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論文

Uranium-plutonium-oxygen phase diagram; Investigating the solvus of fluorite's exsolution

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 堀井 雄太; 小笠原 誠洋*; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*; 田村 哲也*; 村上 龍敏

Journal of Nuclear Materials, 599, p.155233_1 - 155233_11, 2024/10

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2024.155233
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

U$$_{1-y}$$Pu$$_{y}$$O$$_{2-x}$$ (y=0.30および0.45)およびPuO$$_{2-x}$$における蛍石の溶出/再結合は、示差走査熱量測定を使用して調査された。結果は、プルトニアを除いて、文献データと比較的よく一致している。我々の値は、Pu-Oの混和ギャップの臨界温度が以前に報告されたものより30$$sim$$50K低いことを示している。最後に、体系的な実験手順により、低化学量論的U$$_{0.70}$$0Pu$$_{0.30}$$O$$_{2-x}$$、U$$_{0.55}$$Pu$$_{0.45}$$O$$_{2-x}$$、およびPuO$$_{2-x}$$二酸化物に存在するソルバスの軌跡を精密化することができた。

論文

Enthalpy measurement on (U$$_{1-x}$$Pu$$_{x}$$)O$$_{2}$$ (x = 0, 0.18, 0.45, and 1) and analysis of heat capacity

廣岡 瞬; 森本 恭一; 松本 卓; 小笠原 誠洋*; 加藤 正人; 村上 龍敏

Journal of Nuclear Materials, 598, p.155188_1 - 155188_9, 2024/09

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2024.155188
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

酸化物燃料の温度解析において重要な役割を持つ比熱は、特に高温領域において文献間でばらつきが大きい。さらに、UO$$_{2}$$のデータと比べてPuO$$_{2}$$やMOXのデータは報告例が少ないため、比熱においてPu含有率の依存性の評価が困難である。本研究では、UO$$_{2}$$、PuO$$_{2}$$、MOX (Pu=0.18, 0.45)を対象に、ドロップカロリメータを用いて最高2200Kのエンタルピーのデータを取得した。取得したエンタルピーの温度依存性を評価することで比熱を算出した。エンタルピー、比熱ともに、2000Kまでは温度とともにほぼ線形に上昇し、2000Kを超えると急激に上昇する結果が得られた。2000K以下のデータは文献値とよく一致し、2000K以上のデータは文献値と大きく異なる結果となった。この結果について、酸素及び電子正孔対の欠陥の観点で考察を行った。

論文

Thermal conductivity measurement of uranium-plutonium mixed oxide doped with Nd/Sm as simulated fission products

堀井 雄太; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*; 古澤 尚也*; 村上 龍敏; 加藤 正人

Journal of Nuclear Materials, 588, p.154799_1 - 154799_20, 2024/01

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2023.154799
 被引用回数：3 パーセンタイル：80.03(Materials Science, Multidisciplinary)

MOX燃料の照射により生成する主要なFPであるNd$$_{2}$$O$$_{3}$$及びSm$$_{2}$$O$$_{3}$$、模擬FPとして添加したMOXの熱伝導率を評価した。MOX中の模擬FPの均質性の観点から熱伝導率を評価するため、ボールミル法及び溶融法で作製した2種類の粉末を用いて、Nd及びSmの均質性が異なる試料を作製した。模擬FPが均質に固溶した試料では含有量が増加するにしたがってMOXの熱伝導率が低下するが、不均質な模擬FPは影響を及ぼさないことが分かった。熱伝導率に対するNd及びSmの影響を古典的フォノン輸送モデル$$lambda$$=(A+BT)$$^{-1}$$を用いてNd/Sm依存性を定量的に評価した結果、A(mK/W)=1.70$$times$$10$$^{-2}$$ + 0.93C$$_{Nd}$$ + 1.20C$$_{Sm}$$, B(m/W)=2.39$$times$$10$$^{-4}$$と表された。

論文

Thermal diffusivity measurement of (U, Pu)O$$_{2-x}$$ at high temperatures up to 2190 K

森本 恭一; 加藤 正人; 小笠原 誠洋*

Journal of Nuclear Materials, 443(1-3), p.286 - 290, 2013/11

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2013.07.048
 被引用回数：5 パーセンタイル：37.27(Materials Science, Multidisciplinary)

Pu含有率が約30%のMOX試料について2150Kまでの熱拡散率測定を実施した。熱拡散率は温度の上昇に従って低下する傾向を示した。また、初期O/M比=2.00の試料では測定中にO/M比が低下し、この原因は試料の構成元素の蒸発によるものと推測した。初期O/M比=1.95以下の試料については大きなO/M比及び重量の低下は示されなかった。

