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田村 和久; 宮口 真一郎*; 阪上 潔*; 西畑 保雄; 水木 純一郎
Electrochemistry Communications, 13(5), p.411 - 413, 2011/05
被引用回数：13 パーセンタイル：31.23(Electrochemistry)イオン液体を電解質としたリチウムイオン電池,燃料電池は、従来の電池よりも優れた動作性能や安全性能と持つことから、その実用化が期待されている。一方で、充放電特性を支配する要素の1つである電極/イオン液体界面の構造やその振る舞いは未だ十分に解明されたとは言えない。そこで、本研究では、その場表面構造解析が可能な表面X線散乱法を用い、1-Butyl-1-methylpyrrolidinium bis(trifluoromethylsulfonyl)amide ([BMP]TFSA)及び1-Butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)amide ([BMIM]TFSA)中におけるAu(111)単結晶電極表面構造の電位依存性及びカチオン種依存性を明らかにした。
thin films grown by MBE米田 安宏; 阪上 潔*; 寺内 暉*
Surface Science, 529(3), p.283 - 287, 2003/04
被引用回数：8 パーセンタイル：42.20(Chemistry, Physical)強誘電体であるチタン酸バリウム薄膜を厚さ10モノレイヤーでチタン酸ストロンチウム基板上にMBEを用いて作製した。作製は同時蒸着と交互蒸着の2種類の方法で行った。成長中はRHEED観察によって薄膜がエピ成長していることを確認し、成長後はX線回折によって、良質の単結晶薄膜であることを確かめた。
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(BaTiO)]
multilayer capacitor米田 安宏; 阪上 潔*; 寺内 暉*
Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 40(12), p.6888 - 6892, 2001/12
被引用回数：2 パーセンタイル：11.60(Physics, Applied)リラクサー強誘電体の強誘電物性の本質は、微視的構造にあるのか、それとも巨視的構造にあるのかは依然として議論の分かれるところであるが、最近になって、非常に細かいドメインを形成したリラクサーの誘電率が著しく小さくなることがわかった。これは、強誘電体としての物性がドメインサイズによって支配され得ることを意味している。そこで、強誘電体におけるドメインサイズ効果を実験的に確かめるため、リラクサーで実現されたドメインサイズとほぼ同じサイズのユニットをもつ多層膜を作製し、その誘電特性を調べた。その結果、作製した多層膜はナノオーダーサイズであるにもかかわらず、強誘電性を示したが、誘電率は小さく、膜厚の大きな単層膜でみられたような温度特性は観測されなかった。これによって、ドメインサイズを小さくすることによって、強誘電性が鈍化することが、リラクサー以外の典型的な強誘電体においても観測された。
thin films米田 安宏; 阪上 潔*; 寺内 暉*
Journal of Physics; Condensed Matter, 13(42), p.9575 - 9582, 2001/10
被引用回数：19 パーセンタイル：67.40(Physics, Condensed Matter)リラクサー強誘電体に代表されるようなマイクロドメイン強誘電体では、強誘電体内に生じる強誘電ドメインサイズが物性と密接な関係をもつことがわかってきた。しかし、現在のところ、バルク状態での強誘電的ドメインサイズを制御する方法は見つかっていない。そこで、薄膜にすることによってドメインサイズを1次元的に制御し、物性がどのように変化していくかを研究してきた。バルクの典型的な物性である相転移をマーカーにして、チタン酸バリウム薄膜の作製条件を変えて詳細に調べたところ、薄膜のサイズ、つまりドメインサイズがナノオーダーとなったとき、バルク物性を失い、薄膜特有の物性が現れることがわかった。この結果はマイクロドメイン強誘電体のドメインサイズ効果とよく一致しており、誘電体分野において、薄膜とバルクの架け橋となることを示唆している。
