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論文

Interface atom mobility and charge transfer effects on CuO and Cu$$_{2}$$O formation on Cu$$_{3}$$Pd(111) and Cu$$_{3}$$Pt(111)

津田 泰孝; Gueriba, J. S.*; 牧野 隆正*; Di$~n$o, W. A.*; 吉越 章隆; 岡田 美智雄*

Scientific Reports (Internet), 11, p.3906_1 - 3906_8, 2021/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Multidisciplinary Sciences)

We bombarded Cu$$_{3}$$Pd(111) and Cu$$_{3}$$Pt(111) with a 2.3 eV hyperthermal oxygen molecular beam (HOMB) source, and characterized the corresponding (oxide) surfaces with synchrotron-radiation X-ray photoemission spectroscopy (SR-XPS). At 300 K, CuO forms on both Cu$$_{3}$$Pd(111) and Cu$$_{3}$$Pt(111). When we increase the surface temperature to 500 K, Cu$$_{2}$$O also forms on Cu$$_{3}$$Pd(111), but not on Cu$$_{3}$$Pt(111). For comparison, Cu$$_{2}$$O forms even at 300 K on Cu(111). On Cu$$_{3}$$Au(111), Cu$$_{2}$$O forms only after 500 K, and no oxides can be found at 300 K. We ascribe this difference in Cu oxide formation to the mobility of the interfacial species (Cu/Pd/Pt) and charge transfer between the surface Cu oxides and subsurface species (Cu/Pd/Pt).

論文

超音速酸素分子ビームによる銅金合金表面の酸化過程解明

岡田 美智雄*; 津田 泰孝*; 吉越 章隆; Di$~n$o, W. A.*

銅と銅合金, 56(1), p.232 - 236, 2017/00

超音速酸素分子ビームを用いたCu$$_{3}$$Au(111)の酸化過程の表面温度依存性を解明した。実験はSPring-8放射光X線光電子分光(XPS)を用いた。酸素ビーム照射前の表面では、表面第一層にAu原子が析出しているが、酸化して0.5ML程度の酸素が吸着すると表面にCuが析出し酸素吸着層を形成し、第2, 3層にAuが多く存在する特異な構造を形成する。表面温度300Kでは、0.5ML程度で飽和吸着し、亜酸化銅は成長しなかった。一方、Cu(111)ではCu$$_{3}$$Au(111)よりも、効率よく酸化が起こり、亜酸化銅が成長した。これは、Cu$$_{3}$$Au(111)では、0.5ML程度で第2, 3層にAu原子が多く存在し衝突誘起吸収機構による酸化を阻害するためである。理論計算からもO原子のバルクへの拡散障壁は、Cu$$_{3}$$Au(111)で大きくなっている。ごく一部Cu原子が多く存在するサイトでは衝突誘起吸収機構により亜酸化銅が生成した。一方、表面温度400および500Kでは、酸化が進み亜酸化銅の成長が見られた。400Kでは、表面上に酸化物が成長し、バルクへの酸化はまだ押さえられているが、500Kでは、バルクへと亜酸化銅が成長し、保護膜機能は壊れることがわかった。

論文

Experimental and theoretical studies on oxidation of Cu-Au alloy surfaces; Effect of bulk Au concentration

岡田 美智雄*; 津田 泰孝*; 岡 耕平*; 小島 一希*; Di$~n$o, W. A.*; 吉越 章隆; 笠井 秀明*

Scientific Reports (Internet), 6, p.31101_1 - 31101_8, 2016/08

 被引用回数:15 パーセンタイル:63.27(Multidisciplinary Sciences)

