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論文

Radiocesium distribution in aggregate-size fractions of cropland and forest soils affected by the Fukushima nuclear accident

小嵐 淳; 西村 周作; 安藤 麻里子; 松永 武*; 佐藤 努*; 長尾 誠也*

Chemosphere, 205, p.147 - 155, 2018/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:38.23(Environmental Sciences)

福島原子力発電所事故の長期的な影響を評価するためには、土壌に沈着した放射性セシウムの挙動の理解が重要であるが、土壌の団粒構造が放射性セシウムの移動性や生物利用性に及ぼす影響は未解明である。本研究では、福島原子力発電所事故の影響を受けた農耕地及び森林の表層土壌を対象に、土壌の団粒化と放射性セシウムの団粒サイズ間における分布や抽出性を調べた。その結果、農耕地土壌では団粒の発達が乏しく、セシウムの多くは粘土サイズの土壌粒子に強く固定されているが、森林土壌では団粒が発達し、大きな団粒に比較的抽出されやすい状態で保持されているセシウムの割合が多いことが明らかになった。

論文

Characterization and thermodynamic study of humic acid in deep groundwater at Horonobe, Hokkaido, Japan

紀室 辰伍*; 桐島 陽*; 長尾 誠也*; 斎藤 拓巳*; 天野 由記; 宮川 和也; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(5), p.503 - 515, 2018/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.17(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃棄物から溶出した放射性核種が地下水中の天然有機物の一種である腐植物質と錯生成することで、放射性核種の移行が促進される可能性が指摘されており、腐植物質と金属イオンの錯生成を定量的に記述する試みがなされてきた。腐植物質は、組成不均質性を持つ高分子電解質であり、その性質は起源や履歴によって大きく異なる。本研究では、北海道幌延町の深度350m地下水中に溶存している腐植物質を抽出し、幌延腐植物質のプロトン化反応における反応機構を調べ、また、腐植物質の分子量および流体力学径を取得し、単純有機物やIHSSの標準腐植物質のそれらの結果と比較した。その結果、幌延の腐植物質は、表層の腐植物質に見られるような複雑な組成不均質性を持たない、より単純な構造を持ち、その反応メカニズムもより単純であることが分かった。本成果は、腐植物質の特性がその起源により大きく異なることを明らかにしたものであり、核種移行を考えるうえで、この点を考慮すべきであることを示唆している。

論文

Preface "Radionuclides in coastal sediments after the accident of Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant; Distribution, dynamics and fate"

長尾 誠也*; 乙坂 重嘉; 帰山 秀樹*

Journal of Oceanography, 73(5), P. 527, 2017/10

福島第一原子力発電所事故から5年以上が経過し、海洋環境においても多くの調査研究が進められてきた。海底堆積物中の放射性セシウムの水平分布、時系列変動については、2011年5月より、主に宮城県・福島県・茨城県・千葉県沿岸域でのモニタリング調査が続けられている。しかしながら、事故由来放射性核種による海底堆積物及び海底付近の生態系への影響評価は、その局所依存性や観測の困難さ等により、他の環境調査に比べて遅れていた。今回、「Journal of Oceanography」誌において標題の特集セクションを組み、河口,沿岸及び沖合海域における海底堆積物中の放射性セシウムの濃度分布や、その数年規模での変化傾向と要因についての4報の論文を掲載した。本解説は、その特集の企画意図を示すとともに、内容を概観するものである。

論文

東京電力福島第一原子力発電所事故以降の5年間における環境放射能研究のとりまとめ; 「環境放射能」研究会における発表を中心に

飯本 武志*; 木下 哲一*; 坂口 綾*; 杉原 真司*; 高宮 幸一*; 田上 恵子*; 長尾 誠也*; 別所 光太郎*; 松村 宏*; 三浦 太一*; et al.

