核燃料再処理施設におけるグローブボックス用グローブの物性調査; 定期交換したグローブの物性と使用可能年数の推測

山本 昌彦; 西田 直樹; 小林 大輔; 根本 良*; 林 宏幸*; 北尾 貴彦; 久野 剛彦

JAEA-Technology 2023-004, 30 Pages, 2023/06

JAEA-Technology-2023-004.pdf:1.94MB

日本原子力研究開発機構の東海再処理施設において核燃料物質の取り扱いに使用するグローブボックス用グローブ(以下、「グローブ」という。)は、内部規則にて使用期限が定められており、グローブボックスに取り付け後、異常の有無に係わらず最長4年で交換している。一方、グローブの材質は合成ゴムであることから、使用環境(使用頻度、薬品、放射線量等)によってその劣化度合は異なる。そこで、本件では使用環境毎にグローブを分類し、その物性値を測定すること等により、グローブの劣化状況に応じた使用可能年数の技術的評価手法を確立するとともに、グローブの使用可能な年数を推測した。外観上の異常もなく定期交換したグローブについて、測定した物性値は、新品のグローブの納品時に確認している受入基準値を満足し、新品のグローブと同等の物理的特性を有していることが分かった。このため、使用期限を迎えたこれらグローブは、新品のグローブの最長使用年数である4年を追加した合計8年間の使用が可能であると考えられた。また、グローブの物性値と使用年数をプロットして外挿線を作成した結果、使用年数8年における物性値は、過去にグローブの破損等が報告されている物性値よりも安全側の値を示し、非管理区域の倉庫にて8年及び23年間保管した長期保管グローブの物性値と有意な差は見られなかった。これらより、東海再処理施設におけるグローブの最長使用年数は8年と設定した。なお、グローブの点検頻度、項目は従来の実施内容から変更せず、異常が確認されれば使用年数に関係なく速やかに交換される管理であることから、使用年数を8年に延長した場合でもグローブ使用に伴う安全性の低下(リスクの上昇)は生じない。また、使用年数の延長に伴い、グローブの購入費、グローブ交換等の作業労力、廃棄物発生量を従来よりもそれぞれ約4割低減させることができ、定期のグローブ交換に伴う汚染発生のリスク、作業者の被ばくのリスクも低減され、グローブ管理の効率化・合理化が図られた。

Accurate and precise measurement of uranium content in uranium trioxide by gravimetry; Comparison with isotope dilution mass spectrometry and its uncertainty estimation

山本 昌彦; 堀籠 和志; 久野 剛彦

Applied Radiation and Isotopes, 190, p.110460_1 - 110460_7, 2022/12

https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2022.110460

加熱重量法によるUO中のU含有量の測定について検討した。測定条件を最適化し、加熱温度は900C、加熱時間は60分、サンプル採取量は1gに設定した。また、本法に係る不確かさを評価するとともに、加熱重量法によるU測定値について、同位体希釈質量分析法(IDMS)による測定値と比較して検証した。その結果、加熱重量法で得たUO中のU含有量は、0.782360.00051g/g (k=2)であり、IDMSによる測定値(0.782710.00049g/g)と不確かさの範囲内で一致した。これらの結果より、加熱重量法によりUO中のUを正確かつ高精度に測定できることが分かった。

グローブボックス用グローブの物性調査と使用可能年数の推測

小林 大輔; 山本 昌彦; 西田 直樹; 三好 竜太; 根本 良*; 林 宏幸*; 加藤 圭将; 西野 紗樹; 久野 剛彦; 北尾 貴彦; et al.

