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論文

Lanthanide and actinide ion complexes containing organic ligands investigated by surface-enhanced infrared absorption spectroscopy

平田 早紀子*; 日下 良二; 明地 省吾*; 為国 誠太*; 奥寺 洸介*; 浜田 昇賢*; 坂本 知優*; 本田 匠*; 松下 高輔*; 村松 悟*; et al.

Inorganic Chemistry, 62(1), p.474 - 486, 2023/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

A new technique, surface-enhanced infrared absorption (SEIRA) spectroscopy, was used for the structural investigation of lanthanide (Ln) and actinide (An) complexes containing organic ligands. We synthesized thiol derivatives of organic ligands with coordination sites similar to those of diglycolamide (DGA), Cyanex-272, and $$N,N,N',N'$$-tetrakis(2-pyridinylmethyl)-1,2-ethanediamine (TPEN), which have been used for separating Ln and An through solvent extraction. These ligands were attached on a gold surface deposited on an Si prism through S-Au covalent bonds; the gold surface enhanced the IR absorption intensity of the ligands. Aqueous solutions of Ln (Eu$$^{3+}$$, Gd$$^{3+}$$, Tb$$^{3+}$$) and An (Am$$^{3+}$$) ions were loaded onto the gold surface to form ion complexes. The IR spectra of the ion complexes were obtained using FT-IR spectroscopy in the attenuated total reflection mode. In this study, we developed a new sample preparation method for SEIRA spectroscopy that enabled us to obtain the IR spectra of the complexes with a small amount of ion solution (5 $$mu$$L). This is a significant advantage for the IR measurement of radiotoxic Am$$^{3+}$$ complexes. In the IR spectra of DGA, the band attributed to C=O stretching vibrations at $$sim$$1630 cm$$^{-1}$$ shifted to a lower wavenumber by $$sim$$20 cm$$^{-1}$$ upon complexation with Ln and An ions. Moreover, the amount of the red-shift was inversely proportional to the extraction equilibrium constant reported in previous studies on solvent extraction. The coordination ability of DGA toward Ln and An ions could be assessed using the band position of the C=O band. The Cyanex-272- and TPEN-like ligands synthesized in this report also showed noticeable SEIRA signals for Ln and An complexes. This study indicates that SEIRA spectroscopy can be used for the structural investigation of ion complexes and provides a microscopic understanding of selective extraction of Ln and An.

論文

Analysis on cooling behavior for simulated molten core material impinging to a horizontal plate in a sodium pool

松下 肇希*; 小林 蓮*; 堺 公明*; 加藤 慎也; 松場 賢一; 神山 健司

Proceedings of 13th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal-Hydraulics, Operation and Safety (NUTHOS-13) (Internet), 9 Pages, 2022/09

ナトリウム冷却高速炉の炉心損傷事故では、溶融炉心物質が制御棒案内管などの流路を通って炉心領域下の炉心入口プレナムに流れ込む。溶融炉心物質は、ナトリウム冷却材中で入口プレナムの水平板に衝突しながら冷却・固化されると見込まれる。しかし、水平構造物に衝突した溶融炉心物質の固化・冷却挙動は、これまで十分に研究されていなかった。これはナトリウム冷却高速炉の安全性向上の観点から解明が必要な重要な現象である。そこで、カザフスタン共和国国立原子力センターの実験施設において、模擬溶融炉心物質(アルミナ: Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)を水平構造物上のナトリウム冷却材中に放出する一連の実験が実施された。本研究では、高速炉安全性評価コードSIMMER-IIIを用いたナトリウム試験に関する解析を実施した。解析結果と実験データの比較により、解析手法の妥当性を確認した。また、ジェット衝突時の冷却・固化挙動を評価した。その結果、溶融炉心物質が水平板への衝突により破砕され、周辺部へ飛散することがわかった。さらに、模擬溶融炉心物質がナトリウムによって冷却され、その後、固化することを確認した。

論文

Spectroscopy of strongly deformed $$^{32}$$Ne by proton knockout reactions

Murray, I.*; MacCormick, M.*; Bazin, D.*; Doornenbal, P.*; 青井 考*; 馬場 秀忠*; Crawford, H. L.*; Fallon, P.*; Li, K.*; Lee, J.*; et al.