論文

Thermal recovery evaluation of thermal conductivity in a self-irradiated MOX pellet

森本 恭一; 加藤 正人; 小笠原 誠洋*

Proceedings of Plutonium Futures; The Science 2010 (CD-ROM), p.339 - 340, 2010/09

核燃料は原子炉に装荷される前に保管される。場合によっては数年間にわたって保管されることもある。MOX燃料が長期間にわたって保管される場合、自己照射($$alpha$$崩壊)による欠陥が保管期間とともに蓄積する。結果としてこれらの欠陥は格子定数や電気伝導度、熱伝導率などの燃料ペレットの物性値に影響を与える。MOX燃料の熱伝導率は燃料の設計や照射挙動評価のために重要な物性値の一つであり、熱伝導率が自己照射に起因する欠陥の蓄積によって低下するが、加熱によって再び回復することが知られている。本試験では、このような長期にわたって保管された燃料を用いた高速炉燃料ピンの温度評価に反映するために、長期間保管したMOX燃料ペレットの熱伝導率の熱回復挙動を時間や温度の関数として評価した。

論文

Thermal conductivities of (U,Pu,Am)O$$_{2}$$ solid solutions

森本 恭一; 加藤 正人; 小笠原 誠洋*; 鹿志村 元明; 安部 智之

Journal of Alloys and Compounds, 452(1), p.54 - 60, 2008/03

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2006.12.159
 被引用回数：31 パーセンタイル：77.86(Chemistry, Physical)

再処理から燃料製造までの期間のPu原料粉の保管期間が長期化することによってMOX製品中のAm含有率が数%にまで増加する。本研究では、熱物性に対するAmの効果を明確に示すことの一環としてAmを含有したMOX燃料の熱伝導率を調査した。Amが約0.7. 2, 3%含有した3種類のペレットを用意し、O/M=2.00の条件で熱拡散率を測定した。試料の熱伝導率を求めるために必要な比熱容量はUO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$, AmO$$_{2}$$の比熱容量よりKopp-Neumann則を用いて算出した。試料の熱拡散率,比熱容量,密度より熱伝導率を求め、Am含有MOXの熱伝導率のAm含有率依存性及び温度依存性について評価した。

論文

Thermal conductivities of hypostoichiometric (U, Pu, Am)O$$_{2-x}$$ oxide

森本 恭一; 加藤 正人; 小笠原 誠洋*; 鹿志村 元明

Journal of Nuclear Materials, 374(3), p.378 - 385, 2008/03

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2007.09.003
 被引用回数：36 パーセンタイル：89.08(Materials Science, Multidisciplinary)

(U$$_{0.68}$$Pu$$_{0.3}$$Am$$_{0.02}$$)O$$_{2-x}$$固溶体(x=0.0-0.1)の熱伝導率について900$$sim$$1773Kの温度範囲で研究した。熱伝導率はレーザーフラッシュ法によって測定された熱拡散率より算出した。約1400Kまでの熱伝導率の実験値は次のようなフォノン輸送モデルで記述することができた。$$lambda$$=(A+BT)$$^{-1}$$, A(x)=2.89$$times$$x+2.24$$times$$10$$^{-2}$$(m K/W), B(x)=(-6.70$$times$$x+2.48)$$times$$10$$^{-4}$$(m/W)。実験的に得られたA値は計算値と良い一致を示した。実験的に得られたB値はx$$<$$0.04では計算値と一致するが、x$$>$$0.04では計算値とは合わなかった。この理由については明確になっていないが、計算に使用される試料の融点の不確かさによるものと思われる。

論文

Measurement of thermal conductivity of (U$$_{0.68}$$Pu$$_{0.3}$$Am$$_{0.02}$$)O$$_{2-x}$$ in high temperature region

米野 憲; 森本 恭一; 加藤 正人; 鹿志村 元明; 小笠原 誠洋*; 砂押 剛雄*

Transactions of the American Nuclear Society, 97(1), p.616 - 617, 2007/11

MOX燃料の熱伝導率は照射挙動評価のために重要な熱物性の一つである。熱伝導率は温度,O/M比,組成などによる影響を受ける。以前、900Kから1770Kの温度範囲におけるMOX燃料の熱伝導率に及ぼすO/M比の影響を報告したが、高温域までの測定は行ってはおらず、ほかの報告例は少ない。本報告では、Pu含有率約30%,Am含有率(Am/Metal)約2%のMOX試料を用い、最高温度2200Kまでの高温度域にて熱拡散率測定を行い、O/M比及び温度をパラメータとする高温領域での熱伝導率について評価した。

報告書

高速炉燃料の熱物性評価; 融点と熱伝導率

加藤 正人; 森本 恭一; 米野 憲; 中道 晋哉; 鹿志村 元明; 安部 智之; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 菅田 博正*; et al.

