくする必要があった。本報告書は、二次冷却系統冷却塔の石綿スレート材の撤去作業及び保管管理並びに搬出において、関係する法令・規則を遵守しながら作業者の安全を確保するとともに周辺環境へのアスベスト(石綿)による影響を最小化するべく作業計画を立案し、その実施内容についてまとめたものである。
山下 恵史朗*; 小松 一生*; 服部 高典; 町田 真一*; 鍵 裕之*
Acta Crystallographica Section B; Structural Science, Crystal Engineering and Materials (Internet), 80(6), p.695 - 705, 2024/12
被引用回数：4 パーセンタイル：55.48(Chemistry, Multidisciplinary)これまで、水に富む塩化マグネシウム水和物系列(MgCl
HO)では奇数の水和数nを持つものは欠落していた。本研究において、2GPa以上の高圧と300K以上の高温で生成する塩化マグネシウム七水和物、MgCl7HO (or MgCl7DO)を同定した。その結晶構造は、2.5GPa, 298Kでのその場単結晶X線回折と3.1GPa, 300Kでのその場粉末中性子回折の組み合わせによって決定された。単結晶試料では、望ましくない結晶相の核生成を防ぐためにアルコールを混合して成長させた。得られた結果は、水分子の配向乱れを示しており、密度汎関数理論計算によっても検証された。この乱れには水素結合の再結合が関与しており、水の高圧氷相や既知の乱れた塩水和物とは異なっていた。圧縮による収縮は主に一方向に起こる。この最も圧縮しやすい方向に垂直な面では、酸素原子と塩素原子が六角形状に配列していた。
He, X.*; 鍵 裕之*; 小松 一生*; 佐野 亜沙美; 阿部 淳*; 福山 鴻*; 新名 亨*; 中野 智志*
Inorganic Chemistry, 63(47), p.22349 - 22360, 2024/11
被引用回数：4 パーセンタイル：39.36(Chemistry, Inorganic & Nuclear)ブルーサイトは水酸化物における水素結合を研究する上でモデルとなる重要な物質である。本研究では、中性子粉末回折法、ラマン分光法、赤外分光法を用いて、Mg(OH)
,gおよび重水素化したMg(OD),において、フッ素(F)置換が水素結合にどのような影響を及ぼすかを常圧および高圧条件下で調べた。常圧条件下では、F置換によりドナ-アクセプター間距離が短縮し、水酸基結合が伸長し、水素結合が強化されることが見出された。高圧実験においては、フッ素の置換は圧力による水素結合の強化を抑制し、水酸基結合の長さ、結合角、O-H角度の変化を減少させた。分光学的測定から、F置換は圧力誘起の水酸基の伸長を制限することが確認された。
He, X.*; 鍵 裕之*; 小松 一生*; 飯塚 理子*; 岡島 元*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 阿部 淳*; 後藤 弘匡*; et al.
Journal of Molecular Structure, 1310, p.138271_1 - 138271_8, 2024/08
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)重水素化ヒドロキシフルオロマグネシウム[理想組成はMg(OD)F]のO-D
F水素結合の高圧応答を中性子粉末回折とラマン分光法を用いて調べた。常温でのリートベルト解析の結果、化学組成はMg(OD)
F
であり、結晶構造中で水酸基/フッ素(OD/F)が無秩序化して、2つの水素結合配置が生じていることが分かった。構造解析の結果、水素結合配置は9.8GPaまで維持され、圧力による水素結合の強化は見られなかった。常圧でのラマンスペクトルでは、2613, 2694, 2718cm
に3つの水酸基伸縮バンドが観測された。O-D伸縮モードの周波数が高いことから、ヒドロキシル基は弱い水素結合相互作用、あるいは水素結合を持たないことが示唆された。20.2GPaまでは、2694cmを中心とするモードは圧力によってブルーシフトを示し、水素結合は圧縮されても強化されないことが明らかになった。これは、中性子回折の結果と一致した。水素結合の存否と、常圧および高圧での水酸基のブルーシフトの原因について議論した。
O ice observed by neutron diffraction小松 一生*; 服部 高典; Klotz, S.*; 町田 真一*; 山下 恵史朗*; 伊藤 颯*; 小林 大輝*; 入舩 徹男*; 新名 亨*; 佐野 亜沙美; et al.