Physical Review C, 99(1), p.011302_1 - 011302_7, 2019/01

AA2018-0517.pdf:0.8MB

 被引用回数:17 パーセンタイル:85.25(Physics, Nuclear)

理化学研究所のRI Beam Factory(RIBF)にて中性子過剰核$$^{32}$$Neの低励起状態を1陽子あるいは2陽子ノックアウト反応によって生成し、そこからの脱励起ガンマ線の測定によって、エネルギー準位を構築した。1410(15)keVのガンマ線を初めて測定し、反応断面積の系統性などから$$4^+_1$$から$$2^+_1$$への遷移に対応すると提案した。既に知られている$$2^+_1$$準位を用いて、$$4^+_1$$$$2^+_1$$の励起エネルギー比2.99(6)が得られた。この値は、回転スペクトルの値に近く、$$^{32}$$Neは強く変形していることがわかった。この実験結果は、大規模殻模型計算の結果とよく一致した。

論文

Nuclear structure of $$^{76}$$Ni from the ($$p$$,$$2p$$) reaction

Elekes, Z.*; Kripk$'o$, $'A$*; Sohler, D.*; Sieja, K.*; 緒方 一介*; 吉田 数貴; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Authelet, G.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physical Review C, 99(1), p.014312_1 - 014312_7, 2019/01

 被引用回数:11 パーセンタイル:71.24(Physics, Nuclear)

($$p$$,$$2p$$)反応による$$^{76}$$Niの核構造の探索実験を行った。Lenzi, Nowacki, Poves, Sieja相互作用を用いた殻模型計算では実験結果を説明しうる陽子空孔状態が得られており、理論的な断面積計算は実験値とよい一致を与えた。実験で得られたすべての状態を理論的に一意に決定することはできなかったが、過去の実験結果と同様にNi同位体でのZ = 28の大きなshell gapを示す結果が得られた。

論文

Structure of $$^{55}$$Sc and development of the $$N=34$$ subshell closure

Steppenbeck, D.*; 武内 聡*; 青井 考*; Doornenbal, P.*; 松下 昌史*; Wang, H.*; 馬場 秀忠*; 郷 慎太郎*; Holt, J. D.*; Lee, J.*; et al.

Physical Review C, 96(6), p.064310_1 - 064310_10, 2017/12

 被引用回数:18 パーセンタイル:80.5(Physics, Nuclear)

理化学研究所のRIBFにて、中性子過剰核$$^{55}$$Scの励起状態を$$^{56}$$Tiからの1陽子ノックアウト反応および$$^{55}$$Scの非弾性散乱によって生成し、そこからの脱励起$$gamma$$線を観測することによってエネルギー準位を得た。その結果、第一励起状態が695keVと低く現れることがわかった。$$^{54}$$Caで知られているように中性子数34の閉殻構造が成り立っているとすると、第一励起状態は約2MeVと高く現れるはずであり、この結果は$$^{55}$$Scでは中性子数34の新魔法数が消滅していることを示している。殻模型計算でもこの結果は得られ、中性子数34の殻ギャップが陽子数に応じて強く変化していることがその原因であることがわかった。

論文

In-beam $$gamma$$-ray spectroscopy of $$^{35}$$Mg via knockout reactions at intermediate energies

籾山 悟至*; Doornenbal, P.*; Scheit, H.*; 武内 聡*; 新倉 潤*; 青井 考*; Li, K.*; 松下 昌史*; Steppenbeck, D.*; Wang, H.*; et al.

Physical Review C, 96(3), p.034328_1 - 034328_8, 2017/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:46.71(Physics, Nuclear)

理化学研究所の不安定核実験施設RIBFにて、中性子過剰核$$^{35}$$Mgの励起状態を$$^{36}$$Mgおよび$$^{37}$$Alからのノックアウト反応によって生成し、そこからの脱励起$$gamma$$線を観測した。$$^{35}$$Mgは中性子数20魔法数が消滅するとされる「逆転の島」と呼ばれる領域に含まれると考えられており、また、奇核であることから、一粒子状態と集団的状態が結合した興味深い核構造が出現すると期待されている。この実験によって、206keV, 443keV, 616keV, 670keVの4本の$$gamma$$線を観測し、これらを全て基底状態へ脱励起する$$gamma$$線であると仮定して励起準位を構成した。この準位構造、ノックアウト反応の断面積、移行運動量分布を殻模型計算および反対称化分子動力学計算と比較した。二つの計算は、基底状態近傍の高い準位密度などいくつかの特徴的な核構造を再現することに成功し、$$^{35}$$Mgは「逆転の島」に含まれるという描像と無矛盾であることがわかった。

