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Parajuli, D.; 広田 耕一; 瀬古 典明; 大渡 啓介*
Proceedings of 12th International Conference on Environmental Science and Technology (CEST 2011), p.B835 - B842, 2011/09
綿に電子線を照射してメタクリル酸グリシジル(GMA)をグラフト重合させた後エチレンジアミンなど官能基を修飾して得られた吸着材を用いて、都市鉱山廃液中に含まれるパラジウムの効率的な分離回収について試験を行った。吸着材の合成では、吸収線量,GMA濃度,反応時間などをパラメータとしたほか、乳化剤として日本杉から抽出した精油を用いて、グラフト重合に最適な条件を調べた。その結果、精油濃度50ppm,GMA濃度2%,吸収線量20kGy,反応温度40度,反応時間60分の条件で200%超のグラフト率が得られた。また、
線照射した杉精油を用いると効率的にグラフト重合できることがわかった。精油に含まれる成分をGC/MSにて分析したところ、芳香族系のテルペンにOH基が付加している物質が多く検出されたことから、線照射により水分子から生じたOHが精油成分に反応して生成した物質がGMAの効率的な分散に寄与していると考えられる。
広田 耕一; Parajuli, D.; 瀬古 典明
Proceedings of 12th International Conference on Radiation Curing in Asia (RadTech Asia 2011) (Internet), p.136 - 137, 2011/06
金,白金,パラジウムなどの貴金属を回収する一般的な方法として、溶媒抽出,凝集沈殿,イオン交換などがあるが、これらの方法は高い初期投資,多量の溶媒使用及び廃液の発生など多くの問題を抱えている。これに対して、バイオマス吸着材は、経済性に優れるほか、廃液もほとんど発生しないため、低環境負荷型の技術として注目されている。本研究では、電子線を利用して日本杉を基材とする吸着材を合成し、模擬高レベル放射性廃棄物からパラジウムを分離回収する実験を行った。その結果、パラジウムのみを選択的に分離回収することができた。また、合成した吸着剤の耐放射線性を調べるため、線照射下でパラジウムに対する最大吸着量を調べたところ、市販の吸着材は0.12mol/kgであったが、合成した吸着剤からは照射の有無に関係なく約1.0mol/kgの高い値が得られた。この結果から、合成した吸着剤は耐放射線性が高く、高レベル放射性廃棄物からもパラジウムを回収できることがわかった。
Parajuli, D.; 広田 耕一; 瀬古 典明
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 288(1), p.53 - 58, 2011/04
被引用回数：24 パーセンタイル：81.98(Chemistry, Analytical)Radioactive high-level liquid waste generated during the reprocessing of spent nuclear fuel can be a rich source of a number of rare metals. Among several metals of interest, recovery of fission palladium is of particular interest for its high concentration (
2000 ppm). Also, 83% of fission palladium is of stable isotopes and remaining 17% of radioactive 
Pd also possesses poor intrinsic radioactivity that is acceptable for several industrial applications. However, selective and effective separation of the desired fission-element is always a big challenge for even the highly efficient extractants in normal conditions lose their metal binding property when exposed to the radiation. Considering the rigidity of biomass-based adsorbents in harsh conditions, Japanese cedar wood powder was modified to thiamide-type adsorbent, CWP-TU, by microwave heating and tested for the adsorption of Pd(II) from nitric acid in normal and irradiation conditions. The results show that CWP-TU not only possesses distinct selectivity for Pd(II) in simulated high-level liquid waste, but also exhibits high loading capacity under irradiation environment as in normal condition.