thin film on Pt/MgO substrate米田 安宏; 阪上 潔*; 寺内 暉*
Journal of Physics; Condensed Matter, 12(39), p.8523 - 8529, 2000/10
被引用回数：9 パーセンタイル：47.27(Physics, Condensed Matter)チタン酸バリウム(BaTiO)は、典型的な変移型相転移を起こす強誘電体としてさまざまな基礎研究が行われる一方で、誘電率が非常に大きな値を示すことからデバイスへの応用が期待され、薄膜作製のための研究が数多く行われてきた。ところがBaTiOは薄膜にすると、特徴的な物性の一つである相転移が消失するという報告があった。われわれは熱分析によって分子線エピタキシー成長した薄膜の相転移の有無を調べた。実験には膜厚が67Åの薄膜を用いた。このような薄さでは相転移は起こさないものと思われてきたが、われわれの測定では相転移を示す明瞭な示差熱異常が観測された。これらの結果から薄膜の成長条件が相転移の際の振舞に大きな影響を与えることがわかり、これらの技術を応用することによって相転移のコントロールの可能性が示唆された。
thin-film capacitor米田 安宏; 阪上 潔*; 寺内 暉*
Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 39(8), p.4839 - 4842, 2000/08
被引用回数：16 パーセンタイル：57.08(Physics, Applied)チタン酸バリウムはペロブスカイト型の強誘電体で、その誘電特性は古くから調べられてきた。しかし薄膜に関しては電極を付けてその誘電特性を調べることができるほどの良質の薄膜を得ることが困難であるため、薄膜の構造はバルクとはちがった性質を持っているにもかかわらず、誘電率測定によってその電気的性質が明らかになることはなかった。しかし近年、薄膜作製技術の進歩によってナノスケールオーダーの薄膜をも電極を付けて薄膜コンデンサーを作ることができるようになった。この薄膜コンデンサーの誘電率測定と自発分極測定を行ったところ、バルクとは明らかにちがい性質であることが、電気的測定からも明らかとなった。またチタン酸バリウムは微粒子にすると誘電的性質が変わるとされているが、微粒子の誘電測定は非常に困難であるため、薄膜の誘電測定によって有限サイズ効果の知見を得ることが期待される。
thin films grown by molecular beam epitaxy米田 安宏*; 岡部 達*; 阪上 潔*; 寺内 暉*; 笠谷 祐史*; 出口 潔*
Journal of Applied Physics, 83(5), p.2458 - 2461, 1998/03
被引用回数：98 パーセンタイル：94.34(Physics, Applied)ペロフスカイト型の強誘電体であるチタン酸バリウムは分子線エピタキシー法を用いた交互蒸着によって良質の薄膜が得られる。薄膜化したチタン酸バリウムはエピタキシャル効果によってバルクとは異なった構造をもつと考えられるが、それをX線回折を用いて明らかにした。薄膜のX線回折は、成長後に室温・大気中で行った。得られたプロファイルから格子定数が求まったが、膜厚が薄ければ薄いほど基板効果は大きく格子は大きく歪んでいた。この歪みはバルクの体積を保持するもので、面内の格子定数が大きく基板効果によって押し縮められた薄膜は成長方向に大きく伸びていた。基板上に50層(約200
積層させるとほぼバルクと同じ格子定数となるが、面内の反射のロッキングカーブは依然としてブロードニングを起こしており、基板からの歪みは解消されていない。このようなエピタキシャル効果は誘電体でしかみられない現象である。
/BaTiO multilayer films米田 安宏*; 岡部 達*; 阪上 潔*; 寺内 暉*
Journal of the Korean Physical Society, 32, p.S1636 - S1638, 1998/02
