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論文

Template-free fabrication of mesoporous alumina nanospheres using post-synthesis water-ethanol treatment of monodispersed aluminium glycerate nanospheres for molybdenum adsorption

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 福光 延吉*; 榮 武二*; Kim, J.*; Kang, Y.-M.*; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*

Small, 14(21), p.1800474_1 - 1800474_14, 2018/05

放射化法で製造した$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに用いるには高いMo吸着性能を有するMo吸着材の開発が必要である。本研究では、Mo吸着材として、新たに開発した合成後、"水・エタノール"処理と高温焼結を組み合わせる手法によって、アルミニウムグリセレートナノ粒子から分子鋳型を用いずにメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子を合成した。これとほぼ同一の手法で得られたメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子は、無処理のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子および市販のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較して、2$$sim$$4倍高い表面積、より小さい細孔径分布のメソポーラス、200$$^{circ}$$C低い結晶化温度、数倍高いMo吸着性能を示した。これにより、新たに提案した合成後処理法の酸化物材料への機能性向上の有効性が示唆された。

論文

Molybdenum adsorption and desorption properties of alumina with different surface structures for $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc generators

鈴木 善貴; 北河 友也*; 滑川 要二*; 松倉 実*; 西方 香緒里; 三村 均*; 土谷 邦彦

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 43(2), p.75 - 80, 2018/04

(n, $$gamma$$)法での$$^{99}$$Mo製造は、簡便な方法であり核拡散抵抗や廃棄物処理の観点から有利である。しかし、この方法で生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いため、高い比放射能を有する$$^{99m}$$Tc溶液を得るのは困難である。このため、高いMo吸着性能を有する新たな吸着剤を開発することが必要不可欠である。本研究では、Mo吸着剤として医療用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに用いられるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)に着目し、性能の向上を行った。Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料には、3種類の始発粉末を用いて、異なる温度で焼結したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を作製し、Mo吸着および脱離特性を調べた。その結果、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$の結晶構造および比表面積がMo吸着特性に影響を及ぼすことが示唆された。また、開発した各Al$$_{2}$$O$$_{3}$$から溶離した溶液の基本的化学特性はガイドラインの基準値を満たしていた。

論文

Molybdenum adsorption properties of alumina-embedded mesoporous silica for medical radioisotope production

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; Oveisi, H.*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 高井 公子*; 榮 武二*; Pradhan, S.*; Hossain, M. S. A.*; 福光 延吉*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 91(2), p.195 - 200, 2018/02

 被引用回数:13 パーセンタイル:4.41(Chemistry, Multidisciplinary)

放射化法で製造した$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着材として高いMo吸着性能を有する材料の開発が必要である。このため、メソポーラス構造を持つシリカの表面にアルミナを含浸させた構造を持つ材料(Al-MPS)を開発した。本研究では、Al-MPSのAl/Si比及び焼結温度の違いによるモリブデンの吸着特性への影響を調べた。この結果、750$$^{circ}$$Cで焼結した時、Al/Si比の増加とともにAl-MPSの比表面積は低下傾向にあったが、空孔間の距離、空孔径等はほぼ同じであった。Al-MPSのMo吸着量は、Al/Si比の増加とともに増加することが分った。さらに、Mo吸着量は、使用するMo溶液のpHに影響することも分った。

報告書

照射試験開発棟における試験装置の設備整備,2

柴田 裕司; 中野 寛子; 鈴木 善貴; 大塚 紀彰; 西方 香緒里; 武内 伴照; 広田 憲亮; 土谷 邦彦

JAEA-Testing 2017-002, 138 Pages, 2017/12

JAEA-Testing-2017-002.pdf:9.3MB

JMTRの改修・再稼動後の利用性向上の一環として、照射試験開発棟において、炉外試験に使用する実験装置の整備を行った。当初、照射試験開発棟の設備整備にあたっては、照射キャプセルの組立て、照射前試料の材料試験や材料検査・分析などが行える装置の整備を行い、試験データの蓄積を進めていた。一方、東日本大震災以降、地震の影響による既存試験装置の改修や耐震対応を行った。さらに、経済産業省の資源エネルギー庁が進める原子力分野における基礎基盤研究の充実を図るため、軽水炉安全対策高度化に係る研究開発やつくば特区に係る$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造技術開発を実施するための試験設備の整備を進めた。本報告書は、照射試験開発棟において平成23年度から平成28年度にかけて、基礎基盤整技術開発のために新たに整備した試験装置等について、装置の概要やその操作方法、並びに照射試験開発棟で安全に炉外試験が実施できるよう基本的な管理要領についてまとめたものである。