KEK Report 2016-3, 134 Pages, 2017/03

本報告書は、東電福島第一原子力発電所事故の後、高エネルギー加速器研究開発機構で開催された第13回(2012年)$$sim$$第17回(2016年)「環境放射能」研究会で報告された同事故に関連する取り組みを中心に、事故後5年間の関連する環境放射能研究をとりまとめたものである。

論文

Year-round variations in the fluvial transport load of particulate $$^{137}$$Cs in a forested catchment affected by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident

松永 武; 中西 貴宏; 安藤 麻里子; 竹内 絵里奈; 武藤 琴美; 都築 克紀; 西村 周作; 小嵐 淳; 乙坂 重嘉; 佐藤 努*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 310(2), p.679 - 693, 2016/11

AA2015-0821.pdf:3.78MB

 被引用回数:5 パーセンタイル:23.48(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所事故に由来する放射性Csの森林集水域からの流出挙動とその変動要因を解明するために、渓流水中の懸濁態放射性Csの流出量を2012年から2年間連続して測定した。懸濁態$$^{137}$$Csの流出は、流域からの懸濁物質の流出と密接な関係があり、降雨量の多い8-9月に増加した。$$^{137}$$Csは懸濁物質中の粘土鉱物に強く結びついており、流下中に水中に溶存しないことが、鉱物同定及び抽出実験の結果より示唆された。また、単位懸濁物質量あたりの$$^{137}$$Cs濃度は、2012年から徐々に低下していた。これらの結果より、懸濁態$$^{137}$$Csの流出量は、降雨量に関連した懸濁物質量の変動と、懸濁物質中の$$^{137}$$Cs濃度の経年変化の両方の影響を受けて変化していることが明らかとなった。

論文

Physicochemical and ion-binding properties of highly aliphatic humic substances extracted from deep sedimentary groundwater

斉藤 拓巳; 寺島 元基; 青柳 登; 長尾 誠也*; 藤嶽 暢英*; 大貫 敏彦

Environmental Science; Processes & Impacts, 17(8), p.1386 - 1395, 2015/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:78.45(Chemistry, Analytical)

堆積岩系深部地下水より抽出された腐植物質は脂肪鎖および硫黄含有量に富み、サイズも小さく、表層環境由来の腐植物質とは異なっていた。一方、この深部地下水腐植物質のプロトン解離性官能基量は表層腐植物質と同程度であるにも関わらず、銅イオンの結合量は小さくなった。NICA-Donnanモデルの適用から、このような銅イオンの小さな結合量が、低pHにおいて、銅イオンが化学的に均質なカルボキシル基に単座配位で結合していることに起因することが示唆された。そして、pHの増加にともなって、結合モードから、単座から、カルボキシル基とアルコール性水酸基が関わる多座配位に変化することが分かった。本研究は、表層環境由来の腐植物質と比較して、深部地下水腐植の物理化学的性質やイオンとの反応性が異なることを示すものである。

論文

A Passive collection system for whole size fractions in river suspended solids

松永 武; 中西 貴宏; 安藤 麻里子; 竹内 絵里奈; 都築 克紀; 西村 周作; 小嵐 淳; 乙坂 重嘉; 佐藤 努*; 長尾 誠也*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1291 - 1295, 2015/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.75(Chemistry, Analytical)

河川中の懸濁物に含まれる放射性核種を研究する目的で、従来にない簡便な受動型の捕集方法を開発し、実証した。これは複数のカートリッジフィルターを備えた大型ホルダーを用いるものである。河川水は河床勾配を利用して、上流からホースによりフィルタホルダーに自然に導く。この方法により、長期にわたる無人捕集が可能になる。従来法に比較して大きな量(数十グラム以上)を捕集することになるので、通例の放射性核種濃度分析に加えて、懸濁物の特性分析も行うことができる長所を持つ。この手法は、懸濁物に含まれる化学物質の研究にも利用できるであろう。

論文

Biogeochemical signals from deep microbial life in terrestrial crust

鈴木 庸平*; 今野 祐大*; 福田 朱里*; 小松 大介*; 廣田 明成*; 渡邊 勝明*; 東郷 洋子*; 森川 徳敏*; 萩原 大樹; 青才 大介*; et al.