チタン酸バリウムとチタン酸ストロンチウムは同じペロフスカイト型の構造をしており、しかもミスマッチが小さいことから、良質の多層膜の作製が可能である。誘電体における、多層膜構造内のエピタキシャル効果を調べるために、MBE法を用いた反応性蒸着によってモジュレーションを変えた数種類の多層膜を作製した。X線回折によって格子定数を精密に調べたところ、明瞭な周期長依存性があり、作製した多層膜の中にはバルクのPoisson比を保持できなくなるくらい、格子定数が大きく歪んだものがあった。
thin films米田 安宏*; 岡部 達*; 阪上 潔*; 寺内 暉*
Journal of the Korean Physical Society, 32, p.S1393 - S1396, 1998/02
120
C付近で常誘電体-強誘電体相転移を起こすチタン酸バリウムは種々の方法で薄膜化が試みられている。なかでも原子層オーダーで成膜コントロールが可能な反応性蒸着法は、チタン酸バリウムを薄膜化する際に生じる基板効果をエンハンストさせることが期待される。誘電体薄膜における基板効果を明らかにするために異なるミスマッチの基板上に同じ成長条件で薄膜を成長させ、成長中のRHEEDによるその場観察、及び成長後に行ったX線回折により、その違いを調べた。
films on SrTiO and MgO substrates米田 安宏*; 岡部 達*; 阪上 潔*; 寺内 暉*
Surface Science, 410(1), p.62 - 69, 1998/00
被引用回数：20 パーセンタイル：68.73(Chemistry, Physical)BaTiOは酸化物であるために通常のMBE法では単結晶薄膜は得られない。マテリアルが蒸気圧の低いBaと、反対に蒸気圧の高いTiを組合せなければならないことと、酸素雰囲気中で反応させなければならないために、成長条件のコントロールが難しい。さらにBaとTiでは酸化力が異なるために、Ba,Ti,Oの成分比を一定に保たせるのにも、困難を伴う。この問題をBaとTiを交互にとばすことによってBaO層とTiO層を交互に積層させ、BaTiOを得るということで解決した。酸化物薄膜は、結合力がイオン性結合であるために、基板とのミスマッチに非常に敏感であるが、この方法を用いることによって、格子整合条件の良好なSrTiO基板にも、格子整合条件の厳しいMgO基板にも単結晶薄膜を成長することができた。
田村 和久; 宮口 真一郎*; 阪上 潔*; 西畑 保雄
no journal, ,
近年、イオン液体を電解質としたリチウムイオン電池,燃料電池,湿式型太陽電池,キャパシタの実用化に関する研究が急速に進んでいる。一方で、イオン液体/電極界面に関する研究は、技術的な課題が多く進んでいない。固液界面は、電気化学反応における反応場そのものであり、したがって、その構造や振る舞いを理解することは、電気化学反応を理解するうえで非常に重要である。そこで本研究では、放射光を用いた表面X線散乱法により、1-butyl-1-methylpyrrolidinium bis(trifluoromethylsulfonyl)amide([BMP]TFSA)中におけるAu(111)電極表面構造の電位依存性を調べた。
田村 和久; 宮口 真一郎*; 阪上 潔*; 西畑 保雄
no journal, ,
近年、イオン液体を電解質としたリチウムイオン電池,燃料電池,湿式型太陽電池,キャパシタの実用化に関する研究が急速に進んでいる。一方で、イオン液体/電極界面に関する研究は、技術的な課題が多く進んでいない。固液界面は、電気化学反応における反応場そのものであり、したがって、その構造や振る舞いを理解することは、電気化学反応を理解するうえで非常に重要である。そこで本研究では、放射光を用いた表面X線散乱法により、1-butyl-1-methylpyrrolidinium bis(trifluoromethylsulfonyl)amide([BMP]TFSA)中におけるAu(111)電極表面構造の電位依存性を調べた。
田村 和久; 妹尾 龍; 阪上 潔*; 西畑 保雄; 水木 純一郎
no journal, ,