JAEA-Technology 2006-049, 32 Pages, 2006/10

JAEA-Technology-2006-049.pdf:19.46MB
JAEA-Technology-2006-049(errata).pdf:0.32MB

本研究では、燃料の熱設計で特に重要である融点と熱伝導率について、広範囲の組成のMOXについて測定を実施し、測定データの信頼性を向上させるとともに、Amの影響を評価した。融点測定は、タングステンカプセル中に真空封入して実施したが、30%Pu以上のMOXの測定では、測定中にMOXとタングステンの反応を防ぐため、レニウム製の内容器を用いて評価した。その結果、MOXの融点は、Pu含有率の増加で低下し、O/Mの低下でわずかに上昇することが確認できた。また、Amの融点に及ぼす影響は、3%までの含有では大きな影響はないことが確認できた。熱伝導率は、Amの含有によって、900$$^{circ}$$C以下でわずかに低下し、フォノン伝導による熱伝導メカニズムに不純物として扱うことによって評価できることを確認した。本測定結果から温度,O/M,Am含有率及び密度を関数とした熱伝導率評価式を導き、文献値を含めて実験データをよく再現できることを確認した。得られた融点及び熱伝導率の測定結果によって、「もんじゅ」長期保管燃料に蓄積したAmの影響を評価することができた。燃料の熱設計へ及ぼすAmの影響はわずかである。

報告書

MA含有低除染燃料の開発IV; 酸素ポテンシャルと相状態の評価

加藤 正人; 森本 恭一; 木原 義之; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 宇野 弘樹*; 砂押 剛雄*

JNC TN8400 2004-022, 44 Pages, 2005/03

JNC-TN8400-2004-022.pdf:5.43MB

サイクル機構では、先進リサイクルの燃料として均質なマイナーアクチナイドを含有したMOX燃料の開発を進めている。これまでに、Np及びAmを含有した燃料の焼結試験を行い、高均質な低O/M燃料を安定して得られる熱処理技術を開発した。本報告では、燃料製造及び燃料設計へ反映するために燃料の物性データを整備する目的で、MA含有MOX燃料の酸素ポテンシャルの測定と相状態の評価を行った。酸素ポテンシャルの測定は、(Np$$_{0.02}$$Am$$_{0.02}$$Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.66}$$)O$$_{rm 2-X}$$について気相平衡法で測定した。MA含有MOXの酸素ポテンシャルは、MAを含まないMOXの酸素ポテンシャルよりもわずかに高い。測定結果は、格子欠陥理論を用いて評価し、温度-O/M-酸素分圧の関係を表すモデル式が得られた。低O/Mに調製した試料の組織観察を行った結果、2つのfcc相への相分離が観察された。また、MA含有MOXの相分離温度は、MOXに比べ低いことがわかった。低除染燃料を模擬してNdを添加したMA含有MOXでは、O/Mを1.96より下げた場合、ペレット内にPu-Am-Nd酸化物が析出することがわかった。

報告書

高Pu富化度MOX燃料溶解試験(1)-高Pu富化度MOX燃料溶解速度の評価-

菅谷 伸一; 遠藤 秀男; 小笠原 誠洋*; 品田 雅則*; 木幡 正人*

JNC TN8440 2003-004, 24 Pages, 2003/05

JNC-TN8440-2003-004.pdf:5.0MB

高Pu富化度MOX燃料の硝酸への溶解性の基礎データ取得を目的として、Pu富化度をパラメータとしたMOX燃料の溶解試験を実施した。本報告は、高Pu富化度MOX燃料溶解試験(1)として、成型、焼結したMOX燃料を、沸騰状態の7M硝酸中で溶解し、溶液中のPu及びUの濃度を測定して溶解速度を求めた結果にづいて報告する。MOX燃料の溶解速度は、1.Pu富化度の増加とともに低下し、2.溶解開始6時間を過ぎると遅くなる傾向を示した。これらの傾向は、過去に実施された同様の試験結果とよく一致したが、溶解速度は、過去の結果よりも3$$sim$$6倍速い値であった。この違いは、試験に使用した粉末試料の表面積を過小評価したこと及びMOX燃料の0/Mの違いにより生じたと考えられる。