論文

Low-$$Z$$ shore of the "island of inversion" and the reduced neutron magicity toward $$^{28}$$O

Doornenbal, P.*; Scheit, H.*; 武内 聡*; 宇都野 穣; 青井 考*; Li, K.*; 松下 昌史*; Steppenbeck, D.*; Wang, H.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physical Review C, 95(4), p.041301_1 - 041301_5, 2017/04

AA2017-0008.pdf:0.46MB

 被引用回数:33 パーセンタイル:92.11(Physics, Nuclear)

中性子数20の魔法数は$$^{32}$$Mg近傍の中性子過剰核領域で消失することが知られており、その一群の原子核は核図表における「反転の島」と呼ばれている。陽子数が10よりも小さな原子核が反転の島に含まれるかどうかを示す実験的証拠はこれまでなかった。この研究では、理化学研究所RIビームファクトリー(理研RIBF)にて生成された中性子過剰核$$^{29}$$Fのインビーム$$gamma$$線分光から、$$^{29}$$Fの第一励起状態を初めて観測することに成功した。その励起エネルギーは1080(80)keVであり、中性子数20魔法数を仮定した計算による励起エネルギーの値である約3MeVよりも著しく小さいことから、この魔法数が消滅していることが明らかとなった。大規模殻模型計算によって励起エネルギーの実験値を再現することに成功するとともに、$$^{29}$$Fの基底状態および第一励起状態は中性子が2個殻ギャップから励起した状態によって支配されることがわかった。この第一励起状態は$$^{28}$$Oの第一励起状態に$$d_{5/2}$$軌道を占める陽子を結合させた状態が主であり、そのエネルギーが低いことから、$$^{28}$$Oは二重閉殻構造をもたないと考えられる。

論文

Low-lying structure of $$^{50}$$Ar and the $$N$$=32 subshell closure

Steppenbeck, D.*; 武内 聡*; 青井 考*; Doornenbal, P.*; 松下 昌史*; Wang, H.*; 宇都野 穣; 馬場 秀忠*; 郷 慎太郎*; Lee, J.*; et al.

Physical Review Letters, 114(25), p.252501_1 - 252501_6, 2015/06

 被引用回数:45 パーセンタイル:87.7(Physics, Multidisciplinary)

理化学研究所の不安定核施設RIBFにて、中性子過剰核$$^{50}$$Arを$$^{54}$$Ca, $$^{55}$$Sc, $$^{56}$$Tiからの核破砕反応によって生成し、その脱励起$$gamma$$線を初めて観測した。最も強度の強い$$gamma$$線エネルギーから、$$^{50}$$Arの第一励起$$2^+$$状態の励起エネルギーが1178(18)keVであることがわかった。この実験結果および周辺核の$$2^+$$状態の励起エネルギーを大規模殻模型計算と比較した結果、$$^{50}$$Arでは中性子数32のサブシェルギャップが$$^{52}$$Caと同じくらい大きくなることによってその第一励起エネルギーが$$^{48}$$Arよりも高くなることがわかった。また、殻模型計算によって、中性子数34のサブシェルギャップがCaからArにかけて増大することを予言し、その影響は今後行われるであろう$$^{52}$$Arの励起状態の測定で確かめ得ることを示した。

論文

Observation of a $$p$$-wave one-neutron halo configuration on $$^{37}$$Mg

小林 信之*; 中村 隆司*; 近藤 洋介*; Tostevin, J. A.*; 宇都野 穣; 青井 考*; 馬場 秀忠*; Barthelemy, R.*; Famiano, M. A.*; 福田 直樹*; et al.