PLoS ONE (Internet), 9(12), p.e113063_1 - e113063_20, 2014/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:63.38(Multidisciplinary Sciences)

土岐花崗岩が対象として掘削された深層ボーリング孔において、深部地下水中の微生物特性の調査を行った。その結果、低硫酸濃度環境下において、微生物的硫酸還元に伴う硫黄同位体分別が認められた。また、硫黄同位体分別の大きな同位体比および炭素同位体比は、メタン生成菌の活性が低いことを示唆した。これらの特徴は、低栄養環境である深部火成岩中の微生物生態系の特徴と考えられた。

論文

放射性廃棄物の地層処分における国内の地下水コロイド研究の現状と今後の展開

長尾 誠也*; 新堀 雄一*; 田中 忠夫; 佐々木 隆之*; 斉藤 拓巳*; 桐島 陽*; 吉川 英樹; 飯島 和毅; 濱 克宏; 岩月 輝希; et al.

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 20(1), p.3 - 14, 2013/06

本研究は、放射性廃棄物の地層処分における国内の地下水コロイドの影響評価研究の現状について各研究機関での研究を紹介し、実質的なネットワーク化と性能評価におけるコロイド影響の取り扱い方等について、今後の研究の方向性に関する提案を取りまとめた。具体的には、地下水コロイドの特性、地下環境における真性コロイドや擬似コロイドの移行挙動、国内における地下水コロイド研究の取り組み、コロイド評価の体系化、フィールド調査と実験室研究の連携、研究ネットワーク構築の必要性などについて解説するとともに、コロイド研究を展開するにあたって専門家が共有化しておくべき方向性を示した。

論文

Comparison of the vertical distributions of Fukushima nuclear accident radiocesium in soil before and after the first rainy season, with physicochemical and mineralogical interpretations

松永 武; 小嵐 淳; 安藤 麻里子; 長尾 誠也*; 佐藤 努*; 永井 晴康

Science of the Total Environment, 447, p.301 - 314, 2013/03

 被引用回数:77 パーセンタイル:3.18(Environmental Sciences)

福島事故由来の土壌中放射性セシウムの分布に及ぼす降雨の影響を研究した。福島市の15地点で放射性セシウムの蓄積量・深度分布を、梅雨時期の降雨をはさむ、事故後約4.5か月後と事故後約3か月で比較した結果、ほとんど変動がなかった。これは、事故後の初めての梅雨時期降雨は研究地域の放射性セシウムの分布にほとんど影響しなかったことを意味している。同時に、福島事故由来の土壌中放射性セシウムの高い不動性が示唆される。その理由を土壌の粒径分布,鉱物分析,放射性セシウムの選択抽出分析を加えて論じた。水・酢酸アンモニウムで抽出される交換性の放射性セシウムの比率は最大で10%程度に限られ、上記の不動性を支持している。一方、粘土鉱物含量と不動性との間に直接の相関は認められなかった。また、土壌粒子の細かい成分が多いほど、そして土壌pHが酸性より中性であるほど交換性放射性セシウムの比率が増える特徴が見いだされた。すなわち、粘土鉱物の効果が実際の土壌で不明瞭な結果に関して、粒径やpH等の効果を受ける非特定吸着サイトへ吸着の効果により粘土鉱物への吸着現象が目立たなくなっているためという可能性がある。

論文

Europium-binding abilities of dissolved humic substances isolated from deep groundwater in Horonobe area, Hokkaido, Japan

寺島 元基; 長尾 誠也*; 岩月 輝希; 藤嶽 暢英*; 清田 佳美*; 飯島 和毅; 吉川 英樹

Journal of Nuclear Science and Technology, 49(8), p.804 - 815, 2012/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:29.05(Nuclear Science & Technology)