論文

Mesoporous alumina as an effective adsorbent for molybdenum (Mo) toward Instant production of radioisotope for medical use

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 祐未*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 榮 武二*; 高井 公子*; 福光 延吉*; Alothman, Z. A.*; Hossain, M. S. A.*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 90(10), p.1174 - 1179, 2017/10

 被引用回数:23 パーセンタイル:7.51(Chemistry, Multidisciplinary)

放射化法における$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着材として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス構造を持つアルミナの開発を進めている。本研究では、メソポーラスアルミナ(MA)を開発し、比表面積や結晶構造の違いによるMo吸着性能の評価を行った。この結果、焼結温度の違いによるMAの気孔径や比表面積の違いを明らかにするとともに、Mo溶液の違いによるMo吸着性能を明らかにした。

論文

多段濃縮分離機構を備えるICP-MSによる放射性ストロンチウム分析

高貝 慶隆*; 古川 真*; 亀尾 裕; 松枝 誠; 鈴木 勝彦*

分析化学, 66(4), p.223 - 231, 2017/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:70.83(Chemistry, Analytical)

2つ以上の異なる原理による濃縮法や分離法を結合したカスケード濃縮分離法は、分析機器の感度と分析性能を飛躍的に向上させることができる。本論文では、東日本大震災による東京電力福島第一原子力発電所事故を発端として開発されたカスケード濃縮分離法を内蔵したICP-MSによる放射性ストロンチウム($$^{90}$$Sr)分析法について論じた。併せて、本分析法の特徴である混合ガス効果、内標準補正シグナル積算法、スプリットラインを利用する定量と回収率の同時測定法などについて総説した。これらを統合して使用する本分析法の$$^{90}$$Srに対する検出下限値は、20分程度の測定で0.056ppq(0.28Bq/L)が達成可能である。また繰り返し分析精度(n=10)は、10ppq(50Bq/L)に対して相対標準偏差2.9%が得られる。

報告書

アルミナ吸着剤のMo吸着/溶離に関する予備試験

鈴木 善貴; 石田 卓也*; 鈴木 祐未*; 松倉 実*; 黒崎 文雄*; 西方 香緒里; 三村 均*; 土谷 邦彦

JAEA-Technology 2016-027, 24 Pages, 2016/12

JAEA-Technology-2016-027.pdf:4.15MB

照射試験炉センターでは、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo製造に関する技術開発を行っている。(n,$$gamma$$)反応による$$^{99}$$Mo製造は簡便な方法であり、核不拡散や廃棄物管理の観点からも有利である。しかしながら、本方法による$$^{99}$$Moの比放射能が低いことから、高い放射能濃度を有する$$^{99m}$$Tc製品の製造が困難である。これまで、高いMo吸着効率を持つ無機高分子ジルコニウム化合物(Polyzirconium Compound: PZC)及び無機高分子チタニウム化合物(Polytitanium Compound: PTC)のようなMo吸着剤の開発が進められている。これらのMo吸着剤のジェネレータへの利用のためには、Mo吸着剤に含まれる構成元素の影響を評価し、$$^{99m}$$Tc製品の品質を保証することが必要である。本報告書において、Mo吸着剤の開発の現状調査を行い、医療用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに使用されているアルミナに着目し、結晶構造や比表面積のような異なった特性による3種類のアルミナのMo吸着特性/Mo溶離特性を調べた。

論文

Neutron irradiation effect of high-density MoO$$_{3}$$ pellets for Mo-99 production, 3

石田 卓也; 鈴木 善貴; 西方 香緒里; 米川 実; 加藤 佳明; 柴田 晃; 木村 明博; 松井 義典; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; et al.

KURRI Progress Report 2015, P. 64, 2016/08

医療診断用アイソトープである$$^{99m}$$Tcの親核種である(n,$$gamma$$)法を用いた$$^{99}$$Moの製造を計画している。2014年にKURで照射した高密度MoO$$_{3}$$ペレットをJMTRホットラボに持ち込み、$$^{99}$$Moから核変換により生成した$$^{99m}$$Tcを溶媒抽出法により抽出した。本研究では、得られた$$^{99m}$$Tcの回収率評価及び品質検査を行い、溶媒抽出法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造工程を実証するとともに、得られた$$^{99m}$$Tc溶液の品質が基準値を満足するものであることを明らかにした。

報告書

第2期中期計画における原子力施設の廃止措置と技術開発

照沼 章弘; 三村 竜二; 長島 久雄; 青柳 義孝; 廣川 勝規*; 打它 正人; 石森 有; 桑原 潤; 岡本 久人; 木村 泰久; et al.