Physical Review Letters, 112(24), p.242501_1 - 242501_5, 2014/06

 被引用回数:90 パーセンタイル:94.35(Physics, Multidisciplinary)

軽い中性子過剰核では束縛線限界近くにハローと呼ばれる1あるいは2中性子が空間的に非常に広がった構造を持つことが知られているが、重くなってくると一般に軌道角運動量が大きくなり、変形も発達するためハローが存在するかどうかは不明だった。本論文では、非常に中性子過剰なマグネシウム同位体$$^{37}$$Mgの核力およびクーロン分解反応実験を理化学研究所RIBFにて行い、マグネシウム同位体でも$$p$$波と考えられるハローを持つことを初めて明らかにした。本実験では、炭素標的と鉛標的の断面積の差から、ハロー構造に敏感なクーロン力による分解反応の断面積を引き出すとともに、脱励起$$gamma$$線の測定によって、$$^{36}$$Mgの基底状態へ遷移する断面積も引き出した。実験値を大規模殻模型計算の結果と比較したところ、$$^{37}$$Mgの基底状態は$$^{36}$$Mgの基底状態に$$p$$波中性子が付いた波動関数が40%程度占め、その$$p$$波成分がハロー構造を生み出していることがわかった。

論文

Rotational level structure of sodium isotopes inside the "island of inversion"

Doornenbal, P.*; Scheit, H.*; 武内 聡*; 宇都野 穣; 青井 考*; Li, K.*; 松下 昌史*; Steppenbeck, D.*; Wang, H.*; 馬場 秀忠*; et al.

Progress of Theoretical and Experimental Physics (Internet), 2014(5), p.053D01_1 - 053D01_9, 2014/05

 被引用回数:12 パーセンタイル:62.12(Physics, Multidisciplinary)

理化学研究所RIBFにて、中性子過剰ナトリウム同位体$$^{33,34,35}$$Naのエネルギー準位を測定した。中性子数20領域の中性子過剰核は、中性子数20の魔法数が消滅し、大きく変形することが知られているが、その領域がどの程度の中性子数まで続くのかは明らかになっていない。本実験によって、$$^{35}$$Naの励起準位を初めて測定し、$$^{33}$$Naに近いエネルギー準位を持つことを明らかにした。また、$$sd$$殻に$$f_{7/2}$$軌道および$$p_{3/2}$$軌道を加えた大きな模型空間を用いて計算した殻模型計算によって、これらの中性子過剰核のエネルギー準位をよく再現することができた。これらの準位の電磁行列要素の計算から、$$^{35}$$Naも大きく変形していることがわかり、「逆転の島」と呼ばれる中性子数20の魔法数が消滅する領域に含まれることが明らかになった。

論文

Evidence for a new nuclear "magic number" from the level structure of $$^{54}$$Ca

Steppenbeck, D.*; 武内 聡*; 青井 考*; Doornenbal, P.*; 松下 昌史*; Wang, H.*; 馬場 秀忠*; 福田 直樹*; 郷 慎太郎*; 本間 道雄*; et al.

Nature, 502(7470), p.207 - 210, 2013/10

 被引用回数:286 パーセンタイル:99.78(Multidisciplinary Sciences)

中性子数34の新しい魔法数が中性子過剰核で存在することが10年ほど前に東京大学と発表代表者らのグループによって指摘されて以来、世界各地の不安定核研究施設にてその実験的検証の試みがなされてきた。しかし、中性子数34の魔法数はカルシウムのみに見られる極めて局所的なものであり、カルシウム54を十分に生成するのが困難なことから、これまで実験的な証拠が得られてこなかった。この研究では、理化学研究所のRIBFにてカルシウム54の励起状態を$$gamma$$線分光によって初めて観測し、第一励起状態が約2MeVにあることを見つけた。この励起エネルギーは、カルシウム42,44,46,50などの非中性子魔法数のものに比べかなり高いものであり、中性子数34の魔法数の存在が確立された。発表代表者らによる理論解析の結果、中性子数34の殻ギャップは、既に魔法数として知られている中性子数32のものと同程度の大きさであることがわかった。

論文

Studies of fast-ion transport induced by energetic particle modes using fast-particle diagnostics with high time resolution in CHS

磯部 光孝*; 東井 和夫*; 松下 啓行*; 後藤 和幸*; 鈴木 千尋*; 永岡 賢一*; 中島 徳嘉*; 山本 聡*; 村上 定義*; 清水 昭博*; et al.