Parajuli, D.; 広田 耕一; 井上 勝利*
Industrial & Engineering Chemistry Research, 48(23), p.10163 - 10168, 2009/11
被引用回数：27 パーセンタイル：61.80(Engineering, Chemical)トリメチルアミンを架橋リグノフェノールに固定して創製した4級アミン型吸着材を用いて、塩酸水溶液中のさまざまな金属イオン(Au(III), Pd(II), Pt(IV), Cu(II), Co(II), Fe(III), Ni(II), Zn(II))の吸着挙動について調べた。その結果、創製した吸着材はAu(III), Pd(II)及びPt(IV)に対して優れた選択性を示した。また、30, 50, 65
Cで吸着試験を行い、Au(III), Pd(II), Pt(IV)に対する吸着速度定数を求めるとともに、活性化エネルギーを算出した。さらに、これらの金属イオンに対する最大吸着能を明らかにした。
Parajuli, D.; 広田 耕一
Journal of Colloid and Interface Science, 338(2), p.371 - 375, 2009/10
被引用回数：17 パーセンタイル：38.44(Chemistry, Physical)Japanese cedar wood powder (CWP) was chemically modified to tertiary amine type adsorbent and studied for the selective recovery of Pd(II) from various industrial waters. Batch adsorption tests were performed from 0.1 M to 5 M HCl and HNO
conditions. The maximum loading capacity for Pd(II) studied in 0.1, 1, 3, and 5 M HCl conditions were evaluated as 1.4, 0.81, 0.36, and 0.26 mol/kg, respectively. And in 3 M HNO condition it was 0.6 mol/kg. Recovery of Pd(II) from real industrial solution was also performed where only Pd(II) was selectively loaded on modified CWP and was recovered using acidic thiourea with about 95 % recovery factor and 75 times preconcentration factor. Since, Pd(II) adsorption was found to be better in HNO, the possibility of its application on the recovery of Palladium from high level liquid waste (HLW) was also studied. For this, simulated HLW prepared in 3 M HNO was used. The adsorption experiment was conducted in normal and in irradiation conditions. Interestingly, selective separation of Pd(II) was achieved with the capacities of 0.47 mol/kg in normal condition and 0.4 mol/kg for adsorption mixture irradiated for 200 h at a dose rate of 10 kGy/h.
Parajuli, D.; Khunathai, K.*; Adhikari, C. R.*; 井上 勝利*; 大渡 啓介*; 川喜田 英孝*; 船岡 正光*; 広田 耕一
Minerals Engineering, 22(13), p.1173 - 1178, 2009/10
被引用回数：50 パーセンタイル：88.74(Engineering, Chemical)A tertiary amine type adsorption gel was prepared by the immobilization of dimethylamine onto crosslinked lignophenol (CLP) matrix. This novel product was studied for its adsorption behavior for Au(III), Pd(II), Pt(IV), Cu(II), Zn(II), Ni(II), and Fe(III) in 0.5 to 6 M hydrochloric acid medium. The result demonstrated adsorption selectivity for Au(III), Pd(II), and Pt(IV). The maximum loading capacity for these three metal ions was evaluated by isotherm study. For Au(III) an impressive value of 7.2 mol/kg of DMA-CLP was observed. The feasibility of recovery of precious metals from a mixture containing several other metal ions was studied in batch mode by using both model solution and actual industrial solution obtained after aquaregia leaching of metal components in obsolate e-devices. In addition, a number of adsorption-elution cycles were produced so as to know the feasibility of multiple uses.
Parajuli, D.; 広田 耕一
ChemSusChem, 2(10), p.965 - 967, 2009/09
被引用回数：2 パーセンタイル：12.95(Chemistry, Multidisciplinary)Japanese cedar wood powder (CWP) was studied for the recovery of Au(III) from acidic aqueous solution. Changing the physical morphology of CWP by grinding to finer particles induced the sorption efficiency and solo selectivity for Au(III) on basically non sorptive matrix. The stability and significant loading capacity of CWP for gold ion without performing any chemical modification are the important results making it a 100% green biosorbent. Continuous reduction of Au(III) to gold microplates even after separation from CWP shows new research dimensions in addition to the ease of gold isolation without going through the burdens of elution and reduction. In addition, preliminary results of preparation of stable gold nano particles using -ray irradiated CWP-extract are also explained.