JAEA-Review 2016-008, 98 Pages, 2016/07

JAEA-Review-2016-008.pdf:11.73MB

原子力機構は、平成22年4月から平成27年3月までの期間における中期目標を達成するための計画(以下「第2期中期計画」という。)を作成した。また、上記期間中の各年度の業務運営に関する計画(以下「年度計画」という。)を定めている。バックエンド研究開発部門は、この第2期中期計画及び年度計画に基づいて、廃止措置技術開発と原子力施設の廃止措置を進めてきた。本報告は、バックエンド研究開発部門が第2期中期に実施した廃止措置技術開発と原子力施設の廃止措置の結果についてまとめたものである。

論文

($$n,gamma$$)法で得られる$$^{99}$$Moからの高濃度$$^{rm 99m}$$Tc溶液の大量製造技術の評価; $$^{rm 99m}$$Tcの代わりに非放射性Reを用いた基礎的検討

棚瀬 正和*; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 山林 尚道*; 竹内 宣博*; 土谷 邦彦; 木村 明博; 鈴木 善貴; 石田 卓也; et al.

Radioisotopes, 65(5), p.237 - 245, 2016/05

$$^{98}$$Mo($$n,gamma$$)$$^{99}$$Mo反応で生成する$$^{99}$$Moから高放射能濃度の$$^{rm 99m}$$Tc溶液を得る方法として、$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcのアルカリ溶液からの$$^{rm 99m}$$TcのMEKによる溶媒抽出、塩基性アルミナカラムによる精製、酸性アルミナカラムによる吸着、溶離により$$^{99}$$Tc溶液を製品とする方法を提案した。本研究では、その基礎的検討として、$$^{rm 99m}$$Tcの放射能として2.5$$sim$$36.7TBqに相当する量の非放射性Reを代替元素として用い、Reの酸性アルミナカラムへの吸着およびその溶離特性について調べた。その結果、本試験条件のRe量において、短時間の操作時間で高い回収率を示し、JMTRで生成する15TBq規模での高濃度$$^{rm 99m}$$Tcの製造でも、酸性アルミナカラムは十分適用可能であることが明らかになった。

論文

Real-time observation of rotational twin formation during molecular-beam epitaxial growth of GaAs on Si (111) by X-ray diffraction

鈴木 秀俊*; 仲田 侑加*; 高橋 正光; 池田 和磨*; 大下 祥雄*; 諸原 理*; 外賀 寛崇*; 森安 嘉貴*

AIP Advances (Internet), 6(3), p.035303_1 - 035303_6, 2016/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.57(Nanoscience & Nanotechnology)

The formation and evolution of rotational twin (TW) domains introduced by a stacking fault during molecular-beam epitaxial growth of GaAs on Si (111) substrates were studied by in situ X-ray diffraction. To modify the volume ratio of TW to total GaAs domains, GaAs was deposited under high and low group V/group III (V/III) flux ratios. For low V/III, there was less nucleation of TW than normal growth (NG) domains, although the NG and TW growth rates were similar. For high V/III, the NG and TW growth rates varied until a few GaAs monolayers were deposited; the mean TW domain size was smaller for all film thicknesses.

報告書

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc溶液の品質検査用分析装置の性能試験,1

鈴木 祐未*; 中野 寛子; 鈴木 善貴; 石田 卓也; 柴田 晃; 加藤 佳明; 川又 一夫; 土谷 邦彦

JAEA-Technology 2015-031, 58 Pages, 2015/11

JAEA-Technology-2015-031.pdf:14.57MB

テクネチウム99m($$^{99m}$$Tc)は、核医学分野で一般的に使用される放射性同位元素である。日本原子力研究開発機構では、材料試験炉(Japan Material Testing Reactor: JMTR)を用いた放射化法((n,$$gamma$$)法)によるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)製造に関する開発研究が行われている。一方、2013年10月に「核医学検査薬(テクネチウム製剤)の国産化」として新規プロジェクトがつくば国際戦略総合特区に採択され、JMTRを用いた$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc国産化のための実証試験が計画されている。このため、本プロジェクトの一環として、2014年に新しい設備や分析装置をJMTRホットラボ施設内に整備した。本プロジェクトにおける分析装置整備の一環として、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc溶液及びその溶液から抽出される$$^{99m}$$Tc溶液等の品質検査のために$$gamma$$-TLCアナライザー及びHPLC用放射線検出器が導入された。これらの分析装置は、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの代替核種として$$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Euを用いて検出感度, 分解能, 直線性, エネルギー範囲の選択性などの性能確認試験を行った。この結果、これらの分析装置を用いることにより、溶液の品質検査の見通しを得た。本報告書は、それらの性能確認試験結果をまとめたものである。

論文

Effects of thermal aging on microstructure and hardness of stainless steel weld-overlay claddings of nuclear reactor pressure vessels

武内 伴照; 鹿窪 勇太*; 松川 義孝*; 野沢 康子*; 外山 健*; 永井 康介*; 西山 裕孝; 勝山 仁哉; 山口 義仁; 鬼沢 邦雄; et al.

