Evaluation report for sludge measurement by nondestructive assay (Plutonium Scrap Multiplicity Counter)(Joint research)

谷川 聖史; 瀬谷 和仁*; 浅川 直也*; 林 宏幸*; 堀籠 和志; 向 泰宣; 北尾 貴彦; 中村 仁宣; Henzlova, D.*; Swinhoe, M. T.*; et al.

JAEA-Technology 2024-014, 63 Pages, 2025/02

JAEA-Technology-2024-014.pdf:3.02MB

プルトニウム転換技術開発施設の廃液処理工程で発生したスラッジ中のPu量を評価する上で、スラッジは生成上、多くの不純物(Na, Fe, Ni等)を含み不均質であるため、従来の破壊分析ではサンプリングによる代表性が乏しく、Pu量測定に係る測定不確かさが大きかった(約24%)。この測定不確かさを低減させるために、日本原子力研究開発機構と米国ロスアラモス国立研究所は共同で中性子を利用した非破壊測定装置のPlutonium Scrap Multiplicity Counter (PSMC)を用いた測定技術の開発を進めた。MOX粉末を用いた模擬スラッジやモンテカルロ法により検証等を行いPSMC検出器パラメーター(predelay, doubles gatefraction等)を最適化し、高分解能ガンマ線分光分析を組み合わせて測定した結果、含有不純物の影響はないことが確認でき、従来法と比べ新たに設定した非破壊測定方法における測定不確かさは約6.5%まで低減できた。さらに、PSMC測定値の妥当性を評価するため、IAEA立ち合いの下、ガンマ線を測定しPu量を評価するIn Situ Object Counting System (ISOCS)を用いた比較測定した結果、ISOCSとPSMCの測定値は両方の測定不確かさの範囲内で一致したため、PSMCによる測定値の妥当性が確認された。これらの結果より、本非破壊測定技術はスラッジのように不純物を多く含み、サンプリングの代表性が乏しいアイテムに有効であり、スラッジの計量管理に適用することが認められた。

Analysis of nuclear materials in process solution during flush-out activities for decommissioning of reprocessing plant

山本 昌彦; 堀籠 和志; 後藤 雄一; 田口 茂郎

Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle (GLOBAL2024) (Internet), 4 Pages, 2024/10

廃止措置を進めている東海再処理施設では、工程洗浄が2024年2月に完了した。東海再処理施設は、主要工程に残存する核物質を含んでおり、工程洗浄では施設内の核物質をフラッシュアウトして硝酸溶液で洗浄することを目的とした。本稿では、この工程洗浄に関連する核物質の分析手法、実績等について報告する。

分離精製工場における使用済燃料せん断粉末の取出しに係る分析業務報告

青谷 樹里; 森 天海; 佐藤 日向; 河野 壮馬; 諸角 詩央里; 堀籠 和志; 後藤 雄一; 山本 昌彦; 田口 茂郎

JAEA-Technology 2023-008, 34 Pages, 2023/06

JAEA-Technology-2023-008.pdf:1.92MB

東海再処理施設の分離精製工場では、廃止措置の第1段階として再処理工程内に残存する回収可能核燃料物質を取り出す工程洗浄を実施している。工程洗浄では、工程内に残存する使用済燃料のせん断粉末、プルトニウム溶液、ウラン溶液、その他の核燃料物質の取出しを予定しており、このうちせん断粉末の取出しを2022年6月から同年9月に実施した。せん断粉末の取出しにあたっては、プロセスの状態把握に必要な工程管理を目的としたウラン濃度分析、プルトニウム濃度分析、酸濃度分析、放射能濃度分析、密度測定等の分析業務を実施した。また、核物質の計量管理を目的としたウラン濃度分析、プルトニウム濃度分析とその同位体組成の分析、密度測定等の分析業務、保障措置のためのIAEAの分析施設への分析試料輸送にあたっての分析試料前処理等の分析業務を実施した。本報では、せん断粉末の取出しにおいて実施したこれら分析業務及び分析装置の校正、分析要員の教育、訓練等の分析関連業務の実績について報告する。