Nuclear Fusion, 46(10), p.S918 - S925, 2006/10

 被引用回数:30 パーセンタイル:69.31(Physics, Fluids & Plasmas)

将来の核融合炉におけるアルファ粒子等の高速イオンによるMHD不安定性の励起とそれに伴うアルファ粒子の異常損失の危惧から、近年、高速粒子モード(EPM)やTAEモードといったMHD不安定性と高速イオンとの相互作用、並びにその結果生ずる高速イオン輸送・損失に関する研究が重要視されるようになってきている。核融合科学研究所のCompact Helical System(CHS)では、シンチレータを利用した高速イオンプローブ,高速中性粒子分析器、並びに多チャンネルHalpha光計測システム等を駆使して上記を研究対象とした実験を進めている。最近の研究から、中性粒子ビーム(NB)加熱プラズマにおいて発生するバースト的EPMモード(m/n=3/2)により、入射エネルギー近傍のエネルギーを持つ高速イオンのみが大半径方向外側へ排出されていることがわかった。磁場揺動レベルが最大に達した頃に高速イオンの排出が始まり、磁場揺動の周波数は、排出が始まると同時にダウンシフトを示す。高速イオン排出が収まるのとほぼ同時に磁場揺動も収まり、これらの観測結果は、このモードは入射エネルギー近傍の高速ビームイオンによりいわば共鳴的に励起されていることを示唆している。また、TAEモードについては、2機のNBを低密度プラズマに接線co-入射した場合に、顕著な高速イオンの排出が確認された。

論文

ジルコニウムのヤング率と硬さに及ぼす合金効果と合金設計のための特性指標図の作成

澁谷 秀雄*; 森永 正彦*; 東島 隆浩*; 松下 健一*; 菊池 圭一

日本原子力学会誌, 40(6), p.501 - 508, 1998/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:24.46(Nuclear Science & Technology)

ジルコニウムのヤング率とビッカース硬さに及ぼす合金元素の影響について、Zr-2.0mol%M二成分系合金を用いて系統的に調べた。その結果、合金のヤング率は3d遷移金属を除き、周期表の中の元素Mの位置に従って系統的に変化することがわかった。また、それはMが純金属のときのヤング率ともよく対応していた。ビッカース硬さも同様な周期的な変化をしたが、合金効果は試験温度とともに少し変化する傾向がみられた。さらに、本結果とオートクレーブ腐食試験の結果、並びに純金属の熱中性子吸収断面積を基にして、合金特性に及ぼす個々の影響を表す5種類の特性指標図を作製した。この指標図は、ジルコニウム合金の設計と開発を行う上で有用であると思われる。なお、本件は、大学への委託研究として実施したものの成果である。

口頭

ナトリウム冷却高速炉における水平構造物に衝突する炉心溶融物質の冷却挙動解析

松下 肇希*; 五十嵐 魁*; 磯崎 一馬*; 堺 公明*; 加藤 慎也; 松場 賢一; 神山 健司

no journal, , 

ナトリウム冷却高速炉の炉心崩壊事故時にナトリウム中の水平構造物に衝突する溶融炉心物質の冷却挙動を解明するための水試験とナトリウム試験を対象として、SIMMER-IIIコードを用いて解析を行い、解析値と実験値の比較により解析モデルの妥当性を検証するとともに、冷却挙動を支配する現象を明らかにした。

口頭

ナトリウム冷却高速炉の炉心崩壊事故時における溶融炉心物質の再配置挙動に関する研究,10; 容積制限されたナトリウムプールでの微細化・冷却挙動解析

松下 肇希*; 小林 蓮*; 堺 公明*; 加藤 慎也; 松場 賢一; 神山 健司

no journal, , 

ナトリウム冷却高速炉の炉心崩壊事故時にナトリウムプール中の水平構造物に衝突する炉心溶融物質の微細化・冷却挙動を解明することを目的として、ナトリウム試験を対象に解析を実施した。試験との比較の結果、容積が制限された条件においても模擬物質は平板衝突後に微粒化し、冷却が促進され、固化することが確認された。

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