Journal of Nuclear Materials, 452(1-3), p.235 - 240, 2014/09

 被引用回数:19 パーセンタイル:5.58(Materials Science, Multidisciplinary)

400$$^{circ}$$Cにおいて100時間から10,000時間まで熱時効した原子炉圧力容器ステンレスオーバーレイクラッド鋼の微細組織と固さについて、アトムプローブ及びナノインデンテーション法を用いて調べた。$$delta$$フェライト相において、スピノーダル分解によるCrの濃度変調は100時間時効までに急速に進展する一方、NiSiMnクラスタは2,000時間時効で数密度が増加し10,000時間時効においては粗大化した。$$delta$$フェライト相の硬さは時効初期において急速に上昇し、NiSiMnクラスタの形成ではなくCr濃度変調の程度と良い相関にあった。これらの結果から、$$delta$$フェライト相の硬化の主因がスピノーダル分解によるCr濃度変調であることが示唆された。

論文

異なる陸域解析モデルによる福島第一原子力発電所事故に起因する$$^{137}$$Cs流出率の比較

北村 哲浩; 今泉 圭隆*; 山口 正秋; 油井 三和; 鈴木 規之*; 林 誠二*

環境放射能除染学会誌, 2(3), p.185 - 192, 2014/09

福島第一原子力発電所の事故に起因して福島の地表に降下した放射性セシウムについて、日本原子力研究開発機構と国立環境研究所で独立に開発した陸域解析モデルSACTおよびG-CIEMSを用いて、河川を通じて河口域に到達する年間流出率を解析した結果を比較検討した。対象河川は規模および流域の放射性セシウム沈着量を考慮し、阿武隈川、請戸川、新田川の3水系とした。その結果、モデルの構成内容や用いた仮定に異なる点があるものの、地表からの年間流出率は1%に満たないことが両モデルで試算された。

論文

ICP質量分析法による放射性$$^{90}$$Srの迅速分析とその適用事例

高貝 慶隆*; 古川 真*; 亀尾 裕; 鈴木 勝彦*

Isotope News, (721), p.2 - 7, 2014/05

福島第一原子力発電所の事故以降、環境中に放出された$$^{90}$$Srの測定が急務となっており、著者らは汎用性の高いICP-MSを利用した迅速分析法の開発と実用性の検証を進めてきた。本法では、測定装置内に、「オンライン濃縮分離機能」と「リアクション機能」の2つのSr認識機能を備えることで、段階的にSrの選択性を向上させ、大幅な高感度化を達成した。本法は、放射化学分離を行う従来法に比べ短時間で$$^{90}$$Srを測定することが可能であるため、緊急時の環境・食品調査等における活用が期待できる。本著では、分析法の概要と実験データについて解説する。

報告書

JT-60本体装置及び本体付帯設備の解体

岡野 文範; 市毛 尚志; 三代 康彦; 神永 敦嗣; 笹島 唯之; 西山 友和; 柳生 純一; 石毛 洋一; 鈴木 宏章; 小室 健一; et al.

JAEA-Technology 2014-003, 125 Pages, 2014/03

JAEA-Technology-2014-003.pdf:13.32MB

臨界プラズマ試験装置(JT-60)のトカマク本体及び周辺設備の解体(総重量として約5,400トン)は、平成21年度から着手し平成24年度(平成24年10月)に完遂した。JT-60は、日欧共同で進めるサテライト・トカマク計画として、長パルス化と高圧力プラズマを目指した超伝導核融合実験装置JT-60SAに改修するため、JT-60トカマク本体及び周辺設備を解体・撤去する必要があった。JT-60解体は、核融合実験装置として放射線障害防止法に基づいて実施した唯一のものである。解体にあたり、トロイダル磁場コイル(TFコイル)の補強溶接部の切断と真空容器の2分割は、工程的,技術的に大きな課題であったが、それぞれの解決策を見出して作業を進め、平成24年10月に3年にわたる解体を無事故・無災害で完遂することができた。本報告書は、JT-60本体装置及び本体付帯設備の解体について詳細をまとめたものである。

論文

Sequential inductively coupled plasma quadrupole mass-spectrometric quantification of radioactive strontium-90 incorporating cascade separation steps for radioactive contamination rapid survey