広田 耕一; Parajuli, D.
no journal, ,
バイオマスを利用した貴金属吸着材の開発を目的に、非熱平衡プラズマの1つである電子ビームを利用して、架橋リグニンにエチレンジアミンを付加し、その機能性を化学的に得られたものと比較した。その結果、電子ビームを利用することにより、pH1前後の強酸性水溶液に溶解するパラジウムに対して、95%以上の高い吸着能を有する材料を得ることができた。この値は、化学的手法により得られた吸着材の同pH領域での吸着能(50%程度)に比べ非常に高いことから、放射線利用により高吸着性を有するバイオマス材料を創製できることがわかった。また、吸着材単位質量あたりの金の吸着量は、電子ビーム利用により約1.4倍となり、貴金属の種類だけでなく、吸着量も改善することができた。
Parajuli, D.; 広田 耕一; 瀬古 典明
no journal, ,
In an attempt to fast and easy preparation of gold nanoparticles for industrial applications, as for example, higher conductivity carbon nano tubes, aqueous extract of Japanese Cedar Wood Powder (CWP) was used as a Au(III) reducing agent as well as the nanoparticle stabilizer. A mixture of CWP-extract and Au(III) solution yielded gold nanoparticles of 
50 nm. However, after certain time span the particles were coagulated. When the extract was irradiated by -rays, it developed the stabilizing property as well. The UV-vis study revealed that 40 kGy is the optimum irradiation dose for the stability and high yield.
広田 耕一; Parajuli, D.; 瀬古 典明
no journal, ,
白金族元素は、化学触媒作用,優れた耐食性,高電気伝導度などの特長を有することから、自動車排ガス浄化用触媒やパソコンなどの電子・電気機器に使用されている。一方、天然資源に乏しい日本ではそのほとんどを輸入に頼っており、安定的な供給が国家戦略上非常に重要である。原子力発電所からの使用済核燃料の再処理により発生する高レベル放射性廃液には、パラジウム(Pd),ロジウム(Rh)及びルテニウム(Ru)等の有用金属が存在する。本研究では、高レベル放射性廃液からPdを分離回収することを目的に、日本杉を基材に用いてアミド型の吸着剤を合成し、その吸着能等について調べた。その結果、500kGyの線照射下におけるチオアミド型杉吸着剤のPd(II)に対する最大吸着量(1.0mol/kg)は、市販の樹脂(Diaion CR11)の0.12mol/kgに比べ非常に高い値であることから、Pd(II)に対する吸着能が高いばかりでなく、耐放射線性にも優れることがわかった。
Parajuli, D.; 広田 耕一
no journal, ,
セルロースを主成分とする綿に電子線を照射してラジカルを生成させ、これにメタクリル酸グリシジル(GMA)をグラフト重合させた。グラフト率は、吸収線量(10-50kGy)にはほとんど依存せず220%程度であったが、GMA濃度(1-5%)が高いほど、また反応時間(30-120分)が長いほどグラフト率は上昇し最大で660%となった。また、DMSO以外の溶媒を用いて行った実験では、杉から抽出した精油によりGMAを分散させた系(20kGy, 3%GMA,反応時間2時間)で最も高いグラフト率300%が得られた。しかし、グラフト率240, 530, 660%の試料に対して、エチレンジアミンを修飾したところ、修飾率はグラフト率に関係なく32-35%であったことから、薬品量や吸着剤の製造コストの低減を考慮すると、グラフト率は250%程度で十分であることがわかった。
Parajuli, D.; 広田 耕一
no journal, ,
Cedar wood powder (CWP) was modified to tertiary amine type adsorbent and was studied for the recovery of Pd(II) from various media. Results show its stable performance in both HCl and HNO with better results in the later. Quantitative recovery of Pd(II) from real e-waste liquor (highly acidic aqueous mixture of several metal ions generated during the aqua regia treatment of precious metals containing parts, like printed circuit board, of obsolete electrical and electronic devices) (HCl-HNO mixture) with as high as 75 times preconcentration factor is noteworthy. In addition, selective recovery of Pd(II) from simulated HLW (High Level Radioactive Waste)(in 3M HNO) in normal as well as in irradiation condition also established the possibility of using biomass-based adsorbent for the green recovery of valuable palladium.