Nature Communications (Internet), 15, p.5100_1 - 5100_7, 2024/06
被引用回数：25 パーセンタイル：84.92(Multidisciplinary Sciences)水素結合の対称化とは、水素原子が水素結合の中心に位置する現象である。理論的研究により、氷VIIの水素結合は、圧力が増加するにつれて、水素の分布を変化させながら、いくつかの中間状態を経て、最終的に対称化すると予測されている。これまで、多くの実験的研究が行われてきたにもかかわらず、その水素の位置や転移圧力は一貫していない。われわれは、100GPa以上の圧力で中性子回折実験を行い、氷中の水素分布を決定し、隣接酸素間での分布が80GPa付近で2つから1つになり水素結合が対称化することを世界で初めて観測した。
森 悠一郎*; 鍵 裕之*; 青木 勝敏*; 高野 将大*; 柿澤 翔*; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*
Earth and Planetary Science Letters, 634, p.118673_1 - 118673_8, 2024/05
被引用回数：3 パーセンタイル：27.10(Geochemistry & Geophysics)水素による鉄の体積膨張に対するケイ素の効果を調べるため、高圧高温下でのhcp-Fe
Si
の中性子回折実験とX線回折実験を行った。中性子回折実験は重水素化hcp-FeSiに対して13.5GPa, 900K及び12.1GPa, 300Kで行い、得られたプロファイルからリートベルト解析を用いて水素占有率を決定した。hcp-Fe-SiのP-V-T状態方程式を組み合わせることにより、hcp-FeSiの水素による体積膨張が純粋なhcp鉄の体積膨張よりも10%大きいことを示した。得られた値を用いて、内核の密度欠損を再現できる水素量を見積もったところ、シリコンの影響がない場合に比べて50%減少した。hcp-FeSiで内核の密度欠損を再現した場合、内核と外核で可能な水素量xはそれぞれ0.07と0.12-0.15と計算された。
高野 将大*; 鍵 裕之*; 森 悠一郎*; 青木 勝敏*; 柿澤 翔*; 佐野 亜沙美; 飯塚 理子*; 土屋 卓*
Journal of Mineralogical and Petrological Sciences (Internet), 119(1), p.240122_1 - 240122_9, 2024/00
被引用回数：4 パーセンタイル：43.51(Mineralogy)硫化鉄(FeS)の高圧高温下での水素化は、水素と硫黄が地球や他の地球型惑星のコアの軽元素として有望な候補であることから注目されている。これまでのFeSの水素化反応に関する報告では、出発物質の化学組成は十分に明らかにされていなかった。本研究では、Fe1.000S(トロイライト)を出発物質としたFe-S-H系の高温高圧条件下での中性子回折とX線回折のその場測定を報告する。決定された占有率は、以前の研究で報告されたものより著しく低く、FeSの水素化は硫化鉄の化学組成に強く影響されることを示している。
neutron diffraction小林 大輝*; 小松 一生*; 伊藤 颯*; 町田 真一*; 服部 高典; 鍵 裕之*
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 14(47), p.10664 - 10669, 2023/11
被引用回数：5 パーセンタイル：23.65(Chemistry, Physical)氷IVは、水分子が配向乱れを示す氷の準安定高圧相である。配向秩序は他の氷相ではよく観測されるが、氷IVでは報告されていない。われわれは、DClを添加したDO氷IVのその場粉末中性子回折実験を行い、氷IVにおける水素秩序を調べた。その結果、単位胞体体積の温度微分dV/dTが約120Kで急激に変化することを発見し、またリートベルト解析により低温でわずかに水素が秩序化することを明らかにした。D1サイトの占有率は0.5から外れており、そのずれは試料をより高い圧力で冷却すると増加し、2.38GPa, 58Kで0.282(5)に達した。この結果は、氷IVに対応する低対称の水素秩序状態の存在を証明するものである。しかしながら、高圧下での徐冷によって、完全に水素が秩序化した氷IV相を実験的に生成することは難しいようである。
勝村 庸介*; 高木 純一*; 細見 憲治*; 宮原 直哉*; 駒 義和; 井元 純平; 唐澤 英年; 三輪 周平; 塩津 弘之; 日高 昭秀*; et al.