超熱酸素分子ビームを使ったCu$$_{3}$$Au(111), CuAu(111)およびAu$$_{3}$$Cu(111)などのCu-Au合金表面酸化に関する実験および理論研究の結果を報告する。清浄(111)表面に対応する最表面層がAu偏析によって形成された。これが、バルク中へのさらなる酸化を抑制層として機能する。保護層中のAu濃度が高いほど、保護特性は優れていた。Cu-Au合金3種類のうちAu$$_{3}$$Cu(111)が超熱酸素分子ビームの場合も含めて解離吸着に対して安定であった。以上の保護特性が300K以上の酸化に対して崩壊することを見出した。

論文

Surface temperature dependence of oxidation of Cu$$_{3}$$Au(111) by an energetic oxygen molecule

津田 泰孝*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 岡田 美智雄*

Materials Research Express (Internet), 3(3), p.035014_1 - 035014_8, 2016/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:5.08(Materials Science, Multidisciplinary)

超熱酸素分子ビームと放射光X線光電子分光を使ったCu$$_{3}$$Au(111)の酸化プロセスの表面温度依存性に関する研究を報告する。O-1sスペクトルおよび対応する酸素アップテイクカーブは、400および500KにおいてCu$$_{2}$$Oドメインが効率的に生成することを示した。酸素の分布の解析結果は、熱誘起原子拡散が500Kにおいてより厚いCu$$_{2}$$Oドメインの形成を引き起こしたことを示した。Cu$$_{3}$$Au(111)の酸化はCu(111)よりも300-500Kにおいては起き難かったので、Cu$$_{3}$$Au(111)の耐酸化特性がCuに比べてより高温で維持されることが示された。

論文

The Effects of alloying and segregation for the reactivity and diffusion of oxygen on Cu$$_{3}$$Au(111)

岡 耕平*; 津田 泰孝*; 牧野 隆正*; 岡田 美智雄*; 橋之口 道宏*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 笠井 秀明*

Physical Chemistry Chemical Physics, 16(36), p.19702 - 19711, 2014/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:31.11(Chemistry, Physical)

Oxidation of Cu$$_{3}$$Au(111) by a hyperthermal O$$_{2}$$ molecular beam was investigated by synchrotron X-ray photoemission spectroscopy. From the incident-energy dependence of O-uptake curve, dissociative adsorption of O$$_{2}$$ is less effective on Cu$$_{3}$$Au(111) than on Cu(111). The dissociative adsorption is accompanied by the Cu segregation on Cu$$_{3}$$Au(111) as well on Cu$$_{3}$$Au(100) and Cu$$_{3}$$Au(110). Obvious growth of Cu$$_{2}$$O cannot be observed at incident energy of 2.3 eV and it suggests that Au-rich layers prevent the diffusion of O atoms into bulk. Density functional theory calculations indicate that O adsorption shows same behavior on Cu$$_{3}$$Au(111) and on Cu(111). The barrier of diffusion into subsurface in segregated Cu$$_{3}$$Au(111) is higher than that of Cu(111). It indicates that segregated Au-rich layer works as a protective layer.

論文

Initial stages of Cu$$_{3}$$Au(111) oxidation; Oxygen induced Cu segregation and the protective Au layer profile

津田 泰孝*; 岡 耕平*; 牧野 隆正*; 岡田 美智雄*; Di$~n$o, W. A.*; 橋之口 道宏*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 笠井 秀明*

Physical Chemistry Chemical Physics, 16(8), p.3815 - 3822, 2014/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:46.8(Chemistry, Physical)

We report results of our experimental and theoretical studies on the Au concentration profile of Cu$$_{3}$$Au(111) during oxidation by hyperthermal O$$_{2}$$ molecule beam at room temperature, using X-ray photoemission spectroscopy, in conjunction with synchrotron radiation, and density functional theory. Before O$$_{2}$$ exposure, we observe strong Au segregation to the top layer, i.e., Au surface enrichment of the clean surface. We also observe a gradual Cu surface enrichment, and Au enrichment of the second and third (subsurface) layers, with increasing O coverage. Complete Cu segregation to the surface occurs at 0.5 ML O surface coverage. The Au-rich second and third layers of the oxidized surface demonstrate the protective layer formation against oxidation deeper into bulk.