Parajuli, D.; 広田 耕一; 瀬古 典明
no journal, ,
バイオマスを利用した都市鉱山などからの有用金属分離回収を開発するため、木材から抽出分離したリグニンに電子線を照射してエチレンジアミンを修飾した吸着剤と化学的手法で修飾した吸着剤との貴金属に対する吸着挙動を比較評価した。その結果、電子線照射により合成した吸着剤は、0.5M塩酸溶液において、Au(III), Pt(IV), Pd(II)に対してそれぞれ3.1, 2.3, 0.85mol/kgの最大吸着量を示し、この値は、化学的に合成した吸着剤に比べ、それぞれ0.7, 0.4, 0.4mol/kg大きいことから、バイオマス基材への官能基の修飾に電子線が有効であることが明らかになった。
広田 耕一; Parajuli, D.; 瀬古 典明
no journal, ,
循環型材料創製に関する技術開発の一環として、樹木の主要成分の1つであるリグニンを用いた金属吸着剤の合成を行っている。本研究では、これまでの化学薬品による手法に比べ、効率的に基材にラジカルを発生させることのできる電子ビームを用いて、杉から抽出したリグニンにエチレンジアミンを導入して吸着剤を合成し、貴金属に対する吸着能を既存の方法で合成した吸着剤と比較評価した。その結果、電子ビームで合成した吸着剤は、0.55Mの塩酸水溶液において金及び白金(初期濃度5mM)に対して80%以上の高い吸着率を示したが、パラジウムについては酸濃度が高くなるにつれて吸着量が減少した。塩酸濃度0.5Mの条件下での最大吸着量は、Au(III), Pt(IV), Pd(II)でそれぞれ3.1, 2.3, 0.85mol/kgであった。これらの値は、同条件で既存の方法で合成した吸着剤に比べ、金で0.70mol/kg、白金で0.90mol/kg、パラジウムで0.42mol/kg高く、パラジウムに至っては最大吸着量が約2倍に達していることから、電子ビーム法による吸着剤の合成が既存法に比べ優れていることが明らかになった。
Parajuli, D.; 広田 耕一; 瀬古 典明
no journal, ,
金,銀,白金族に属する金属は、電気・電子部品や自動車の触媒等に必須の原料であり、その需要は増加傾向にある。しかし、近年の各国における資源確保戦略は加工貿易により生計を立てる我が国にとって由々しき問題である。そこで、都市鉱山からの使用済み貴金属の回収を目的に、杉からフェノールを用いて抽出したリグノフェノールに電子ビームを照射してラジカルを発生させ、これにトリエチルアミンを修飾して吸着剤を合成した。Au(III), Cu(II), Co(II), Fe(III), Pd(II), Pt(IV), Ni(II), Zn(II)を含む都市鉱山廃液に対する吸着能を調べた結果、合成したリグノフェノール吸着剤は、塩酸濃度0.5から5 MにおいてAu(III), Pd(II), Pt(IV)のみ吸着することがわかった。また、Au(III), Pd(II), Pt(IV)に対する最大吸着量はでそれぞれ4.3, 0.74, 1.3mol/kgであり、既存の樹脂による吸着量と同等以上の値が得られたことから、今後環境循環型の吸着剤としての利用が期待できる。
広田 耕一; Parajuli, D.; 瀬古 典明
no journal, ,
本研究では、バイオマス吸着剤による高レベル放射性廃棄物からの有用金属分離回収プロセスの開発を目的として、日本杉を利用して合成したチオ尿素型の吸着剤を用いて、高レベル放射性廃液中の金属イオンに対する吸着能を3M硝酸の模擬廃液(Na, Cr, Fe, Ni, Rb, Sr, Zr, Mo, Ru, Rh, Pd, Te, Cs, Ba, Ndを含む)を用いて調べた。10mgの合成吸着剤を0.5-10mMの金属イオンを含む模擬廃液10mLに投入し、吸着後の模擬廃液中の金属イオン濃度を原子吸光光度計で測定した。その結果、合成した吸着剤はPd(II)に対してのみ高い吸着選択性を示し、その最大吸着量は1mol/kgであることがわかった。ところが、各金属イオンをそれぞれ含む単独硝酸溶液で行った吸着試験では、Pd(II), Ru(III), Rd(III)に対して吸着能を示したことから、高レベル放射性廃液中では、金属イオン同士で錯形成が起きていることが示唆された。
