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論文

Improvement of the hybrid approach between Monte Carlo simulation and analytical function for calculating microdosimetric probability densities in macroscopic matter

佐藤 達彦; 松谷 悠佑*; 小川 達彦; 甲斐 健師; 平田 悠歩; 津田 修一; Parisi, A.*

Physics in Medicine & Biology, 68(15), p.155005_1 - 155005_15, 2023/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:86.76

PHITSには、マイクロドジメトリ機能と呼ばれるモンテカルロ法と解析関数を組み合わせて巨視的な空間内における微視的な領域の線量分布を計算する機能が備わっている。本論文では、そのマイクロドジメトリ機能を同じくPHITSに組み込まれた最新の飛跡構造解析モードを使って改良した結果について報告する。

論文

Work function lowering of LaB$$_{6}$$ by monolayer hexagonal boron nitride coating for improved photo- and thermionic-cathodes

山口 尚登*; 遊佐 龍之介*; Wang, G.*; Pettes, M. T.*; Liu, F.*; 津田 泰孝; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; Moody, N. A.*; 小川 修一*

Applied Physics Letters, 122(14), p.141901_1 - 141901_7, 2023/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:87.78(Physics, Applied)

単層BMをコートしたLaB$$_{6}$$の仕事関数の低減に関して報告する。hBNでコートされた領域は、非被覆あるいはグラフェンコートされたLaB$$_{6}$$(100)単結晶領域に比べて仕事関数が低下していることが、光電子顕微鏡(PEEM)および熱電子顕微鏡(TEEM)実験から分かった。グラフェンコートに比べてhBNコートされたLaB$$_{6}$$(100)では、非常に大きな仕事関数の低下が起きることが、DFT計算から定性的に分かった。計算に酸化層を考慮すると、計算と実験の間の整合性が改善された。放射光XPSによって、我々のLaB$$_{6}$$表面に酸化層が実在することを確認した。

論文

Benchmark shielding calculations for fusion and accelerator-driven sub-critical systems

岩元 洋介; 津田 修一; 小川 達彦

Frontiers in Energy Research (Internet), 11, p.1085264_1 - 1085264_11, 2023/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Energy & Fuels)

本レビューでは、核融合,加速器駆動未臨界システム(ADS)等の先進的な原子炉システムにおける放射線遮へい設計の検証に有益な実験データの解説と、放射線輸送計算コードPHITSと核データライブラリJENDL-4.0/HEを用いた実験値の検証計算結果について報告する。関連する加速器施設の遮蔽に関する実験の多くは日本国内で実施されている。今回、(1)14MeV中性子を線源とした鉄遮蔽体内の中性子スペクトル、(2)14MeV中性子を線源とした様々な材料の球状パイルからの漏洩中性子スペクトル、(3)数十MeV中性子源による鉄及びコンクリート遮蔽体透過後の中性子スペクトル、(4)高エネルギー重イオン入射によるターゲットからの生成中性子スペクトル、及び(5)重イオン核反応生成粒子を線源としたコンクリート中の誘導放射能量について検討した結果、全体を通して実験値と計算値は概ね良く一致することがわかった。これらの実験データは、先進的な原子炉システムの遮蔽設計に用いられる他の放射線輸送計算コードや核データライブラリの検証に活用される。

論文

Evaluation of doped potassium concentrations in stacked two-Layer graphene using real-time XPS

小川 修一*; 津田 泰孝; 坂本 徹哉*; 沖川 侑揮*; 増澤 智昭*; 吉越 章隆; 虻川 匡司*; 山田 貴壽*

Applied Surface Science, 605, p.154748_1 - 154748_6, 2022/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:51.2(Chemistry, Physical)

グラフェンのKOH溶液への浸漬により、SiO$$_{2}$$/Siウェハ上のグラフェンの移動度が改善される。これはK原子によるグラフェン修飾による電子ドーピングのためと考えられるが、このときのグラフェンに含まれるK濃度は不明だった。本研究では高輝度放射光を用いたXPS分析によりK濃度を求めた。リアルタイム観察によりK原子濃度の時間変化を求め、放射光未照射時のK原子濃度は0.94%と推定された。また、K原子の脱離に伴ってC 1sスペクトルが低結合エネルギー側にシフトした。これはグラフェンへの電子ドープ濃度が減少していることを示し、K原子はグラフェンに電子注入していることが実験的に確かめられた。