Dissolved humic substances (HSs), i.e., fulvic and humic acids, were isolated from deep groundwater in Horonobe area, Hokkaido, Japan. Eu binding abilities of the groundwater HSs were evaluated by means of three-dimensional fluorescence quenching technique. The conditional binding constants (K'), assuming 1:1 binding, were estimated at pH 5.0 and ionic strength of 0.1. The logK'values of the fulvic and humic acids were comparable with each other regardless of the fluorescence peak positions. Based on the comparisons with the logK' values of HSs from surface environments and commercial product (i.e., Aldrich humic acid), it was found that the Horonobe groundwater HSs had the smallest affinity. The results of Aldrich HA-based comparison also showed that the Horonobe groundwater HSs have the lowest affinity in the bindings of trivalent radionuclides compared to the groundwater HSs isolated from different aquifers. These findings suggest that origin of deep groundwater HSs needs to be considered in assessing the effects of HSs on speciation of radionuclides in deep groundwaters in geological disposal system.

論文

Factors affecting vertical distribution of Fukushima accident-derived radiocesium in soil under different land-use conditions

小嵐 淳; 安藤 麻里子; 松永 武; 佐藤 努*; 長尾 誠也*; 永井 晴康

Science of the Total Environment, 431, p.392 - 401, 2012/08

 被引用回数:89 パーセンタイル:3.44(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所事故に伴って土壌に沈着した$$^{137}$$Csが今後どのように環境中を移行していくかを予測するためには、$$^{137}$$Csの土壌中での移動性に影響を及ぼす要因やプロセスを明らかにすることが必要である。われわれは福島市内の2km四方区画内にある土地利用形態の異なる15地点を対象に、土壌及び地表面植生層の$$^{137}$$Csの深さ分布を調査した。その結果、地表面土壌層における$$^{137}$$Csの残存率は、土地利用形態にかかわらず、単位粘土サイズ粒子量あたりの有機炭素量と高い負の相関関係があることを見いだした。土壌有機物が微細な土壌粒子を覆うことで、粘土鉱物による$$^{137}$$Csの強い吸着を阻害するプロセスが、森林土壌における$$^{137}$$Csのより深部への侵入をもたらしている可能性があることを明らかにした。

論文

Spatial distribution of $$Delta$$$$^{14}$$C values of organic matter in surface sediments off Saru River in northern Japan, one year after a flood event in 2006

長尾 誠也*; 入野 智久*; 荒巻 能史*; 池原 研*; 片山 肇*; 乙坂 重嘉; 内田 昌男*; 柴田 康行*

Radiocarbon, 52(3), p.1068 - 1077, 2010/08

河川からの有機物の流出が陸棚域における有機物の分布に及ぼす影響を、北海道沙流川沖で得られた有機物中の$$Delta$$$$^{14}$$C値と$$delta$$$$^{13}$$C値の測定結果から議論した。陸棚域における堆積物は、大規模な河川粒子の流出のあった2006年の翌年に採取した。沙流川の懸濁粒子と堆積物は2007年から2008年にかけて採取した。陸棚堆積物中の有機物が持つ$$Delta$$$$^{14}$$C値は、-665から-77パーミルの範囲であった。このうち、上層のシルトや鉱物成分が持つ$$Delta$$$$^{14}$$C値は-240から-77パーミル、下層の砂質成分のそれは-665から-386パーミルであった。平常時の河川水中の粒子が持つ$$Delta$$$$^{14}$$C値は-292から-247パーミルであった。以上の分布から、河川流出が大きな時期には比較的古い($$Delta$$値の低い)有機物粒子が陸棚域に堆積し、その後に海洋表層で生産された新しい粒子が堆積したと推測された。

論文

Complexation of Am with size-fractionated soil humic acids

長尾 誠也*; 青山 正和*; 渡辺 彰*; 田中 忠夫

Colloids and Surfaces A; Physicochemical and Engineering Aspects, 347(1-3), p.239 - 244, 2009/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:91.46(Chemistry, Physical)