論文

Temperature dependence of Cu$$_{2}$$O formation on Cu$$_{3}$$Au(110) surface with energetic O$$_{2}$$ molecular beams

橋之口 道宏*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 岡田 美智雄*

Applied Surface Science, 287, p.282 - 286, 2013/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:23.31(Chemistry, Physical)

We study the surface temperature ($$T$$$$_{rm s}$$) dependence of oxidation on Cu$$_{3}$$Au(110) induced by a hyperthermal O$$_{2}$$ molecular beam (HOMB). The dissociative adsorption of O$$_{2}$$ proceeds accompanying with Cu segregation. From the Ts dependence of the O uptake curve, the direct dissociative adsorption process is a dominant process at less than O coverage ($$Theta$$) of 0.2 ML for the 2.2 eV HOMB incidence. At high $$Theta$$, the oxidation, in particular, the Cu$$_{2}$$O formation, depends on $$T$$$$_{rm s}$$. The high $$T$$$$_{rm s}$$ causes the efficient Cu segregation on the surface during the oxidation, suggesting the dominant role of Cu migration in the Cu$$_{2}$$O formation.

論文

Oxidation of TiAl surface with hyperthermal oxygen molecular beams

橋之口 道宏*; 戸出 真由美*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 岡田 美智雄*

Applied Surface Science, 276, p.276 - 283, 2013/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:23.31(Chemistry, Physical)

Detailed studies on the initial oxidation processes of TiAl with a 2 eV hyperthermal oxygen molecular beam and thermal O$$_{2}$$ in the backfilling. The oxidation processes are monitored by X-ray photoemission spectroscopy measurements in conjunction with synchrotron radiation. Oxidation of both Al and Ti occurs during the oxidation. The incident-energy and surface-temperature dependences of oxidation reveal that the precursor-mediated dissociative adsorption is the dominant initial step in the thermal O$$_{2}$$ backfilling. Thus, the efficiency of oxidation is higher for the thermal O$$_{2}$$ backfilling than for the molecular beam dose. The result is quite different from that on TiNi where the molecular beam dose has the advantages in the oxide layer growth at high O coverage. We succeeded in fabricating blue-colored TiO$$_{2}$$ and Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ containing layers, combining molecular beam and surface annealing.

論文

The Temperature dependence of Cu$$_{2}$$O formation on a Cu(110) surface with an energetic O$$_{2}$$ molecular beam

橋之口 道宏*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 岡田 美智雄*

Journal of Physics; Condensed Matter, 24(39), p.395007_1 - 395007_8, 2012/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:21.91(Physics, Condensed Matter)

We report a study of the surface temperature (Ts) dependence of Cu$$_{2}$$O formation on a Cu(110) surface induced by a hyperthermal O$$_{2}$$ molecular beam (HOMB), using X-ray photoemission spectroscopy in conjunction with synchrotron radiation. From the Ts dependence of the O uptake curves, the direct dissociative adsorption process mainly contributes to the formation of the p(2$$times$$1)-O structure with an O coverage of 0.5 ML for 2.2 eV HOMB incidence. On the other hand, the rate of oxidation at the coverage larger than 0.5 ML, particularly in Cu$$_{2}$$O formation, strongly depends on the Ts. Thicker Cu$$_{2}$$O islands were found in homogeneously at 400 and 500 K, suggesting the dominant role of the migration of Cu atoms in the Cu$$_{2}$$O formations on the Cu(110) surface.