論文

Roles of excess minority carrier recombination and chemisorbed O$$_{2}$$ species at SiO$$_{2}$$/Si interfaces in Si dry oxidation; Comparison between p-Si(001) and n-Si(001) surfaces

津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 山本 善貴*; 山本 幸男*; 高桑 雄二*

Journal of Chemical Physics, 157(23), p.234705_1 - 234705_21, 2022/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

This paper gives experimental evidence for that (1) the excess minority carrier recombination at the SiO$$_2$$/p-Si(001) and SiO$$_2$$/n-Si(001) interfaces is associated with the O$$_2$$ dissociative adsorption, (2) the 700-eV X-ray induced enhancement of the SiO$$_2$$ growth is not caused by the band flattening due to the surface photovoltaic effect but ascribed to the electron-hole pair creation due to core level photoexcitation for the spillover of the bulk Si electronic states to the SiO$$_2$$ layer, (3) changes of band bending result from the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site when turning on and off the X-ray irradiation, and (4) a metastable chemisorbed O$$_2$$ species (Pb1-paul) plays a decisive role in combining two kinds of the reaction loops of single- and double-step oxidation. Based on the experimental results, the unified Si oxidation reaction model mediated by point defect generation [Jpn. J. Appl. Phys. 59, SM0801 (2020)] is extended from a viewpoint of (a) the excess minority carrier recombination at the oxidation-induced vacancy site and (b) the trapping-mediated adsorption through the chemisorbed O$$_2$$ species at the SiO$$_2$$/Si interface.

論文

Observation of chemisorbed O$$_2$$ molecule at SiO$$_2$$/Si(001) interface during Si dry oxidation

津田 泰孝; 吉越 章隆; 小川 修一*; 坂本 徹哉*; 高桑 雄二*

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 21(1), p.30 - 39, 2022/11

We irradiated n-Si(001) with a 0.06 eV supersonic O$$_2$$ molecular beam and characterized the SiO$$_2$$ surface and SiO$$_2$$/Si interface using real-time X-ray photoemission spectroscopy. The molecularly-adsorbed O$$_2$$ was observed not only during the Si surface oxidation process but also during the SiO$$_2$$/Si interface oxidation process, suggesting that trapping-mediated adsorption occurs at SiO$$_2$$/Si interface as well as on the Si surface. We found a good linear correlation between the SiO$$_2$$/Si interface oxidation rate and the amount of molecularly-adsorbed O$$_2$$, revealing that the double-step oxidation loop exclusively proceeds through P$$_{b1}$$-paul formation and minority carrier trapping at room temperature. The offset of the linear correlation indicates the presence of ins-paul on the SiO$$_2$$ surface, which has nothing to do with the double-step oxidation loop because point defect generation is not affected by the volume expansion of ins-paul oxidation in the flexible SiO$$_2$$ network.

論文

特集号「表面反応観察における大気圧光電子分光の現状、利用研究と展望」企画説明

吉越 章隆; 小川 修一*; 高桑 雄二*

放射光, 35(3), P. 157, 2022/05

大気圧光電子分光[AP(Ambient Pressure)-XPS]は、2000年ごろから気体-表面反応の観察を目的に世界の放射光施設で次々に稼働し、現在では、液体,固液界面の観察にも利用されている。表面現象の真の姿を捉えるツールとして著しい技術の発展と利用研究が進んでいる。放射光学会誌の特集号としてAP-XPSを取り上げ、その企画説明をする。

論文

X線光電子分光によるガス雰囲気中の表面反応観察; 歴史、応用、課題、将来展望

高桑 雄二*; 小川 修一*; 吉越 章隆

放射光, 35(3), p.158 - 171, 2022/05

放射光を用いた大気圧光電子分光(Ambient Pressure X-ray Photoelectron Spectroscopy: APXPS)による表面反応観察は2005年頃より急速に普及し、触媒などの固相/気相界面、電池などの固相/液相界面、イオン液体などの気相/液相界面の実用的研究分野で広範囲に利用されている。本解説ではAPXPS開発の黎明期、Si気相成長とSi酸化反応キネティクスのリアルタイム観察、APXPSの課題と今後の展望について述べた。