日本原子力学会誌ATOMO
, 65(11), p.674 - 679, 2023/11
本委員会では、東京電力ホールディングス株式会社(東電)福島第一原子力発電所(1F)事故後の 核分裂生成物(FP)挙動を予測可能な技術に高めて廃炉作業に貢献することと、1F事故進展事象の把握で得られた情報をソースターム(ST)の予測技術の向上に反映させ、原子炉安全の一層の向上に繋げることを目標とした活動を実施している。この2年間では、これまでの12年間の1F実機調査や1F関連研究で得られた情報を調査し、1F廃炉における燃料デブリやFP挙動の予測、及びST予測精度向上に必要な課題として「FPの量・物質収支と化学形態」「サンプリング目的とデータ活用」「環境への移行経路」を摘出した。今後、これらの課題の解決に向けた道筋の議論を進める。
山下 恵史朗*; 中山 和也*; 小松 一生*; 大原 高志; 宗像 孝司*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 鍵 裕之*
Acta Crystallographica Section B; Structural Science, Crystal Engineering and Materials (Internet), 79(5), p.414 - 426, 2023/10
被引用回数：3 パーセンタイル：27.92(Chemistry, Multidisciplinary)最近発見された塩化ナトリウムの超水和物(NaCl 13H(D)O)の構造を1.7GPa, 298Kでのその場単結晶中性子回折によって決定した。この物質は大きな水素結合ネットワークを持ち、いくつかの水分子は分岐水素結合や5配位水分子のような歪んだ結合の特徴を持つ。水素結合ネットワークは、ネットワークトポロジーと水素結合の無秩序性という点で、氷VIと類似している。擬似対称性によって接続されたネットワークの構成要素を区別しなければ、このハイドレートの全体的なネットワーク構造は、氷VIのネットワーク構造に対応する小さな構造単位に分解することで表現できる。この水素結合ネットワークは、既知の塩水和物とは対照的に、水分子の配向の乱れを含んでいる。ここでは、イオン種を含む水素結合ネットワークに関するさらなる洞察のための例を示す。
Ni
D
at high 
conditions市東 力*; 鍵 裕之*; 柿澤 翔*; 青木 勝敏*; 小松 一生*; 飯塚 理子*; 阿部 淳*; 齋藤 寛之*; 佐野 亜沙美; 服部 高典
American Mineralogist, 108(4), p.659 - 666, 2023/04
被引用回数：7 パーセンタイル：53.12(Geochemistry & Geophysics)FeNiH(D)の12GPa, 1000Kまでの高温高圧下における相関係と結晶構造をその場X線及び中性子回折測定により明らかにした。今回実験した温度圧力下において、FeNiH(D)ではFeH(D)とは異なり、重水素原子は面心立方構造(fcc)中の四面体サイトを占有しないことが明らかになった。単位重水素あたりの水素誘起膨張体積
は、fcc相で2.45(4) 
、hcp相で3.31(6) であり、FeDにおけるそれぞれの値より著しく大きいことが明らかになった。また、は温度の上昇に伴いわずかに増加した。この結果は、鉄に10%ニッケルを添加するだけで、金属中の水素の挙動が劇的に変化することを示唆している。が圧力に関係なく一定であると仮定すると、地球内核の最大水素含有量は海洋の水素量の1-2倍であると推定される。
山下 恵史朗*; 小松 一生*; Klotz, S.*; Fabelo, O.*; Fern
ndez-D
az, M. T.*; 阿部 淳*; 町田 真一*; 服部 高典; 入舩 徹男*; 新名 亨*; et al.
Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 119(40), p.e2208717119_1 - e2208717119_6, 2022/10
被引用回数：11 パーセンタイル：37.98(Multidisciplinary Sciences)氷の多形体は、圧力や温度により驚くほど多様な構造を示す。水素結合の乱れは、その構造多様性の重要な要因であるだけでなく、その物性をも支配している。しかし、観測可能な逆格子空間が限られていることや、高圧下で測定されたデータの不確かさにより、高圧下において氷多形体の乱れた構造を明らかにすることは困難であった。今回、単結晶および粉末中性子回折の両方を用いて、2.2GPa, 298Kにおいて主要な高圧氷である氷VIIの乱れた構造を初めて明らかにした。最大エントロピー法を用いることにより3次元的な原子分布を導くことに成功し、水素がこれまで言われていた離散的なサイトではなく、リング状に分布をしていることを発見した。また、274Kでの全散乱実験により、氷VIIの水素秩序相である氷VIIIとは、同じ分子構造を持つにもかかわらず、その分子間構造が異なることを明らかにした。今回の単結晶と粉末回折の相補的な構造解析によって、氷VIIのユニークな無秩序構造が明確に示された。今回の発見は、圧力によって大きく変化するプロトンダイナミクスと関連しており、圧力下における氷VIIの異常な物性の構造的な起源を理解することに役立つと考えられる。
大政 義典*; 高木 茂幸*; 戸嶋 健人*; 横山 凱乙*; 遠藤 亘*; 折茂 慎一*; 齋藤 寛之*; 山田 武*; 川北 至信; 池田 一貴*; et al.