報告書

MOX燃料電解溶解技術開発,3; $$alpha$$固体廃棄物中のPuO$$_{2}$$溶解試験

都所 昭雄; 綿引 政俊; 木原 義之; 石井 康彦*; 小笠原 誠洋*; 大高 昭博*

PNC TN8410 96-238, 86 Pages, 1996/08

PNC-TN8410-96-238.pdf:2.3MB

硝酸に対して難溶性である二酸化プルトニウム(PuO$$_{2}$$)の溶解技術向上を目指した電解溶解試験を実施している。この電解溶解法は硝酸銀の電解酸化反応で生成するII価の銀イオン(Ag$$^{2+}$$)を酸化剤とし、PuO$$_{2}$$(IV)がPuO$$_{2}$$$$^{+}$$(V)を経由しPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$(VI)まで酸化することにより硝酸への溶解が進行する方法である。本報告書は、プルトニウム燃料製造施設で発生する$$alpha$$固体廃棄物に付着あるいは含まれるPuO$$_{2}$$を硝酸へ溶解する方法として、電解溶解法の適用性を確認することを目的として実施したものをまとめたものである。金属廃棄物を模擬したステンレス製の試験片は、酸化剤として用いるII価の銀イオン濃度に依存して、PuO$$_{2}$$の溶解率が高くなることを確認した。これは、II価の銀イオン濃度にPuO$$_{2}$$の溶解が依存することやステンレス表面へのII価の銀イオンによる浸食効果が寄与しているものと考えられる。また、難燃性廃棄物を模擬したハイパロングローブおよびビニルバッグの試験片は、不燃性廃棄物と同様に酸化剤として用いるII価の銀イオン濃度に依存して、PuO$$_{2}$$の溶解率が高くなることを確認した。しかし、表面の浸食による効果は観測されず、ステンレスに比べるとPuO$$_{2}$$の溶解率は低い。可燃性廃棄物については、プルトニウム廃棄物処理開発施設(PWTF)で焼却を施した焼却灰を模擬して試験を実施した。焼却灰構成成分とMOXとの混合比によらず、99.9%以上の溶解率が得られ、焼却灰中のPuO$$_{2}$$の溶解にII価の銀イオンが有効に寄与していることを確認した。これらの結果から、$$alpha$$固体廃棄物中のPuO$$_{2}$$を電解溶解法により効率的に溶解でき、$$alpha$$固体廃棄物中のPuをほぼ全量を溶解できる見通しを得ることができた。

報告書

MOX燃料電解溶解技術開発,2; 焼結温度の影響

都所 昭雄; 木原 義之; 綿引 政俊; 小笠原 誠洋*; 大高 昭博*

PNC TN8410 94-403, 30 Pages, 1994/11

PNC-TN8410-94-403.pdf:1.71MB

酸に対して難溶性であるPuO$$_{2}$$の溶解技術向上を目指した電解溶解試験を実施している。この電解溶解法は、添加した硝酸銀の電解酸化反応で生成したII価の銀イオン(Ag$$^{2+}$$)によりPuO$$_{2}$$(IV)がPuO$$_{2}$$$$^{+}$$(V)を経由してPuO$$_{2}$$$$^{2+}$$(VI)まで酸化され、PuO$$_{2}$$の溶解が進行する方法である。本報告では、種々の温度で焼結したMOXペレットを粉砕した粉末を溶解試料として用い、PuO$$_{2}$$の溶解速度に及ぼす焼結温度の影響等を確認する目的で試験を実施した。この結果、PuO$$_{2}$$の溶解速度は、焼結温度が高くなるのに比例して遅くなることが確認できた。これは、焼結温度が高くなるにつれて、UO$$_{2}$$の溶解に寄与するAg$$^{2+}$$の割合が増加するためであることを試験で確認した。また、本法によるPuO$$_{2}$$の溶解速度は、従来の沸騰硝酸中における値に比べ大きな値が得られた。