論文

The Effect of step geometry in copper oxidation by hyperthermal O$$_{2}$$ molecular beam; Cu(511) vs Cu(410)

岡田 美智雄*; Vattuone, L.*; Rocca, M.*; 寺岡 有殿

Journal of Chemical Physics, 136(9), p.094704_1 - 094704_8, 2012/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:31.86(Chemistry, Physical)

Steps are known to be often the active sites for the dissociation of O$$_{2}$$ molecules and the nucleation sites of oxide films. In order to unravel the effect of their morphology on the oxidation of Cu surfaces we present here a detailed investigation of the O$$_{2}$$ interaction with Cu(511) and compare it with Cu(410). As for Cu(410) we find, by X-ray photoemission spectroscopy performed with synchrotron radiation, that Cu$$_{2}$$O formation gradually starts above half a monolayer oxygen coverage and that the ignition of oxidation can be lowered to room temperature by dosing supersonic O$$_{2}$$ molecular beam. The oxidation rate of Cu(511) comes out to be lower than that of Cu(410) at normal incidence, about the same when the O$$_{2}$$ molecules impinge towards the ascending step rise, but higher when they hit the surface along trajectories even slightly inclined towards the descending step rise. These findings can be rationalized by a collision induced absorption mechanism.

論文

Photoemission study on natural oxidation of Cu$$_{3}$$Au with synchrotron radiation

宗和 誠*; 山崎 大地*; 岡田 美智雄*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*

Electrical Engineering in Japan, 175(4), p.43 - 47, 2011/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.99(Engineering, Electrical & Electronic)

We report the results of a study of the natural oxidation of Cu$$_{3}$$Au(110) with high-resolution X-ray photoemission spectroscopy in conjunction with synchrotron radiation. The clean surface of Cu$$_{3}$$Au(110) is terminated with 50% Au and 50% Cu atoms. After natural oxidation in the air, Cu atoms segregate on the surface and produce Cu-oxide. As a result, Au atoms move into the bulk. Au atoms below the oxide reduce the diffusion of O atoms farther into bulk and limit the oxide thickness. The face dependence of natural oxidation indicates that the diffusion of Cu atoms also contributes to oxide formation.

論文

放射光X線光電子分光を用いた超熱酸素分子線に誘起されるNiTi表面酸化過程の解明

山崎 大地*; 宗和 誠*; 岡田 美智雄*; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*

Journal of the Vacuum Society of Japan, 54(5), p.307 - 312, 2011/05

Dtailed studies on the initial oxidation process of NiTi with a 2 eV hyperthermal oxygen molecular beam (HOMB) and thermal O$$_{2}$$ in the backfilling have been conducted. The oxidation processes are monitored by X-ray photoemission spectroscopic measurements in conjunction with synchrotron radiation. In the oxide formation process at higher oxygen coverage, HOMB has the advantage in the dissociation process of O$$_{2}$$ molecule and can grow TiO$$_{2}$$ layers with the underlying TiO$$_{x}$$-rich and/or Ni-rich layers even at room temperature. Surface annealing enhances the diffusion atoms and as a result, the efficiency of Ti oxide formation. We succeeded in fabricating thick Ni-free TiO$$_{2}$$ layer, possibly blue colored rutile TiO$$_{2}$$, combining HOMB and surface annealing.

論文

Oxidation of TiNi surface with hyperthermal oxygen molecular beams

岡田 美智雄*; 宗和 誠*; 笠井 俊夫*; 寺岡 有殿

Applied Surface Science, 257(9), p.4257 - 4263, 2011/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:48.1(Chemistry, Physical)

We report results of our detailed studies on the initial oxidation process of TiNi with a 2 eV hyperthermal oxygen molecular beam (HOMB) and thermal O$$_{2}$$ in the backfilling. The oxidation processes are monitored by X-ray photoemission spectroscopy (XPS) measurements in conjunction with synchrotron radiation (SR). In the early stages of oxidation, the precursor mediated dissociative adsorption is the dominant reaction mechanism. In the oxide formation process at higher O coverage, HOMB has the advantage in the dissociation process of O$$_{2}$$ molecules and can make growth of TiO$$_{2}$$ layers with the underlying TiO$$_{x}$$-rich and/or Ni-rich layers. We succeeded in fabricating a thick Ni-free TiO$$_{2}$$ layer, possibly blue colored rutile TiO$$_{2}$$, combining HOMB and surface annealing.