Physical Review Research (Internet), 4(3), p.033215_1 - 033215_9, 2022/09
Quasielastic neutron scattering (QENS) and neutron powder diffraction of the complex transition metalhydrides Li
MoH
and Li
NbH were measured in a temperature range of 10-300 K to study their structures and dynamics, especially the dynamics of the hydrogen atoms. These hydrides contain unusual ninefold H coordinated complex ions (MoH
or NbH
) and hydride ions (H). A QENS signal appeared 
150 K due to the relaxation of H atoms. The intermediate scattering functions derived from the QENS spectra are well fitted by a stretched exponential function called the Kohlrausch-Williams-Watts functions with a small stretching exponent 
0.3-0.4, suggesting a wide relaxation time distribution. The 
dependence of the elastic incoherent structure factor is reproduced by the rotational diffusion of MH
(M = Mo or Nb) anions. The results are well supported by a van Hove analysis for the motion of H atoms obtained using first-principles molecular dynamics calculations. We conclude that the wide relaxation time distribution of the MH rotation is due to the positional disorder of the surrounding Li ions and a unique rotation with MH anion deformation (pseudorotation).
山下 恵史朗*; 小松 一生*; 大原 高志; 宗像 孝司*; 入舩 徹男*; 新名 亨*; 杉山 和正*; 川又 透*; 鍵 裕之*
High Pressure Research; An International Journal, 42(1), p.121 - 135, 2022/03
被引用回数：5 パーセンタイル：38.43(Physics, Multidisciplinary)We improved diamond anvil cells with a tubular frame made of Zr-based bulk metallic glass and nano-polycrystalline diamond anvils for single-crystal neutron diffraction. The thicker tubular frame was confirmed through experimentation as stably generating 4.5 GPa. Its feasibility for neutron diffraction was assessed at the Laue-TOF diffractometer at the BL18 (SENJU) beamline in the MLF J-PARC using time-resolved two-dimensional detectors covering wide solid angles. In addition to ambient-pressure measurements of NH
Cl, diffraction patterns of a high-pressure phase of ice were also collected in-situ. The obtained intensities are of refinable quality sufficient for structure analysis.
飯塚 理子*; 後藤 弘匡*; 市東 力*; 福山 鴻*; 森 悠一郎*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 鍵 裕之*
Scientific Reports (Internet), 11, p.12632_1 - 12632_10, 2021/06
被引用回数：8 パーセンタイル：36.32(Multidisciplinary Sciences)FeNi合金からなる地球核は、H, C, O, Si, Sなどの軽元素を含んでいると考えられている。その中でHは、宇宙に最も存在する元素であり、最も有望な候補である。これまでの我々の中性子回折実験から、鉄-水系において、水素が他の元素より優先的に鉄に取り込まれることが分かっている。今回、初期地球の組成で水を含んだ鉄-ケイ酸塩系において、Sが及ぼす影響を調べた。その結果、一連の鉄の相転移、含水ケイ酸塩の脱水酸基およびカンラン石・輝石の形成を観察した。またFeの共存相としてFeSが現れた。Hがいる条件でもFeSの格子体積が一定であることから、FeSに水素は入らず、FeSはむしろFeの水素化を阻害することがわかった。高温高圧下から回収された試料を観察すると、FeにはHとSが入っており、HおよびSはFe(H
)-FeS系の融点を下げる効果があることが分かった。一方回収試料には、C, O, Siなどの他の軽元素は含まれていないため、地球核形成時には、まずFeHおよびFeSができ、その後さらに高温高圧下でFeHxやFeSが融解した後でないと、それらは核に取り込まれないことが分かった。
宮嶋 佑典*; 斉藤 綾花*; 鍵 裕之*; 横山 立憲; 高橋 嘉夫*; 平田 岳史*
Geostandards and Geoanalytical Research, 45(1), p.189 - 205, 2021/03
被引用回数：8 パーセンタイル：34.37(Geochemistry & Geophysics)LA-ICP-MSによる方解石の同位体分析における不確実性は、主にデータの正規化と検証のために使われる標準試料の均質性によって支配される。本研究では、元素・同位体組成の均質な方解石の標準試料を作製するために、元素をドープした試薬溶液から沈殿させたアモルファス炭酸カルシウムを経由して、熱と圧力をかけて結晶化し、U, Pbと希土類元素を方解石に取り込ませた。X線吸収スペクトルから、Uは合成された方解石中にU(VI)として存在し、水性のウラニル・イオンとは異なる構造で存在することが示唆された。本研究の方解石へのUの取り込み率は、既報研究に比べ高かった。合成した方解石中の元素濃度のばらつきは12%未満で、概ね7%以内であった。
U/
Pb比のばらつきが各元素濃度のばらつきに応じて3-24%程度である一方で、
Pb/Pb比のばらつきは1%以下であった。この合成方解石を標準試料として用いて、天然の方解石標準試料(WC-1)の年代測定を行ったところ、3%以内の不確かさで年代が求められた。本研究で提示した合成手法は、元素濃度を任意に調整した均質な方解石の合成に有効であり、また、合成試料はU-Pb地質年代学のための天然標準試料に代わる有望なものである。
