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報告書

東海再処理施設周辺の環境放射線モニタリング結果; 2016年度

中野 政尚; 藤田 博喜; 水谷 朋子; 根本 正史; 飛田 慶司; 細見 健二; 永岡 美佳; 外間 智規; 西村 朋紘; 小池 優子; et al.

JAEA-Review 2017-028, 177 Pages, 2018/01

JAEA-Review-2017-028.pdf:3.61MB

核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編 環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2016年4月から2017年3月までの間に実施した環境モニタリングの結果、及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものであり、2011年3月に発生した東京電力福島第一原子力発電所事故の影響が多くの項目でみられた。なお、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、東京電力福島第一原子力発電所事故の影響による平常の変動幅を外れた値の評価について付録として収録した。

論文

Advanced-ORIENT cycle project; Summary of phase I fundamental studies

小山 真一; 鈴木 達也*; 小澤 正基*; 黒澤 きよ子*; 藤田 玲子*; 三村 均*; 岡田 賢*; 森田 泰治; 藤井 靖彦*

Procedia Chemistry, 7, p.222 - 230, 2012/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:60.25

先進オリエントサイクルは、高速炉サイクルに基づく使用済燃料中に含まれる核種の分離,変換,利用にかかる三位一体の概念であり、イオン交換法(IXC)と触媒的電気化学手法(CEE法)を用いた分離手法と安全性研究を中心に2006年から2011年にかけて研究を行った(Phase I計画)。最初のナノ吸着剤によるIXC(I)課程で、模擬高レベル廃液より90%以上のCsを回収した。次に3級ピリジン樹脂(TPR)による塩酸及び硝酸環境下での分離IXC(II, III, IV)課程で、照射済燃料から白金属元素,希土類、さらにAm及びCmの分離・回収を可能とした。特に塩酸環境下においてCEE法により白金族及びTcの分離が可能であることを明らかにした。さらに、CEE法で分離した白金族を電極として水素製造条件が向上することを明らかにした。塩酸環境下での構造材選択のため、ハステロイ-Bは室温で、タンタルは90$$^{circ}$$Cまでの高濃度塩酸環境において耐食性があることを確認し、またTPRの硝酸環境における熱化学的な安定性を検証した。これらラボスケールでの研究成果に基づいて、次のPhaseへの課題を明らかにした。

論文

Current status and future plans of advanced ORIENT cycle strategy

小山 真一; 鈴木 達也*; 三村 均*; 藤田 玲子*; 黒澤 きよ子*; 岡田 賢*; 小澤 正基

Progress in Nuclear Energy, 53(7), p.980 - 987, 2011/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:42.62(Nuclear Science & Technology)

先進オリエント計画の一環として、塩酸及び硝酸環境での分離にかかわる個別の基礎研究を実施した。ナノ吸着剤であるAMP-SG(D)とD18C6-MCにより、それぞれCsとSrの高い選択的分離性能を確認した。TPR(3級ピリジン樹脂)は希塩酸条件においてPdとTcをよく吸着した。希少元素FPのCEE(触媒的電解)の実証を行い、模擬高レベル廃液から希少元素FPが電着した白金電極の形成を実証し、その電極を用いて電気化学的な水素製造特性を示した。工学実証のための構造材選択ため、ハステロイ-Bは室温で、Taは90$$^{circ}$$Cで高濃度塩酸環境において耐食性があることを確認した。実際の分離プロセスで使用する際、塩酸と硝酸環境におけるTPRの熱化学的な安定性を検証した。これらラボスケールでの実験結果に基づいて、最適化のための課題が明らかとなった。

論文

Study of thermal stability for tertiary pyridine ion exchange resin and anti-corrosion property of structural material toward eluents used in the advanced ORIENT cycle process

小山 真一; 小澤 正基; 黒澤 きよ子*; 蓼沼 克嘉*; 佐藤 嘉彦*; 岡田 賢*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 286(3), p.807 - 813, 2010/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:11(Chemistry, Analytical)