環境中に遍在するフミン酸等の腐植物質は、水環境中での放射性核種の地球化学的挙動、特に腐植物質との反応性に富むアクチニドの環境中移行挙動に重要な役割を果たす。本研究では、腐植物質とAmの錯形成特性を腐植物質の構造と関連付けて検討した。フミン酸は、3種類の土壌から抽出し、さらに蛍光が弱い高分子量画分と蛍光が強い低分子量画分の構造的特徴の異なる2種類にそれぞれ分離した。錯形成実験は、フミン酸濃度10mg/l, pH6-8,イオン強度0.01Mの溶液条件で行った。蛍光が弱い高分子量画分が共存する条件下でのAmは、450nm-100k Daltons及び100k-30k Daltonsのサイズ領域中に支配的に存在した。一方、蛍光が強い低分子量画分が共存する条件下でのAmは、30k-10k Daltonsのサイズ領域中に存在した。これらの結果から、フミン酸の構造的特徴がAmとの錯形成に関与していることが示唆される。

論文

Environmental behavior of plutonium isotopes studied in the area affected by the Chernobyl accident

松永 武; 長尾 誠也*

Humic Substances Research, 5/6(1), p.19 - 33, 2009/00

チェルノブイリ事故に由来するプルトニウムについて、事故影響を受けたウクライナの土壌環境並びに水環境における挙動をレビューした。チェルノブイリ由来プルトニウムでは、環境に放出された燃料粒子の溶解がその環境中での移動の最初の過程になっている。溶解の後は表面土壌に固着して、浸透能が少ない挙動を示した。化学相分別による研究に基づくと、土壌環境で見いだされた不動性は土壌有機物へのプルトニウムへの親和性にあると考えられる。不動性の性質は、ドニエプル川における河川水によるその運搬においても見いだされた。湖水中では、腐植物質と推定される溶存有機物が溶存態プルトニウムの安定化に寄与していると考えられる。

論文

Effects of groundwater humic substances on sorption of Np(V) on sandy materials

長尾 誠也*; 坂本 義昭; Rao, R. R.*; 藤嶽 暢英*

Humic Substances Research, 5-6(1), p.9 - 17, 2009/00

湖水,浅層及び深地層地下水から分離精製した腐植物質存在下における砂質試料(砂,凝灰質砂,砂岩)に対するNp(V)の収着挙動をpH5-6,イオン強度0.01M,腐植物質濃度0-154mg/lの条件でバッチ法により調べた。その結果、浅地地下水腐植物質存在下におけるNp(V)の収着は、砂$$<$$凝灰質砂$$<$$砂岩の順に大きく、砂質試料の鉱物組成により異なっていた。また、5種類の腐植物質存在下における砂岩試料へのNp(V)の収着を調べた結果、塩水系深部地下水の腐植物質を除き、湖水及び淡水系浅地層地下水腐植物質の脂肪族炭素の存在割合とNp(V)の収着量には正の相関関係が認められた。これらの結果は、弱酸性のpH領域で、地下水腐植物質は砂質試料のNp(V)の収着を支配する要因の1つであり、その影響は砂質試料と腐植物質の特徴に依存することが明らかとなった。

論文

人為起源$$^{129}$$Iの発生源と存在状態

島 茂樹*; 賀佐 信一*; 天野 光; 長尾 誠也*; 山本 政儀*; 百島 則幸*; 古川 雅英*; 木村 秀樹*; 河村 日佐男*

JAEA-Conf 2008-003, p.28 - 31, 2008/04

我が国初の商業再処理施設の本格稼動に向け、その施設が建設されている六ヶ所村周辺海域あるいはその海域に影響を与える海水中$$^{129}$$I濃度について、文献調査を実施し、その現状などについて検討した。さらに、ヨーロッパを発生源とする人為起源$$^{129}$$Iの飛来の可能性について、大気の前方流跡線解析を行った。また、雨水中の$$^{129}$$I濃度及び海水中での無機態ヨウ素の化学形について、予備的な測定も行った。これらの予備的な結果から六ヶ所村沖の海水中の$$^{129}$$Iは、英仏の再処理施設の影響を受けていること、雨水中の$$^{129}$$I濃度は、海水より1桁高いこと、表層海水中の$$^{129}$$IはほぼI$$^{-}$$として存在していることが明らかとなった。今後、このような測定事例を増やすとともに、有機態ヨウ素を含めた人為起源の$$^{129}$$Iの挙動を明らかにする必要がある。