論文

Two-step model for reduction reaction of ultrathin nickel oxide by hydrogen

小川 修一*; 多賀 稜*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*

Journal of Vacuum Science and Technology A, 39(4), p.043207_1 - 043207_9, 2021/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:8.23(Materials Science, Coatings & Films)

ニッケル(Ni)は、一酸化窒素分解やアンモニア生成の触媒として使用されているが、酸化されやすく、失活しやすいという特徴がある。酸化したNiの還元過程を明らかにすることは、Ni触媒のより効率的な利用を促進するために不可欠である。本研究では、その場で時間分解光電子分光法を用いて還元過程を調べた。我々は、2段階の還元反応モデルを提案する。第1段階の律速過程は酸素原子の表面析出であり、第2段階の律速過程はH$$_{2}$$分子の解離である。

論文

遷移金属表面の酸化過程のリアルタイム光電子分光観察

小川 修一*; Zhang, B.*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*

Vacuum and Surface Science, 64(5), p.218 - 223, 2021/05

放射光を用いたリアルタイム光電子分光法により、Ti(0001)およびNi(111)表面での酸化反応速度を観察し、酸化状態および酸化物の厚さを測定した。Ti(0001)表面が1.2nmのTiOで完全に覆われた後、400$$^{circ}$$CでTi$$^{4+}$$イオンがTiO$$_{2}$$表面に拡散することにより、n型TiO$$_{2}$$の急速な成長が進行した。TiO表面での酸素の取り込みが飽和しているということは、TiO表面への酸素の付着係数が無視できるほど小さく、TiのTiO表面への偏析がTiO$$_{2}$$の成長を開始するきっかけになっていることを示している。350$$^{circ}$$CのNi(111)表面では、熱的に安定なNiO$$_{x}$$が優先的に進行し、その後、p型NiOの成長が始まった。NiO厚さの時間変化は対数成長モデルで表され、NiO成長はNiO表面への電子のトンネル現象に支配されている。

論文

Gas barrier properties of chemical vapor-deposited graphene to oxygen imparted with sub-electronvolt kinetic energy

小川 修一*; 山口 尚登*; Holby, E. F.*; 山田 貴壽*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 11(21), p.9159 - 9164, 2020/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:18.86(Chemistry, Physical)

原子レベルで薄いグラフェン層は軽量であり、酸素などの腐食反応物質を直接ブロックする表面保護膜としての活用が提案されている。しかし、数十年という長期的な保護が望まれていることや、合成された実際のグラフェンには欠陥が存在するため、保護膜としての有用性は不明である。本研究では、酸素分子に運動エネルギーを与えることで、本来不浸透であるはずのグラフェンに対して、サブeVの運動エネルギーを持つ高速酸素分子では触媒的な浸透特性を示すことを実証した。この分子は熱分布のごく一部であるため、この暴露実験は数十年にわたる暴露を理解するための加速ストレステストとしての役割を果たす。グラフェンの透過率は、低速酸素分子と比較して2桁の増加を示した。また、グラフェンは、高速酸素分子が透過した後も、低速酸素分子に対する相対的な不透過性を維持しており、このプロセスが非破壊的であり、暴露された物質の基本的な特性であることを示している。

論文

Roles of strain and carrier in silicon oxidation

小川 修一*; 吉越 章隆; Tang, J.*; 堰端 勇樹*; 高桑 雄二*

Japanese Journal of Applied Physics, 59(SM), p.SM0801_1 - SM0801_42, 2020/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:33.73(Physics, Applied)

この論文では、SiO$$_{2}$$/Si界面付近の点欠陥生成を介したSi酸化反応の統一モデルに関するレビューをする。この点欠陥は放出されたSi原子と空孔からなり、このダングリングボンドにおいてO$$_{2}$$分子の解離吸着が起きる。点欠陥の生成速度が、酸化にともない誘起される歪み、SiとSiO$$_{2}$$間の熱膨張係数の違いに起因する熱歪み、熱励起によるSi放出の速度および吸着熱の組み合わせによって与えられることを示す。