先進オリエント計画の一環として多機能分離プロセスを提案している。この主分離プロセスでは、塩酸及び硝酸-メタノール混合溶液を溶離液として用いる。この適用性を立証するためには2つの重要な点を解決する必要がある。ひとつは塩酸使用による腐食の問題に対処することであり、タンタルが耐食性を示し、また腐食速度が低い(0.1mm/y)ハステロイBが室温環境での使用を許容できると見られる。一方で、イオン交換樹脂と溶媒(硝酸-メタノール)による反応の安全性の解明が必要である。試験温度が220$$^{circ}$$Cに達した場合、メタノールの存在の有無や酸濃度によらず、硝酸と樹脂の反応が起こった。しかし、加熱温度が減少すると、反応は起こらないことを確かめた。

論文

Safety research of multi-functional reprocessing process considering nonproliferation based on an ion-exchange method

小山 真一; 小澤 正基; 岡田 賢*; 黒澤 きよ子*; 鈴木 達也*; 藤井 靖彦*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1530 - 1536, 2007/09

イオン交換法に基づく簡易な分離プロセスを提案した。その溶離液には、塩酸,硝酸及びメタノールを用いる。本プロセスの工学展開には、安全な運転条件を確立しておく必要がある。構造材料に対する塩酸の腐食試験により、タンタル, ジルコニウム, ニオブ及びハステロイが良好な耐食性を示した。また、イオン交換樹脂と硝酸・メタノールの爆発安全にかかわる研究の結果、150$$^{circ}$$C以上の乾燥条件において、その反応性に留意すべきであることがわかった。

報告書

微量元素分析方法の調査

吉田 茂*; 黒澤 きよ子*; 青山 美栄*

PNC TJ9407 95-001, 109 Pages, 1995/03

PNC-TJ9407-95-001.pdf:2.32MB

ソースターム試験においては、試験時採取したサンプル中のNa,FPの分析が、その結果の評価上重要な位置を占める。現在ソースターム試験で対象としているFPとしてはヨウ素、セシウム、テルル等があるが、これらの元素はサンプル中微量であり、また、その水溶液サンプルについて高濃度のNa溶液である場合が多く、このとき溶液中NaがマトリックスとなってFP元棄分析精度に影響を与えることなどの問題あることが知られている。本調査は上記サンプルの状態を想定し、FP元素の定量分析に関してその分析精度・再現性、マトリックスとなる元素の存在とその影響の程度等の問題点を明らかにし、今後の分析方法の選定・結果の評価について調査検討を行った。

口頭

循環Mo溶液の照射による$$^{99}$$Mo製造法に関する研究,1; コールド試験(予備試験)結果

稲葉 良知; 石川 幸治*; 石田 卓也; 石塚 悦男; 黒澤 きよ子*; 菱沼 行男*; 蓼沼 克嘉*

no journal, , 

医療用放射性同位元素$$^{99m}$$Tcの親核種$$^{99}$$Moの新たな製造方法である溶液循環照射法実現に向けて、照射ターゲットとなるMo溶液と構造材との両立性等について調べた。その結果、モリブデン酸カリウム溶液が、照射ターゲットとして優れた特性を有していることがわかった。

口頭

3級ピリジン樹脂の再処理適用のための塩酸系耐食材料の評価,3; 新再処理システムにおける塩酸耐食材に一次選定

小澤 正基; 小山 真一; 黒澤 きよ子*; 花本 行生*; 蓼沼 克嘉*; 鈴木 達也*; 藤井 靖彦*

no journal, , 

3級ピリジン樹脂を用いたクロマト分離法による再処理工程では、アクチノイドのイントラグループ分離を行うため、硝酸媒体と塩酸媒体を併用するハイブリッドプロセスが必要となる。種々の候補材に関する浸漬腐食試験,電気化学測定試験の結果から、高温高濃度塩酸環境ではタンタル(Ta)を、常温中濃度塩酸環境ではハステロイB(Ni-28Mo)合金を、それぞれ第1次スクリーニングした。今後、酸化性共存イオンなどの影響確認を経て、第2次スクリーニングを行う。