Parajuli, D.; 広田 耕一; 瀬古 典明
no journal, ,
使用済核燃料再処理工程で発生する高レベル放射性廃液には、パラジウム,ロジウム,ルテニウムなどの有用金属が含まれる。溶液中に溶解する金属イオンは、通常溶媒抽出法やイオン交換樹脂法などにより分離されるが、酸性度が高く、放射能を帯びた高レベル放射性廃液では、耐久性や分離能に問題がある。本研究では、樹木の主成分であるリグニンの耐放射線性に着眼し、特にリグニンを多く含有する日本杉を基材とした、簡便で低環境負荷のバイオマス吸着剤の合成法の開発に取り組んだ。マイクロ波を利用して、重量比1:1, 1:2, 1:3の比率で日本杉と官能基のチオ尿素を混合して吸着剤の合成を行った結果、1:2の混合比で得られた合成吸着剤がグラフト率及び低薬品使用量の点で優れていることがわかった。また、この乾式合成プロセスで得られた吸着剤は、3M硝酸の模擬高レベル放射性廃液中のパラジウムのみを効率的に吸着分離し、耐放射線性にも非常に優れていることが明らかになった。
広田 耕一; Parajuli, D.
no journal, ,
放射線を利用して綿にメタクリル酸グリシジルをグラフト重合した後、パラジウムの捕集官能基としてエチレンジアミンを修飾して吸着剤を合成した。この合成吸着剤のパラジウムに対する最大吸着量は、1M塩酸溶液で0.84, 0.1M塩酸溶液で2.2mol/kgであった。この吸着剤を用いて、パラジウム12ppm,銅4500ppn,鉄300ppm,ニッケル700ppm,亜鉛300ppm他を含む都市鉱山実試料(酸濃度2M程度)からパラジウムを分離回収する実験を行った。直径0.45cmのカラムに吸着剤量0.95cm
を充てんし、実試料を0.5ml/minの流速で流した結果、積算流量約80mlまでパラジウムのみ完全に吸着されることを確認できた。また、0.2Mチオ尿素を用いて溶出試験を行った結果、吸着されたパラジウムを分離濃縮することができた。
広田 耕一; Parajuli, D.; 瀬古 典明
no journal, ,
フェノールを利用して日本杉から抽出したリグノフェノールに電子線を照射してエチレンジアミン又はトリメチルアミンを修飾した吸着材を用いて、都市鉱山に含まれるAu(III), Pt(IV)及びPd(II)の回収に関する研究を行った。その結果、合成した吸着材は、都市鉱山廃液中に含まれるCu(II), Co(II), Fe(III), Ni(II), Zn(II)などの金属共存下においても、Au(III), Pt(IV)及びPd(II)に対して選択性を保持し、トリメチルアミンを修飾した場合その最大吸着量は吸着材1kgあたり各々845, 254, 78.4gであった。バイオマス由来のリグノフェノール吸着材は、既存の樹脂に比べ吸着能及び選択性ともに優れることなどから、貴金属回収を目的とした環境調和型の高機能材料して期待できる。
Parajuli, D.; 広田 耕一
no journal, ,
バイオマスを利用した貴金属分離・回収技術を開発するため、杉から抽出したリグニンをパラホルムアルデヒドで架橋した後、電子ビーム照射し4級アミンで高機能化した吸着材料を用いて、貴金属に対する吸着能を調べた。その結果、0.5mMの各金属(Au, Pt, Pd, Fe, Ni, Zn, Cu, Co)を溶解した0pH5の酸性溶液において、金,プラチナ,パラジウムは90%以上の高い回収率が得られたのに対し、それ以外の金属の回収率はほぼゼロであったことから、4級アミン型の吸着材が貴金属に対して、高い吸着性と選択性を有していることがわかった。また、吸着材単位質量あたりの貴金属最大吸着量を調べた結果、1kgの吸着材に対して金で約4.0、白金で約3.8、パラジウムで約2.0molの吸着が可能であることがわかった。