高貝 慶隆*; 古川 真*; 亀尾 裕; 鈴木 勝彦*

Analytical Methods, 6(2), p.355 - 362, 2014/01

 被引用回数:32 パーセンタイル:3.26(Chemistry, Analytical)

誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-QMS)の前段にカスケード分離工程としてキレートカラムおよび酸素リアクションセルを付加し、原子力発電所の事故により環境中に放出された$$^{90}$$Srを定量した。カスケード分離工程を実装したICP-QMSの水試料に対する検出限界(DL)は、2.85Bq/L(0.56ppqに相当)であった。またマイクロ波加熱分解により前処理された土壌に対しては、4.73Bq/kg(0.93ppq)のDLが得られた。実際に福島県において採取された土壌サンプルを本法と従来法により分析した結果、両分析法による定量値は98%信頼水準において一致した。

報告書

JT-60トカマク解体の完遂

岡野 文範; 池田 佳隆; 逆井 章; 花田 磨砂也; 市毛 尚志; 三代 康彦; 神永 敦嗣; 笹島 唯之; 西山 友和; 柳生 純一; et al.

JAEA-Technology 2013-031, 42 Pages, 2013/11

JAEA-Technology-2013-031.pdf:18.1MB

臨界プラズマ試験装置(JT-60)の本体解体(総重量として約6200トン)に平成21年度から着手し、平成24年度(平成24年10月)に完遂した。JT-60は、日欧共同で進めるサテライト・トカマク計画として、長パルス化と高圧力プラズマを目指した超伝導核融合実験装置JT-60SAに改修するため、JT-60トカマク本体及び周辺設備を解体・撤去する必要があった。JT-60解体は、核融合実験装置として放射線障害防止法に基づいて実施した最初のケースである。具体的な解体作業では、トロイダル磁場コイル(TFコイル)の補強溶接部の切断と真空容器の2分割が、工程的、技術的に大きな課題であったが、それぞれの解決策を見いだして作業を進め、平成24年10月に3年にわたる解体を無事故・無災害で完遂することができた。本報告書は、JT-60解体の概要を本体装置中心に解体全般についてまとめたものである。

論文

Effect of neutron irradiation on the microstructure of the stainless steel electroslag weld overlay cladding of nuclear reactor pressure vessels

武内 伴照; 鹿窪 勇太*; 松川 義孝*; 野沢 康子*; 永井 康介*; 西山 裕孝; 勝山 仁哉; 鬼沢 邦雄; 鈴木 雅秀

Journal of Nuclear Materials, 443(1-3), p.266 - 273, 2013/11

 被引用回数:8 パーセンタイル:29.95(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では、約90%のオーステナイトと10%の$$delta$$フェライトの相分率である原子炉圧力容器オーバーレイクラッドについて、溶接後熱処理の後にJMTRにおいて290$$^{circ}$$Cで7.2 $$times$$ 10$$^{19}$$n/cm$$^{2}$$まで中性子照射をして、3次元アトムプローブ法でミクロ組織変化を観察し、元素濃度分布や析出状態を評価した。その結果、$$delta$$フェライト相では、照射によってCr及びSiの濃度揺らぎが上昇しており、新たにNi及びMnの濃度揺らぎが生じていた。オーステナイト相では、$$gamma$$'(Ni$$_{3}$$Si)様のクラスターが形成していた。一方、われわれが過去に行った400$$^{circ}$$C$$times$$10,000h時効材では、$$delta$$フェライト相でCrの濃度揺らぎが大きく上昇するとともにG相(Ni-Si-Mn)が形成していたが、オーステナイト相ではミクロ組織変化は観察されなかった。

論文

小型OSL線量計のリングバッジへの応用

宮内 英明; 吉富 寛; 佐藤 義高; 高橋 史明; 橘 晴夫; 小林 育夫*; 鈴木 朗史*

日本放射線安全管理学会誌, 12(1), p.41 - 45, 2013/07

原子力科学研究所では、原子炉の使用済燃料を取り扱うような施設での除染作業等において、手の末端部の被ばく評価が重要となる。これまで、手の末端部の被ばく評価は、TLDを用いたリングバッジで線量を測定し実施してきた。今回われわれは、市販の小型光刺激ルミネセンス線量計の特性と形状に着目し、それをリングバッジに応用した(OSL型リングバッジ)。本リングバッジは、基準照射及びモンテカルロシミュレーション計算による特性検証結果が良好であり、$$beta$$線と$$gamma$$(X)線を精度良く分離し線量を評価できる。本投稿において、OSL型リングバッジの概要及び線量評価手法を紹介する。

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