口頭

先進オリエントサイクル研究(Phase I),5; 塩酸系耐食材料の評価

小山 真一; 小澤 正基; 黒澤 きよ子*; 花本 行生*; 蓼沼 克嘉*

no journal, , 

塩酸に対する耐食性材料としてSUS316LをリファレンスとしてTa, Nb, Zr, ハステロイBを選定した。塩酸溶液及び塩酸系模擬高レベル廃液を調製後、これを共存させた塩酸溶液により室温及び高温状態(90$$^{circ}$$C)で浸漬、気相暴露試験及び電気化学測定を実施した。この結果、Taはいずれの条件でも腐食速度(浸食度)が$$<$$0.05mm/yであり、完全な耐食性を有するが、Nb, Zr, ハステロイBは高温条件では0.1mm/yを超え、耐食性が劣ることがわかった。

口頭

3級ピリジン型樹脂の再処理適用のための塩酸系耐食材料の評価,5; Ti-0.15Pd及びTaライニング材の塩酸耐食性評価

小山 真一; 小澤 正基*; 藤井 靖彦; 黒澤 きよ子*; 花本 行生*; 蓼沼 克嘉*; 鈴木 達也*

no journal, , 

3級ピリジン型樹脂による分離プロセスの開発を目的とし、溶媒である塩酸溶液に対する材料としてTi-0.15Pdと、Ti-0.15Pd及びハステロイBのTaライニング材を新たに選定した。12M-塩酸溶液への室温での浸漬と、実環境を想定した塩酸系模擬高レベル廃液を共存させた溶液(塩酸濃度として約7M)への室温及び高温状態での浸漬並びに気相暴露試験、さらに電気化学測定を行った。12M-塩酸浸漬ではTi-0.15Pdは溶解による全面腐食が進行したが、それ以外の条件ではいずれもおおむね耐食性があること($$leq$$1mm/y)を明らかにした。

口頭

3級ピリジン型樹脂の再処理適用のための塩酸系耐食材料の評価,6; タンタル及びハステロイBの塩酸系腐食に対する$$gamma$$線照射の影響

小山 真一; 藤井 靖彦; 黒澤 きよ子*; 花本 行生*; 蓼沼 克嘉*; 鈴木 達也*; 小澤 正基*

no journal, , 

3級ピリジン樹脂と塩酸を溶媒に用いる分離体系において、耐食材料としてTa、又はハステロイBを共存させた状態で$$gamma$$線を照射し、腐食挙動の評価を行った。その結果、Taはいずれの条件でも完全耐食性であること、ハステロイBの腐食速度は$$gamma$$線照射量に比例すること、を明らかにした。この腐食は、照射で生成した過酸化水素やオゾン等の酸化成分の影響であると推定された。

口頭

3級ピリジン型樹脂の再処理適用のための塩酸系耐食材料の評価,7; タンタル及びハステロイBの塩酸系でのエロージョン・コロージョン特性評価

小山 真一; 松村 達郎; 黒澤 きよ子*; 花本 行生*; 蓼沼 克嘉*; 鈴木 達也*; 小澤 正基*

no journal, , 

使用済燃料の再処理システムにおいて、3級ピリジン型樹脂による分離プロセスの開発を目的とし、これまでSUS材を含む5種類の鋼種について室温及び高温状態での塩酸に対する耐食性の評価を行ってきた。今回は、Ta及びハステロイBについて塩酸系溶液流中での腐食挙動の評価を行った。スターラーにて溶液を撹拌して液流を生じさせた塩酸溶液中に試験片を沈め、10$$sim$$12時間液流中に浸漬させた後、14$$sim$$12時間室温で大気暴露した。これを1サイクルとして繰り返し、腐食を評価した。その結果、Taはいずれの条件でも腐食速度は$$<$$0.0001mm/yであり、完全耐食性であった。ハステロイBは、12Mの塩酸溶液ではおおむね耐食性であり、液流の影響は小さいが、液流接触と大気暴露の繰り返しにより腐食が加速されることがわかった。塩酸系模擬高レベル廃液では液流により腐食速度が増加し、さらに試験片断面の観察から、模擬廃液の液流に接していた面で腐食が大きく進行していることを確認した。これらの結果から、ハステロイBは溶液環境によりエロージョン・コロージョンが進行することを確認した。