論文

光電子分光法によるSi表面酸化プロセス反応速度と酸化誘起歪みの同時観察

小川 修一*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*

Vacuum and Surface Science, 62(6), p.350 - 355, 2019/06

シリコン基板の熱酸化は、シリコンデバイスの作成に不可欠である。酸化膜が薄くなると酸化によって引き起こされる歪の影響が無視できなくなる。放射光リアルタイム光電子分光による酸化誘起歪と酸化速度の同時計測によって、酸化誘起歪の酸化反応に及ぼす効果を調べた。急激な酸化温度上昇による熱歪が、界面酸化速度を増加させることが明らかとなった。この結果は、歪発生に伴う点欠陥がSiO$$_{2}$$/Si基板界面の反応サイトとするモデルによって説明できる。

論文

Review of the microdosimetric studies for high-energy charged particle beams using a tissue-equivalent proportional counter

津田 修一; 佐藤 達彦; 小川 達彦; 佐々木 慎一*

JPS Conference Proceedings (Internet), 11, p.060004_1 - 060004_6, 2016/11

高エネルギー荷電粒子に対する生物学的効果を評価するうえで、細胞内の微小な領域中のビームの飛跡及びその近傍における詳細なエネルギー付与分布に関する情報は重要である。本研究では機構で開発した生物学的線量評価モデルに組み込まれているエネルギー付与分布計算モデルの精度検証を行うために、種々の高エネルギー荷電粒子ビームに対する線エネルギー($$y$$)分布測定を実施してきた。放射線計測器に関する国際会議において、原子力機構で開発した高エネルギー荷電粒子に対する$$y$$分布測定用の壁なし型組織等価比例計数管について紹介するとともに、これまでに行った一連の研究成果を報告する。

論文

Measurement of lineal energy distributions for ion beams using a wall-less tissue equivalent proportional counter

津田 修一; 佐藤 達彦; 小川 達彦

JAEA-Review 2015-022, JAEA Takasaki Annual Report 2014, P. 141, 2016/09

イオンビームに対する生物学的効果を評価する上で、生体中でのイオンビームの飛跡およびその近傍における詳細なエネルギー付与分布は重要なデータである。本研究では、PHITSに組み込まれている最新の生物学的線量評価モデルのエネルギー付与分布計算の精度検証を行うため、高崎量子応用研究所TIARAで 壁なし型組織等価比例計数管にペンシル状のビームを照射し、径方向の線エネルギー($$y$$)分布データおよび$$y$$の線量平均値($$overline{y}$$$$_{D}$$)を取得した。その結果、PHITSによる計算結果は測定した$$y$$分布をよく再現することがわかった。また30MeV陽子は、陽子より重いイオンの場合と異なり、ビーム軸上で$$overline{y}$$$$_{D}$$値は最小となり、ビーム軸に対する垂直面の径方向の距離とともに緩やかに増加した。これは陽子ビームと二次的に生成されるデルタ線の阻止能がほぼ等しいことに起因するためであり、約30MeV以上の陽子ビームでは飛跡構造がほぼ一様であることを実験的に示した。

論文

Detection of molecular oxygen adsorbate during room-temperature oxidation of Si(100)2$$times$$1 surface; In situ synchrotron radiation photoemission study

吉越 章隆; 山田 洋一*; 多賀 稜*; 小川 修一*; 高桑 雄二*

Japanese Journal of Applied Physics, 55(10), p.100307_1 - 100307_4, 2016/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:24.97(Physics, Applied)

Si(100)2$$times$$1表面の室温酸化中の分子状吸着酸素を放射光光電子分光によって初めて検出することに成功した。O1sスペクトルはSi(111)7$$times$$7の場合と類似であった。分子状酸素は初期酸化物が生じた後に観測されたので、清浄表面上の解離酸素吸着に対する前駆状態でないことがわかった。この事実から我々は、2つのバックボンドにそれぞれ酸素原子をひとつずつ有する酸化Si原子上に分子状酸素が存在するとするモデルを提示する。

論文

Enhancement of SiO$$_{2}$$/Si(001) interfacial oxidation induced by thermal strain during rapid thermal oxidation

小川 修一*; Tang, J.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 高桑 雄二*

Journal of Chemical Physics, 145(11), p.114701_1 - 114701_7, 2016/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:19.5(Chemistry, Physical)

Si(001)表面の熱酸化プロセスにおいて界面に生じる歪が酸化促進を促すことを、高輝度・高エネルギー分解能放射光光電子分光によるその場観察から明らかにした。点欠陥生成を介した統合Si酸化反応モデルの有用性を示す結果を得ることに成功した。

論文

Valence-band electronic structure evolution of graphene oxide upon thermal annealing for optoelectronics

山口 尚人*; 小川 修一*; 渡辺 大輝*; 穂積 英彬*; Gao, Y.*; 江田 剛輝*; Mattevi, C.*; 藤田 武志*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; et al.