東海再処理施設小型試験設備の試験セル内廃棄物の搬出作業の完遂

後藤 雄一; 鈴木 快昌; 堀籠 和志; 宮本 敏彦*; 薄井 真人*; 森 英人*; 久野 剛彦

JAEA-Technology 2022-005, 42 Pages, 2022/07

JAEA-Technology-2022-005.pdf:4.48MB

東海再処理施設の分析所小型試験設備の試験セルでは、昭和49年から平成26年にかけて、再処理技術の高度化等に係る試験を実施したことにより、試験セル内に放射性廃棄物が発生し堆積されていた。このため、交替勤務体制により廃棄物の搬出作業を強化し、試験セル内の廃棄物減少に努めたものの、その後に実施した試験セル内機器の解体工事により再び廃棄物が発生した。平成18年からは、試験セル内の廃棄物搬出方法の改善として、廃棄物缶に未収納の廃棄物を低放射性固体廃棄物として、試験セル側面のグローブボックスからバッグアウトする方法を確立した。これにより、従来のカスクNo.10による年間の廃棄物搬出実績から試算される約14年の搬出期間を約5年に短縮することができた。さらに、平成28年からは、カスクNo.10による試験セル内の廃棄物搬出作業を促進させるため、作業員の意識向上に向けた取り組みとして、関連部署(放射線管理部門、運搬部門、廃棄物取出し部門)を巻き込んだソフト、ハードの様々な改善、改良を実施した。廃棄物搬出作業の促進にあたっては、作業員のスキル向上、増強及びカスクNo.10における設備、機器の点検整備等(予防保全)を実施した。その他、放射線管理部門とは、過去に発生したトラブルの再発防止策等について、検討を積み重ね手順化した。また、運搬部門とは、搬出サイクルを堅持するため、他課の運搬スケジュールを考慮した調整及び運搬に係る安全操作指導を受けた。さらに、主工場における廃棄物取出し部門とは、廃棄物取出し作業が滞らないための日程及び作業場所の確保に係る調整を実施した。これらの様々な改善の取り組み、改良を実施したことで、当初計画した廃棄物搬出期間約5年を約3年に短縮することができ、試験セル内廃棄物の搬出作業を令和2年3月に完遂した。

Separation technique using column chromatography for safeguards verification analysis of uranium and plutonium in highly-active liquid waste by isotope dilution mass spectrometry

山本 昌彦; 田口 茂郎; 堀籠 和志; 久野 剛彦

Proceedings of IAEA Symposium on International Safeguards; Building Future Safeguards Capabilities (Internet), 8 Pages, 2018/11

使用済核燃料再処理施設におけるウラン(U)及びプルトニウム(Pu)の検認は、IAEAの保障措置査察行為として極めて重要である。本研究では、同位体希釈質量分析法(IDMS)による高レベル放射性廃液(HALW)中のU及びPuの保障措置査察検認分析のために、単一カラムによる抽出クロマトグラフィーに基づく分離方法を開発した。HALW中の核分裂性核種(FP)からUとPuを順次分離するための抽出クロマトグラフィーには、市販のTEVA樹脂を選択した。試料中のUは、硝酸溶液によってFPからクロマトグラフ分離するとともに、Pu(IV)はTEVA樹脂上に吸着させた。その後、PuはPu(III)に還元することで樹脂上から溶離した。この方法によるU, Puの回収率,除染係数は分離後に実施するIDMSに必要十分なレベルであった。また、FP除去後のカラムの放射線量は、バックグラウンドレベルにまで低下した。本分離法を用いたIDMSの分析結果は従来の分離法による結果と良好に一致した。本法は従来法と比べて簡便かつ迅速に分離操作を行うことができ、IAEA/日本オンサイト分析所へ適用可能と考えられる。

ウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX)粉末の同位体希釈質量分析用ウラン・プルトニウム混合スパイク調製の最適化

堀籠 和志; 田口 茂郎; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2017-016, 20 Pages, 2017/07