口頭

3級ピリジン型樹脂の再処理適用のための溶液転換技術の検討電気透析法による脱硝試験

小山 真一; 松村 達郎; 黒澤 きよ子*; 花本 行生*; 蓼沼 克嘉*; 鈴木 達也*; 小澤 正基*

no journal, , 

先進オリエント法では、使用済燃料の再処理において3級ピリジン型樹脂による分離プロセスの適用を検討している。そのための課題の一つとして、硝酸から塩酸、あるいはその逆の溶液転換技術が必要となることから、硝酸溶液からの完全脱硝を目的として電気透析法の検討を行った。試験では、セル内を陰イオンン交換膜で2分し、それぞれに電極を配して電圧または電流をパラメータとして、硝酸-硝酸ナトリウム溶液を用いて透析条件の検討を行った。さらに、硝酸系模擬高レベル廃液について電気透析を行い、脱硝率を評価した。さらに、陰イオン及び陽イオン交換膜を使用し、脱硝だけでなく陽イオンの塩酸溶液への同時回収も試みた。試験結果より、電気透析により99%以上の脱硝が可能であることを確認した。また、同時に試料溶液に含まれる陽イオンの一部も分離回収できることを確認した。

口頭

Development of chemical separation of Sn from concrete matrices using TEVA resin

Do, V. K.; 古瀬 貴広; 太田 祐貴; 佐野 友一; 岩橋 弘之; 本間 駿太; 一條 祐里奈; 黒澤 きよ子*; 遠藤 翼*; 元木 良明*; et al.

no journal, , 

本報では、HClフリーのコンクリートマトリクスからのSnの分離・回収手法について報告する。固相抽出前のコンクリート溶解液処理として2つの手法を検討し、その後、TEVAレジンを用いた固相抽出試験を実施した。その結果、本手法によるコンクリートマトリクスからのSnの分離・回収は高い回収率と再現性を示した。本研究では、ICP-MSにより$$^{126}$$Snの測定するためのコンクリート瓦礫からのSnの分離手法の検討を行った。

口頭

ICP-MS/MSによる放射性がれき中$$^{126}$$Snの高感度分析手法の検討

太田 祐貴; Do, V. K.; 古瀬 貴広; 佐野 友一; 岩橋 弘之; 本間 駿太; 一條 祐里奈; 黒澤 きよ子*; 遠藤 翼*; 元木 良明*; et al.

no journal, , 

$$^{126}$$Sn(半減期: 約21万年)は、$$beta$$線放出核種であり長半減期であることから、放射能測定による低い濃度レベルでの定量では煩雑な前処理と長時間の測定を要する。近年開発されたトリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析装置(以下、ICP-MS/MS)は、同重体や多原子イオンの影響を効果的に除去でき、簡易な前処理と短時間測定で高感度の分析が可能である。本研究では、ICP-MS/MSによる$$^{126}$$Sn測定条件の最適化を行い、妨害核種の$$^{126}$$Te等によるスペクトル干渉の影響を評価することで、福島第一原子力発電所から発生する放射性がれきを対象とした$$^{126}$$Sn分析に対するICP-MS/MSの適用性を検討した。

口頭

ICP-MS/MSによる放射性がれき中の$$^{107}$$Pdの高感度迅速分析法の検討

岩橋 弘之; Do, V. K.; 古瀬 貴広; 太田 祐貴; 本間 駿太; 黒澤 きよ子*; 元木 良明*; 廣沢 孝志

no journal, , 

$$^{107}$$Pdは、長半減期(650万年)$$beta$$線放出核種であるため、放射能分析では煩雑な分離作業と長時間の測定が必要となる。ICP-MS/MSは2つの四重極マスフィルタによる質量数の選別とコリジョンリアクションセル(CRC)によりスペクトル干渉を低減させることで、短時間で高感度な分析が可能と考えられる。そこで、本研究では、Pdに対して、高い選択性を有する抽出クロマトグラフィーと、ICP-MS/MSを組み合わせることで高感度かつ簡易迅速な$$^{107}$$Pd分析手法の開発を試みた。本報では、抽出クロマトグラフィーによるPdの分離条件およびICP-MS/MSによる$$^{107}$$Pd測定条件の最適化を行い、放射性がれきへの適用性を評価した結果について報告する。

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