イオン液体を電解質としたリチウムイオン電池,燃料電池は、従来の電池よりも優れた動作性能や安全性能と持つことから、その実用化が期待されている。一方で、充放電特性を支配する要素の1つである電極/イオン液体界面の構造は未だ十分に解明されたとは言えない。そこで、本研究では、その場表面構造解析が可能な表面X線散乱法を用い、1-Butyl-1-methylpyrrolidinium bis(trifluoromethylsulfonyl)amide ([BMP]TFSA)及び1-Butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)amide ([BMIM]TFSA)中におけるAu(111)単結晶電極表面構造の電位依存性及びカチオン種依存性を明らかにした。
のX線照射効果; 熱励起電流測定西畑 保雄; 中西 悠介*; 阪上 潔*
no journal, ,
量子常誘電体KTaOにX線を照射すると、低温において誘電率の異常が観察されることをこれまで報告してきた。試料はX線が照射された情報を記憶しており、誘電率の実部および虚部に履歴が観察される(メモリー効果)。紫外光による誘電異常も報告されているが、X線のようなメモリー効果は観察されていない。我々は誘電率の緩和時間の変化は、X線によるある種の格子欠陥の生成とネットワークの形成が原因ではないかと考え、格子欠陥のエネルギー準位を評価することを試みた。試料を2.5Kまで冷却し、X線を2時間照射した後に昇温しながら熱励起電流を測定すると、6, 27, 38Kでピークが観察された。それぞれのピークに対応した不純物準位の深さは0.002, 0.020, 0.031eVと評価された。この浅いレベルは効率的に光電子を励起することを可能にし、誘電率の異常をもたらしていると考えられる。
宮口 真一郎; 田村 和久; 阪上 潔*; 西畑 保雄
no journal, ,
表面X線散乱法を用いてイオン液体[BMP]TFSA及び[BMI]TFSI中でのAu(111)電極表面構造の電位依存性を調べた。その結果、(1
1)構造から(p
)構造への表面再配列過程は、水溶液中では開始電位から約100mV程度電位を負にすると終了するのに対して、イオン液体中では約600mV程度電位を負にしないと終了しないことがわかった。また、再配列構造をとっていると考えられる電位において、表面X線回折測定を行っても、再配列に起因する回折ピークは測定されなかったことから、再配列構造のドメインは、水溶液中の場合と比較して非常に小さいことがわかった。
田村 和久; 宮口 真一郎*; 阪上 潔*; 西畑 保雄
no journal, ,
イオン液体は常温で液体である塩であり、その多くが有機化合物で構成されている。構成分子をデザインすることで、難燃性,不揮発性,高電気伝導率等の性質を付与できることから、イオン液体は水や有機溶媒に代わる新たな電解質として期待されている。特に、TFSAをアニオンとするイオン液体は、疎水性が強く、大気中での取扱いが可能であり、実用性の高いイオン液体の1つである。しかし、イオン液体/電極界面の振る舞いについては、技術的課題が多く、理解が進んでいない。そこで本研究では、放射光を用いた表面X線散乱法により、[BMP]TFSA及び[BMI]TFSA中におけるAu(111)電極表面の電位依存性を調べた。その結果、イオン液体でとる再構成構造は、水溶液中での構造とは異なることが明らかになった。
妹尾 龍; 田村 和久; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 阪上 潔*
no journal, ,
固体高分子型燃料電池(PEFC)は小型化できることから、燃料電池自動車などへの実用化が期待されている。しかしながら、PEFCの電極材料である白金が高価なことや、固体高分子膜に水を使用しているため動作温度範囲が狭いことが、普及に向けての課題となっている。そこで、これらの問題を解決する方法として、電解質を水の代わりに、広い温度範囲で液体で高いイオン伝導性を持つイオン液体に置き換えることが挙げられる。しかしながら、イオン液体中で酸素還元反応に特化した非白金電極材料は検討されていないのが現状である。これまで、水溶液中でBiをUPDさせたAu(111)電極上では、本来起きないOのHOへの還元が起きることが報告されており、金属修飾電極は非白金電極材料の1つの候補となりうる。そこで、本研究では表面X線散乱法を用いてイオン液体1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)amide ([BMIM]TFSA)中で形成したUPD Bi/Au(111)表面の構造を解析し、イオン液体中での酸素還元反応との関係を調べた。