Physica Status Solidi (A), 213(9), p.2380 - 2386, 2016/09

 被引用回数:13 パーセンタイル:52.76(Materials Science, Multidisciplinary)

本論文では加熱による酸化グラフェンの還元過程について報告する。酸化グラフェンにおいて酸素官能基の修飾度合いは加熱温度により制御できるため、加熱温度による価電子帯構造の変化をリアルタイム光電子分光で調べた。600$$^{circ}$$C以上の加熱により、フェルミ準位近傍の状態密度の顕著な増加が確認された。この結果は、600$$^{circ}$$Cにおいてバンドギャップが存在する酸化グラフェンからギャップが存在しない酸化グラフェンへと変化したことを示している。この成果は酸化グラフェンの光電子工学への応用を期待させるものである。

論文

Measurement of the stochastic radial dose distribution for a 30-MeV proton beam using a wall-less tissue-equivalent proportional counter

津田 修一; 佐藤 達彦; 小川 達彦

Radiation Protection Dosimetry, 168(2), p.190 - 196, 2016/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.85(Environmental Sciences)

重粒子線に対する生物学的効果を評価する上で、生体中での重粒子線の飛跡およびその近傍における詳細なエネルギー付与分布は重要なデータである。本研究では、PHITSに組み込まれている最新の生物学的線量評価モデルのエネルギー付与分布計算の精度検証を行うため、高崎量子研究所TIARAで 壁なし型組織等価比例計数管にペンシル状のビームを照射し、径方向の線エネルギー(y)分布データおよびyの線量平均値(yD)を取得した。その結果、PHITSによる計算結果は測定したy分布をよく再現することがわかった。また30MeV陽子は、陽子より重いイオンの場合と異なり、ビーム軸上(r=0.0$$mu$$m)でyD値は最小となり、ビーム軸に対する垂直面の径方向の距離とともに緩やかに増加した。これは陽子ビームと二次的に生成されるデルタ線の阻止能がほぼ等しいことに起因するためであり、約30MeV以上の陽子ビームでは飛跡構造がほぼ一様であることを実験的に示した。

論文

Energy-dependent fragmentation cross sections of relativistic $$^{12}$$C

小川 達彦; 佐藤 達彦; 橋本 慎太郎; 佐藤 大樹; 津田 修一; 仁井田 浩二*

Physical Review C, 92(2), p.024614_1 - 024614_14, 2015/08

AA2015-0260.pdf:2.96MB

 被引用回数:35 パーセンタイル:92.03(Physics, Nuclear)

重イオンによる被ばくが生じる宇宙活動や重粒子線がん治療などの線量評価では、原子核-原子核反応のモデル化が重要となる。しかし、モデルの検証で必要な核反応による核種生成断面積は、エネルギーに対する系統的な測定例がほとんどなかった。そこで、本研究では厚いターゲットを使用して、炭素イオン照射により生成する様々なエネルギーの破砕片を多段のシンチレータに通して検知する測定法を開発した。この測定による結果から破砕片の電荷や質量、生成時のエネルギーを求め、破砕片生成断面積をエネルギーに対して系統的に明らかにした。また、放射線輸送計算コードPHITSは、原子核-原子核反応のモデルとして、JAERI量子分子動力学モデル(JQMD)を採用してきたが、数100MeV/uのエネルギーで原子核の中心同士が遠い場合の反応(周辺衝突反応)での核種生成を過小評価する問題があった。従来のJQMDは核子間に働く相互作用が相対論不変な形式になっていなかったため、実験室系から重心系への座標変換によって核子のエネルギーが変化し、原子核が反応前に励起・分解していた。そこで、核子間の相互作用を相対論不変な形式に直した改良型JQMD(JQMD2.0)を開発した。JQMD2.0を用いて計算したところ、フラグメント生成断面積の測定値のうち、特に周辺衝突反応で生成する核種の生成をより正確に再現した。

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