論文

TiAl表面酸化のシンクロトロン放射光を用いた光電子分光研究

橋之口 道宏*; 角本 雄一*; 戸出 真由美; Harries, J.; 岡田 美智雄*; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*

電気学会論文誌,C, 130(10), p.1723 - 1729, 2010/10

2.2eVという超熱エネルギー領域の並進運動エネルギーを持った酸素分子線(HOMB)を照射してTiAl表面の酸化過程を放射光光電子分光法で研究した。表面温度が300Kのときには、表面近傍でAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の偏析を伴ってTi酸化物とAl酸化物が同時に成長した。HOMBを入射した場合の酸化の効率は25meVのエネルギーを持つ酸素分子をバックフィリングで供給した場合に比べて小さい。さらに、TiAl表面に形成される酸化物の化学組成(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$, Ti$$_{2}$$O$$_{3}$$, TiO$$_{2}$$)は入射酸素分子線の並進運動エネルギーに依存しなかった。今回の結果はTiAl表面の酸化が前駆的分子吸着状態を経由して進行することを示唆している。

論文

Active oxidation of Cu$$_{3}$$Au(110) using hyperthermal O$$_{2}$$ molecular beam

岡田 美智雄*; 寺岡 有殿

Applied Surface Science, 256(18), p.5676 - 5680, 2010/07

 被引用回数:7 パーセンタイル:36.48(Chemistry, Physical)

超熱O$$_{2}$$分子ビーム(HOMB)によるCu$$_{3}$$Au(110)表面の酸化過程をシンクロトロン光源のX線光電子分光を用いて調べた。酸素吸着曲線の入射エネルギー依存性から、前駆体を経由した解離吸着が起きていることがわかった。その過程ではO$$_{2}$$分子はより低い活性化障壁の位置まで表面を移動して解離する。Cu$$_{3}$$Au(110)表面上でのO$$_{2}$$分子の解離吸着はCu(110)表面での熱エネルギーO$$_{2}$$分子の吸着と同程度に起こる。一方、分子ビームの入射エネルギーでは直接的な解離吸着が起こる。この過程はより高い活性化障壁を持っており、また、金との合金化によってCu(110)の分子ビーム酸化に比べて反応性が低い。Cu$$_{3}$$Au(110)表面の酸化でCuの析出が進行するのはCu$$_{3}$$Au(100)表面の場合と類似している。2eVの分子ビーム照射でCu$$_{2}$$Oが生成することはCu原子の拡散が酸化反応にも寄与することを意味している。

論文

Fabrication of Cu oxides on single crystal Cu surfaces using hyperthermal O$$_{2}$$ molecular beams

岡田 美智雄*; 盛谷 浩右*; Vattuone, L.*; Savio, L.*; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*; Rocca, M.*

Metal Oxide Nanostructures and Their Applications, 1, p.205 - 237, 2010/03

超熱酸素分子ビームを使用すると極薄膜成長の質を改善できる場合がある。たとえば有機薄膜でそのような例が知られている。また、低い基板温度でも表面汚染なしで欠陥を低減させて酸化層を形成できる場合がある。衝突誘起原子吸収や基板の局所的加熱効果は酸化物の核形成に有効に働き、ナノ構造金属酸化物が形成できるようになるかもしれない。本章では銅基板の低ミラー指数面や微傾斜面でのCu$$_{2}$$OとCuOの形成について、酸素吸着と初期成膜過程の最近の詳細な研究を概観する。また、超熱エネルギーの分子ビーム技術とそれを用いた実験装置の詳細についても紹介する。おもにCu(100), Cu(410), Cu(110), Cu(111)面での酸化データについて議論する。

論文

Kinetics of oxygen adsorption and initial oxidation on Cu(110) by hyperthermal oxygen molecular beams