論文

Molecular size distribution of Pu in the presence of humic substances in river and groundwaters

長尾 誠也*; 坂本 義昭; 田中 忠夫; Rao, R. R.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 273(1), p.135 - 139, 2007/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:70.24(Chemistry, Analytical)

放射性核種の地下水中での溶存形態は、地下水を経由して移行する放射性核種の挙動を評価・予測するうえで重要な情報である。本研究では、環境中での溶存形態が多様であるPuに着目して溶存有機物の影響を評価するため、河川水,地下水,湖水から分離精製した7種類の腐植物質と錯形成したPuの溶存形態を分子サイズの観点から検討した。腐植物質濃度10mg/lの水溶液に4価のPuを添加し1週間反応させた後、分子サイズ100000, 30000, 10000, 5000daltonsのフィルターで限外ろ過し、画分中のPuと有機物の存在割合を比較した。各画分中におけるPuの存在割合は、7種類の腐植物質について全く異なる分布傾向を示したが、別途手法で確認した腐植物質の存在割合の傾向と同じであり、腐植物質がPuの化学形態を支配する重要な要因であることを示した。また、各画分中のPu濃度と腐植物質濃度の相関性を調べた結果、一部の腐植物質について、10000から30000daltonsの腐植物質にPuが選択的に濃集されており、Puの溶存形態を支配するのは分子サイズだけではなく、併せて官能基の種類や不均一性も重要な要因であることを示した。

報告書

「放射性廃棄物処分研究のためのネットワーク」第1回情報交換会講演資料集(共同研究)

中山 真一; 長崎 晋也*; 稲垣 八穂広*; 大江 俊昭*; 佐々木 隆之*; 佐藤 正知*; 佐藤 努*; 田中 知*; 杤山 修*; 長尾 誠也*; et al.

JAEA-Conf 2007-003, 120 Pages, 2007/03

JAEA-Conf-2007-003.pdf:53.18MB

「放射性廃棄物処分研究のためのネットワーク」は、放射性廃棄物処分のための基礎研究を促進し、また若手研究者を育成することを目的として、日本原子力研究開発機構の「連携重点研究」制度をその枠組みとして設立された研究者ネットワークである。その第1回情報交換会が、2006年8月4日、日本原子力研究開発機構の原子力科学研究所において開催された。本講演資料集は、本課題の第1回情報交換会における発表、及び討論をまとめたものである。

論文

三次元蛍光分光光度法による深部地下水溶存腐植物質の簡易特性分析

長尾 誠也*; 岩月 輝希

分析化学, 56(3), p.143 - 150, 2007/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:95.03(Chemistry, Analytical)

三次元蛍光分光光度法を溶存有機物炭素濃度が1mg/l以下と低く、500ml程度の試料しか採取できない深部地下水に適用し、溶存腐植物質の簡易特性分析法としての有効性を検討した。岐阜県東濃地域の地下水からDEAE-セルロース樹脂などにより分離精製した腐植物質(フミン酸,フルボ酸)と地下水の三次元蛍光スペクトルを比較した結果、地下水試料で検出される励起波長300-320nm/蛍光波長430nmの蛍光ピークはフルボ酸様有機物と考えられる。この方法をボーリング孔の4つの深度から採取した地下水に適用した結果、花崗岩の地下水の三次元蛍光スペクトルには堆積岩の地下水に比べて励起波長で25nm低波長側に蛍光ピークが検出された。また、堆積岩の種類により異なる相対蛍光強度,紫外吸収光度比を示した。これらの結果は、三次元蛍光分光光度法が深部地下水中の腐植物質の特徴と濃度に相当する相対蛍光強度を簡易に把握できる有効な分析法であることが示唆される。

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