報告書

MOX燃料電解溶解技術開発(I)-平成4年度成果

木原 義之; 小笠原 誠洋*; 佐藤 進*; 根本 剛; 都所 昭雄

PNC TN8410 93-084, 34 Pages, 1993/04

PNC-TN8410-93-084.pdf:0.67MB

硝酸に対して難溶性のPuO2の溶解技術の向上を目指した電解溶解試験を実施している。この電解溶解法は、添加した硝酸銀の電気分解で生成したAg2+によりPuO2(IV)がPuO2+(V)を経由してPuO22+(VI)まで酸化され、PuO2の溶解が進行する方法である。したがって、PuO2の溶解速度はAg2+の生成速度に依存するため、まずPuO2を用いたホット試験に先行し、電気分解によるAg2+の生成速度と電解電流、酸濃度あるいは硝酸銀濃度との関係等の生成挙動を明らかにし、さらにPuO2に含まれると推測される金属不純物の影響を確認した。その結果、Ag2+の生成速度は電解電流、硝酸銀濃度および陽極酸濃度に比例することを確認し、Ag2+の生成速度とそれぞれの関係式を明らかにした。また、金属不純物としてはクロムがAg2+の生成に影響することが明らかになった。さらに、PuO2およびMOXを用いた試験を実施した結果、PuO2の溶解速度はAg2+の生成速度に律速すること、またUO2が溶解する際に発生するNOxガスによりAg2+が還元されるためにPuO2の溶解速度が遅くなる等のPuO2の電解溶解に関する基礎的な情報を得ることができた。

口頭

(U$$_{0.68}$$Pu$$_{0.3}$$Am$$_{0.02}$$)O$$_{2-x}$$の高温領域における熱伝導率評価

森本 恭一; 加藤 正人; 米野 憲; 鹿志村 元明; 安部 智之; 小笠原 誠洋*; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*

no journal, , 

MOX燃料の熱伝導率評価として、Pu含有率(Pu/Metal):約30%、酸素・金属比(O/M比)を調製した試料について約900-2200Kの範囲で熱拡散率測定を行い、MOX燃料の熱伝導率における高温領域の温度依存性について評価した。

口頭

Pu含有率46%以下における(U, Pu)O$$_{2}$$の熱伝導率

森本 恭一; 松本 卓; 小笠原 誠洋*

no journal, , 

MOX燃料の熱伝導率に対するPu含有の影響については多くの研究者が測定を行っている。一方でこの影響について研究者の見解が一致していない。本研究ではPu含有率が2$$sim$$46%の化学量論組成のMOX試料を準備し、熱伝導率におけるPu含有率依存性について調査した。本試験のPu含有率の範囲ではPu含有の影響は小さく、熱伝導率はPu含有率の増加にしたがってわずかに低下することがわかった

口頭

MOXの自己照射による熱伝導率の低下と熱回復挙動

森本 恭一; 加藤 正人; 小笠原 誠洋*

no journal, , 

長期保管に伴って、MOX燃料中では自己照射効果により格子欠陥が蓄積し、欠陥の増加によってMOX燃料の熱伝導率は低下する。また、これらの欠陥は熱処理によって減少し、熱伝導率は回復する。本研究において長期保管されたMOX燃料の熱伝導率の熱回復挙動に関する試験を実施し、温度や時間と関係づけて評価した。

口頭

(U, Pu, Am)O$$_{2}$$のエンタルピー測定と比熱評価

米野 憲; 森本 恭一; 加藤 正人; 鹿志村 元明; 安部 智之; 小笠原 誠洋*; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*

no journal, , 

MOX燃料の比熱は融点,熱伝導率に次いで燃料設計上重要な熱物性値の一つである。また最近の熱伝導率測定ではレーザーフラッシュ法にて熱拡散率を測定しこれと密度,比熱の積から熱伝導率を評価する方法が主流となっている。MOX燃料の比熱に関しては、UO$$_{2}$$について多く報告されているが、MOX燃料についての報告は少なく、Am含有率に関する報告はない。本報告ではAm含有率の異なるPu含有率が約30%のMOX試料を作製し、ドロップカロリーメトリ法によるエンタルピー測定を行い、これらの比熱について評価した。

口頭

(U,Pu)O$$_{2}$$の熱伝導率におけるPu含有の影響

森本 恭一; 加藤 正人; 小笠原 誠洋*

no journal, , 

UO$$_{2}$$及びPu含有率:20$$sim$$40%のMOX燃料の熱伝導率を測定した。これらについて他機関で測定されたMOX燃料の熱伝導率の測定値と比較し、熱伝導率のPu含有率依存性について評価した。これよりMOXの熱伝導率はUO$$_{2}$$の熱伝導率に比べてわずかに低く、Pu含有率が20$$sim$$40%の範囲ではほとんど変化がないことがわかった。

口頭

PuO$$_{2-x}$$のエンタルピー測定と比熱の評価

森本 恭一; 加藤 正人; 鹿志村 元明; 西 剛史; 市瀬 健一; 伊藤 昭憲; 小笠原 誠洋*

no journal, , 

MOX燃料の比熱は燃料設計における原子炉過渡時の評価や熱伝導率評価(レーザーフラッシュ法)において必要となる物性値である。本報告ではMOX燃料の基礎物性測定の一環として、高温域を中心としたPuO$$_{2-x}$$のエンタルピー測定を実施し、比熱の温度依存性及びO/Pu比依存性についての評価を行った。

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