JAEA-Technology-2017-016.pdf:1.68MB

使用済核燃料の再処理工程を経て得られたウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX粉末)の同位体希釈質量分析用混合スパイクを最適化して調製した。本スパイクは、金属ウランNBL CRM116と金属プルトニウムNBL CRM126をそれぞれ正確に秤量した後、硝酸に溶解し、ウランとプルトニウムの重量比が1:2となるように混合した。スパイク中のウラン及びプルトニウム調製値は、それぞれ1.05300.0008mg/g (k=2) (U: 93.114wt%)、2.00460.0019mg/g (k=2)(Pu: 97.934wt%)であった。バリデーションとして、U, Puをトレーサとする逆IDMSによる濃度検定並びに、硝酸ウラニル溶液と硝酸プルトニウム溶液を混合調製した模擬MOX溶解液の平行分析により、調製濃度の妥当性を評価し、本スパイクが問題なく調製されていることを確認した。本スパイクは、MOX溶解液の同位体質量分析によるウラン及びプルトニウムの含有量の測定に適用し、良好な結果を得ることができた。

プルトニウム転換技術開発施設における硝酸プルトニウム溶液の安定化処理に係る分析業務報告; 平成26年4月平成27年12月

堀籠 和志; 鈴木 久規; 鈴木 快昌; 石橋 篤; 田口 茂郎; 稲田 聡; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2016-026, 21 Pages, 2016/12

JAEA-Technology-2016-026.pdf:1.14MB

東海再処理施設のプルトニウム転換技術開発施設では、平成26年4月から硝酸プルトニウム溶液を安定な形態のウラン・プルトニウム混合酸化物に転換し、硝酸プルトニウム溶液が有する水素発生などの潜在的ハザードを低減するための安定化処理を実施してきた。本処理を円滑に進めるため、同分析設備では、ウラン・プルトニウム混合酸化物粉末及びその原料となる硝酸ウラニル溶液、硝酸プルトニウム溶液を試料とした各種の分析業務を実施してきた。本報告書は、平成26年4月から平成27年12月までに実施した約3,500件の分析及び分析設備の保守・点検などの関連する業務の実績についてまとめたものである。

東海再処理施設における分析設備の保守

鈴木 久規; 永山 哲也; 堀籠 和志; 石橋 篤; 北尾 貴彦; 駿河谷 直樹

日本保全学会第11回学術講演会要旨集, p.214 - 219, 2014/07

東海再処理施設は、使用済み燃料からウランやプルトニウムを抽出する技術開発を行っている。この中で分析設備は、1977年から使用を開始しておりプロセスの管理分析を担っている。各プロセスから得られたサンプルは、高放射性試料分析用セルライン設備、低放射性試料分析用グローブボックス設備、極低レベル試料分析用ヒュームフード設備を使用して、様々な分析手法によって分析を行っている。本報告では、これまで実施してきた分析設備に対する保全実績として、幾つかの作業実例を紹介する。

燃料デブリ中核種分析のためのフローインジェクション/オンライン液体シンチレーション分析システムの開発,2; 核種オンライン溶媒抽出システムの開発

山本 昌彦; 河野 壮馬; 小沼 一元*; 堀籠 和志; 田口 茂郎

no journal, , 

燃料デブリ中のPu等の核種の迅速・大量分析を目的として、内径2mm程度のチューブ内を流れるキャリア溶液の中で溶媒抽出分離から液体シンチレーション検出器による測定までを行うフローインジェクション分析(FIA)システムの開発を進めている。FIAシステムでは、液体シンチレーション検出器による核種の測定に先立ち、オンライン溶媒抽出によりFPやAm, CmからPuを分離する。本発表では、本FIAシステムによるPu分離に最適な抽出溶媒を選定し、オンライン溶媒抽出によるPu抽出率の結果について報告する。

同位体希釈質量分析のためのPu、U混合液体スパイクの調製; スパイクの長期保管による分析値への影響

佐藤 日向; 堀籠 和志; 山本 昌彦; 田口 茂郎

no journal, , 

東海再処理施設の核物質の計量管理を目的としたU、Pu濃度分析には、高精度な測定が可能な同位体希釈質量分析法(IDMS)を適用している。IDMSでは、スパイクと呼ばれるU、Puの同位体組成及び含有量が既知の標準物質が必要となる。著者らは過去にU、Pu混合酸化物粉末の溶解液中のU、Pu分析用のスパイクとして、バイアル中にmgオーダーのPu、Uを2:1の割合で含む液体状のスパイクを調製した。本件では、長期保管した当該液体スパイクが分析結果に及ぼす影響について評価した。