日本保全学会第18回学術講演会要旨集, p.237 - 240, 2022/07

東海再処理施設のグローブボックスに取付けられているグローブは、一律に使用期限を定めて定期的に交換している。ゴム製品であるグローブは、使用環境(使用頻度,化学薬品,放射線等)により、劣化度合いが異なることが外観上からも推察される。本件では、様々な使用環境下で定期交換したグローブの物性値(引張強さ,伸び率,硬さ)を測定し、新品グローブの物性値との比較により、劣化の程度並びに使用可能年数を推定した。その結果、外観に異常の無いグローブは、新品グローブの受入基準値以上の物性値であることが分かった。また、外挿した物性値からはこれまで報告されたグローブ損傷時の物性値よりも十分に大きいことから、外観に異常が無く定期的に交換するグローブの物性に劣化は見られず、グローブの使用可能年数は8年と推測された。

Determination of alkali and alkaline earth elements in radioactive waste generated from reprocessing plant by liquid electrode plasma optical emission spectrometry

山本 昌彦; Do, V. K.; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 高村 禅*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(1), p.433 - 444, 2021/01

https://doi.org/10.1007/s10967-020-07490-1

Na, K, Ca, Sr, Baの簡便、かつ実用的で信頼性の高い測定法として、液体電極プラズマ発光分光分析法を利用した方法を開発した。各元素について定量に利用可能な輝線、共存元素からの分光干渉、測定セルの損傷を考慮した測定条件について調査し、実試料を用いた添加回収試験を実施して検証を行った。その結果、本法でNa, K, Ca, Sr, Baをマトリックスの影響を受けずに測定可能であり、数種類の放射性廃棄物に適用した結果は、コンピュータによる計算値、誘導結合プラズマ発光分光分析法による測定値と10%以内で良好な一致を示した。

Development of an online measurement system using an alpha liquid scintillation counter and a glass-based microfluidic solvent extraction device for plutonium analysis

山本 昌彦; 田口 茂郎; Do, V. K.; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

Applied Radiation and Isotopes, 152, p.37 - 44, 2019/10

https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2019.06.027

マイクロ化学チップによる溶媒抽出とアルファ液体シンチレーションカウンタ(-LSC)を組み合わせたプルトニウム(Pu)分析のためのオンライン測定システムを開発した。-LSCのフローセルは、PTFEチューブをガラス管に詰めて製作し、マイクロ化学チップと接続した。マイクロ流路内の二相流は、コイル状に調整したチューブを用いて安定化させた。マイクロ化学チップ内で溶媒中に抽出したPuは、T字コネクタでシンチレーションカクテルと混合した。本システムにより、Puをオンラインで分離し、検出限界値6.5Bq/mLで検出することができ、発生する廃液量はLレベルに低減することができた。

Spectrochemistry of technetium by liquid electrode plasma optical emission spectrometry and its applicability of quantification for highly active liquid waste

山本 昌彦; Do, V. K.; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 高村 禅*

Spectrochimica Acta, Part B, 155, p.134 - 140, 2019/05

https://doi.org/10.1016/j.sab.2019.03.014

本研究では、発光分光分析装置の小型化に有効な液体電極プラズマに着目し、これに基づく発光分光分析法(LEP-OES)によりテクネチウム(Tc)の発光スペクトルについて調査した。その結果、200-500nmの波長範囲において合計52本のピークを確認し、全てTcの中性原子線とイオン線に帰属された。最も発光強度の高いピークは、254.3nm, 261.0nm, 264.7nmで確認された。模擬試料を用いて、高放射性廃液中に共存する成分による分光干渉の影響を評価した結果、264.7nmのピークでは干渉なく測定できることがわかった。そこで、264.7nmのピークを用いて分析性能を評価した結果、検出限界値は1.9mg/L、Tc標準試料(12.0mg/L)の繰り返し測定時の相対標準偏差は3.8%(N=5, 1)であった。

Separation technique using column chromatography for safeguards verification analysis of uranium and plutonium in highly-active liquid waste by isotope dilution mass spectrometry

山本 昌彦; 田口 茂郎; 堀籠 和志; 久野 剛彦

Proceedings of IAEA Symposium on International Safeguards; Building Future Safeguards Capabilities (Internet), 8 Pages, 2018/11