盛谷 浩右*; 岡田 美智雄*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 笠井 俊夫*

Journal of Physical Chemistry A, 113(52), p.15217 - 15222, 2009/10

 被引用回数:10 パーセンタイル:35.14(Chemistry, Physical)

超熱酸素分子ビームによるCu(110)表面での酸素吸着とそれに続く酸化物生成過程を放射光光電子分光(SR-XPS)を用いて検討した。SR-XPSのO1sピークから決定した酸素吸着曲線から、酸素分子の入射エネルギーが0.5eV以下、酸素被覆率0.5ML以下の領域での酸素吸着過程は、活性化解離吸着と、弱い力で分子状で表面に吸着している前駆体を経由した解離吸着の二つの過程が競合していることが示唆された。被覆率0.5ML以上では酸素分子の入射エネルギーを1eV以上にすることで酸化が効率的に進むが、熱平衡過程と異なり準安定状態のCu$$_{2}$$Oが形成されることがわかった。

論文

Cu$$_{3}$$Au表面自然酸化のシンクロトロン放射光を用いた光電子分光研究

宗和 誠*; 山崎 大地*; 岡田 美智雄*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 笠井 俊夫*

電気学会論文誌,C, 129(2), p.229 - 232, 2009/02

シンクロトロン放射光を用いた高分解能X線光電子分光法でCu$$_{3}$$Au(110)表面の自然酸化膜を研究した。清浄なCu$$_{3}$$Au(110)表面は等量の金と銅原子で終端されている。それを大気に曝した後では、銅原子が表面に析出して銅酸化物ができる。逆に言うと金原子がバルク中に移動する。酸化膜下の金原子は酸素原子がバルクに拡散するのを妨げる。表面の面指数を変えたどの酸化実験でも銅の拡散が酸化に寄与することがわかった。

論文

超熱酸素分子線による銅並びに銅金合金表面の酸化反応研究

岡田 美智雄*; 寺岡 有殿

Journal of the Vacuum Society of Japan, 52(2), p.80 - 84, 2009/02

表面の合金化はひとつの成分の優先的酸化によって保護酸化膜の形成に至る。銅とその合金は産業上の応用範囲が広く、特にCu$$_{2}$$O形成のような酸化メカニズムの研究には興味が持たれている。銅は安定なCu$$_{2}$$Oを形成するが、金では安定な酸化物は形成されず、Cu$$_{2}$$O中に可溶でもない。そのために銅金合金は保護膜形成に関する合金化の効果を調べるには理想的である。本解説では、最近行われたCu(100)とCu$$_{3}$$Au(100)表面を超熱エネルギーの酸素分子線で酸化した研究について比較して紹介し、Cu$$_{3}$$Au(100)が酸化に対して保護的であることを議論する。

論文

Reconstruction of Cu(111) induced by a hyperthermal oxygen molecular beam

盛谷 浩右*; 岡田 美智雄*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 笠井 俊夫*

Journal of Physical Chemistry C, 112(23), p.8662 - 8667, 2008/06

 被引用回数:26 パーセンタイル:63.25(Chemistry, Physical)

本論文は室温での超熱酸素分子ビーム照射によってCu(111)表面に誘起される再構成に関する研究である。並進運動エネルギーが0.5eVより大きい領域での超熱酸素分子ビーム照射は酸素被覆率0.27MLで表面再構成を誘起した。一方では、室温で酸素ガスに暴露して形成した酸化表面では被覆率が0.4MLであっても長距離周期の構造は形成されなかった。室温で超熱酸素分子ビーム照射した表面のO1s光電子ピークは、被覆率0.27ML以上では529.4eVと528.9eVの2成分に分裂した。これらはそれぞれ、再構成しないCu(111)表面上の三つのCu原子にまたがって酸素原子が吸着した構造と再構成した表面の4つのCu原子に酸素が結合した状態である。再構成表面を620Kに加熱すると酸素被覆率が0.27MLに減少して、いわゆる29超構造が現れた。

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