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ウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX)粉末の同位体希釈質量分析用ウラン・プルトニウム混合スパイク調製の最適化

Preparation of uranium and plutonium mixed spike optimized for MOX analysis by isotope dilution mass spectrometry

堀籠 和志; 田口 茂郎; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

Horigome, Kazushi; Taguchi, Shigeo; Yamamoto, Masahiko; Kuno, Takehiko; Surugaya, Naoki

使用済核燃料の再処理工程を経て得られたウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX粉末)の同位体希釈質量分析用混合スパイクを最適化して調製した。本スパイクは、金属ウランNBL CRM116と金属プルトニウムNBL CRM126をそれぞれ正確に秤量した後、硝酸に溶解し、ウランとプルトニウムの重量比が1:2となるように混合した。スパイク中のウラン及びプルトニウム調製値は、それぞれ1.0530$$pm$$0.0008mg/g (k=2) ($$^{235}$$U: 93.114wt%)、2.0046$$pm$$0.0019mg/g (k=2)($$^{239}$$Pu: 97.934wt%)であった。バリデーションとして、$$^{233}$$U, $$^{242}$$Puをトレーサとする逆IDMSによる濃度検定並びに、硝酸ウラニル溶液と硝酸プルトニウム溶液を混合調製した模擬MOX溶解液の平行分析により、調製濃度の妥当性を評価し、本スパイクが問題なく調製されていることを確認した。本スパイクは、MOX溶解液の同位体質量分析によるウラン及びプルトニウムの含有量の測定に適用し、良好な結果を得ることができた。

Mixed spikes of uranium and plutonium have been prepared for the determination of uranium and plutonium in dissolved MOX solution by isotope dilution mass spectrometry. Enriched uranium metal NBL CRM116 and plutonium metal NBL CRM126 were accurately weighed and then dissolved in nitric acid, respectively. Their dissolved solutions were mixed in a mass ratio of 1 to 2. The preparation values of uranium and plutonium were 1.0530 $$pm$$ 0.0008 mg/g (k=2) of uranium with a $$^{235}$$U relative mass fraction of 93.114 wt% and 2.0046 $$pm$$ 0.0019 mg/g (k=2) of plutonium with a $$^{239}$$Pu relative mass fraction of 97.934 wt%, respectively. The concentrations of uranium and plutonium in spike were confirmed by reverse isotope dilution mass spectrometry using tracer of $$^{233}$$U and $$^{242}$$Pu. Finally, the prepared spike was validated by parallel analysis of simulated sample of dissolved MOX solution. This spike was applied to measure the uranium and plutonium amount content of dissolved MOX solutions using isotope dilution mass spectrometry.

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