使用済核燃料再処理施設におけるウラン(U)及びプルトニウム(Pu)の検認は、IAEAの保障措置査察行為として極めて重要である。本研究では、同位体希釈質量分析法(IDMS)による高レベル放射性廃液(HALW)中のU及びPuの保障措置査察検認分析のために、単一カラムによる抽出クロマトグラフィーに基づく分離方法を開発した。HALW中の核分裂性核種(FP)からUとPuを順次分離するための抽出クロマトグラフィーには、市販のTEVA樹脂を選択した。試料中のUは、硝酸溶液によってFPからクロマトグラフ分離するとともに、Pu(IV)はTEVA樹脂上に吸着させた。その後、PuはPu(III)に還元することで樹脂上から溶離した。この方法によるU, Puの回収率,除染係数は分離後に実施するIDMSに必要十分なレベルであった。また、FP除去後のカラムの放射線量は、バックグラウンドレベルにまで低下した。本分離法を用いたIDMSの分析結果は従来の分離法による結果と良好に一致した。本法は従来法と比べて簡便かつ迅速に分離操作を行うことができ、IAEA/日本オンサイト分析所へ適用可能と考えられる。

誘導結合プラズマ発光分光分析法による硝酸プルトニウム溶液中の不純物金属元素分析のための固相抽出樹脂を用いたPu, Am, Npの分離除去法の開発

田口 茂郎; 山本 昌彦; 古瀬 貴広*; 真崎 祐次*; 久野 剛彦

JAEA-Technology 2018-005, 14 Pages, 2018/06

JAEA-Technology-2018-005.pdf:0.94MB

使用済核燃料から分離回収した硝酸Pu溶液中の不純物金属(Fe, Cr, Ni, Mn, Al, Cd, V, Cu, Si, Zn, Mo, Sn, Ca, Mg, Na, Ag, Pb, B)を誘導結合プラズマ発光分光分析法(ICP-OES)により定量するにあたり、アクチニドに対して高い吸着性を有する固相抽出樹脂を用いて、硝酸Pu溶液中のPu, Am及びNpを吸着除去し、不純物金属成分と分離する手法を開発した。本手法では、TRU樹脂を充填したカラムを2段として、1段目のカラムで主にPuとAmを吸着除去し、次にNpの原子価をNp(IV)に調整した後、2段目のTRUカラムに通液し、1段目のカラムから溶出したAm(III)とNp(IV)を吸着除去した。本分離法により、東海再処理施設において分離回収された硝酸Pu溶液(22g/L)2mLを処理した結果、回収液(100mL定容後)中の全放射能濃度を5.8Bq/mLまで低減することができた。分離後の試料をICP-OESで測定した結果、測定対象の不純物金属元素を全量回収でき、本法が、硝酸Pu溶液中のICP-OESによる不純物金属分析に先立つPu, Am, Np除去のための分離前処理法として有効であることを確認した。

Online coupling of two-phase flow solvent extraction microfluidics with inductively coupled plasma mass spectrometry

Do, V. K.; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

Current Analytical Chemistry, 14(2), p.111 - 119, 2018/00

https://doi.org/10.2174/1573411013666170421121927

本研究では、マイクロチップをベースとした二相流による溶媒抽出と誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS)を組み合わせた元素分析システムを構築した。マイクロ流路内の二相流は、コイル状にしたチューブによって圧力バランスを調整することで安定化させた。また、マイクロチップとICP-MSの流体の流速差は、ICP-MSの試料導入部に設けたT字型ミキサ及びバルブを用いて調整した。本システムを用いて、Tcの模擬試料であるReの測定結果、1-20g/Lの濃度範囲で良好な検量線を得ることができた。試料1mLを使用して求めた定量下限値は0.2g/L、測定に要した時間は1時間以下であった。本件で構築したシステムは、廃液発生量と作業者の放射線被ばくを低減させながら、放射性物質を選択的に測定するための分析法として有効である。

東海再処理施設分析設備の保守・更新作業におけるグリーンハウスの設計・適用

鈴木 快昌; 田中 直樹; 後藤 雄一; 稲田 聡; 久野 剛彦

日本保全学会第14回学術講演会要旨集, p.385 - 389, 2017/08

東海再処理施設の分析所では、グローブボックス等の分析設備や付帯機器・部品類の点検・更新等において、作業方法上、放射性物質の拡散リスク(作業員の内部被ばくリスク)を伴うものがあり、対策としてグリーンハウス(GH)と呼ばれる汚染拡大防止用のハウスを設置する。本件では、東海再処理施設分析設備において、これまでに様々な保守・更新作業で用いたGHの概要について報告する。