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-lactamaseのCs
選択性結合部位の発見新井 栄揮; 柴崎 千枝; 清水 瑠美; 安達 基泰; 玉田 太郎; 徳永 廣子*; 石橋 松二郎*; 徳永 正雄*; 黒木 良太
九州シンクロトロン光研究センター年報,2014, p.17 - 19, 2016/03
タンパク質は生物の生命活動のために、金属イオンの電荷数の違いやイオン半径のわずかな違いを識別して結合するなど、緻密な原子・分子認識機構を有する。多くのタンパク質が必須元素の金属を結合することは広く知られている。しかし、タンパク質が必須元素ではないセシウム(Cs)を選択して結合しうるのか、また、その結合部位はどのような構造をしているのか等は明らかにされていなかった。特に、東京電力福島第一原子力発電所事故によって放出された放射性Csの生物への影響を知るためや、タンパク質を利用したCs吸着剤を開発するためには、タンパク質におけるCsの結合のしやすさや結合部位の構造を解明することが重要と考えられた。そこで我々は、好塩性タンパク質とCsの相互作用の研究に着手した。好塩性タンパク質は、塩湖・岩塩・塩蔵食品・発酵食品などの高塩濃度環境に生息する好塩性細菌が作るタンパク質である。好塩性タンパク質は、高塩濃度環境に適応するために多く酸性アミノ酸を含有し、多くの負電荷を有することから、Csを含む様々な金属イオンを結合する可能性があると我々は考えた。本研究では、好塩性タンパク質の中でも比較的高い酸性アミノ酸含量を有し[(Asp + Glu) / (Arg + Lys) = 2.11]、かつ、大腸菌への遺伝子組換えによって大量調製が可能な好塩菌
sp. 560由来-lactamase (以下、HaBLA)について、立体構造の解明とCs結合部位の検出を試みた。
玉田 正男
原子力年鑑2016, p.148 - 152, 2015/10
高崎量子応用研究所は、昭和38年(1963年)4月に設置された。現在、イオン, 電子線, Co-60
線などの量子ビーム照射施設を有し、中性子, 放射光など他の量子ビーム照射施設を含めて横断的な活用を進める量子ビーム利用プラットフォームの一端を担う研究所として、研究開発を進めている。最近の技術移転例は、セシウム除去用カートリッジ型フィルタや吟醸酒製造に適した清酒酵母である。また、最近の実用化例としては、放射線橋かけ樹脂の学校教材化がある。引き続き、アウトリーチ活動などを通じて放射線利用に対する理解促進を図って行く。
玉田 正男
放射線化学(インターネット), (100), P. 16, 2015/10
放射線を駆使した研究開発とそのマネジメントに携わって、35年、捕集材による温泉水中のレアメタルの捕集は特にマスコミの注目を受け、数多くの新聞やNHKの「おはよう日本」などのテレビ報道で大きな反響を呼んだ。捕集実験は群馬県にある自然湧出量が日本一である草津温泉で行った。朝8時からの生放送では、6時から現地にスタンバイしたこともあった。また、モノマーを界面活性剤により水に安定に分散して行うエマルショングラフト重合の発案は、捕集材を作製するコストをいかに抑えるかという問題の解決に繋がり、半導体洗浄液中のppbレベルの金属除去フィルターやセシウム吸着材の技術移転の道を切り開くことができた。
玉田 正男
群馬大学理工学部100年史, p.454 - 455, 2015/10
桐生市の前身は絹織物の生産と交易を担った町であり、その歴史的経緯から、群馬大学工学部(群大工学部)は、繊維すなわち高分子材料に関連する化学や材料評価に関する数多くのノウハウや知見ならびに多様な人材を継承している。伝統から創造へ100年にわたる輝かしい研究の歴史を刻んできた群大工学部と先進の量子ビーム技術のノウハウを持つ高崎量子応用研究所との研究協力や人材交流は、新たな発想や従来とは異なった観点から未知の現象の発見、メカニズムの解明、イノベーションの創出や幅広い世代の人材育成などに極めて重要な役割を果たしてきた。これまで以上に関係を密にした協力を推し進め、最先端の研究成果の輩出や産業利用の新たな礎を築いて行きたいと考えている。
-lactamase from the moderate halophile sp.560 and the discovery of a Cs-selective binding site新井 栄揮; 米澤 悌*; 岡崎 伸生*; 松本 富美子*; 柴崎 千枝; 清水 瑠美; 山田 貢*; 安達 基泰; 玉田 太郎; 河本 正秀*; et al.
Acta Crystallographica Section D, 71(3), p.541 - 554, 2015/03
被引用回数：7 パーセンタイル：50.76(Biochemical Research Methods)蛋白質を利用した希少・有害金属捕集材料の研究開発の一環として、中度好塩菌Chromohalobacter sp.560由来・高酸性-Lactamase(HaBLA)のX線結晶構造を解明するとともに、X線異常分散測定により、HaBLA分子上のCs, Sr
結合部位の抽出を試みた。PFのNW3AにてHaBLAのX線結晶構造を解明した後、Cs吸収端(
=2.175
)近傍のX線を利用できるSAGA-LSのBL7やPFのBL17A、及び、Sr吸収端(=0.770)近傍のX線を利用できるSPring-8のBL38B1やPFのBL5Aなどを使用して、HaBLA分子に結合したCs及びSrを同定した。その結果、HaBLA分子上に少なくとも1ヶ所のCs結合部位、3ヶ所のSr結合部位を発見した。特に、今回発見したCs結合部位は、NaがCsの9倍量存在する条件下(Na/Cs = 90mM/10mM)でもCsを選択的に結合できることが明らかになった。このCs選択的結合部位は、Trp側鎖のベンゼン環によるカチオン-
相互作用、および、主鎖の2つの酸素原子によってCsを結合していた。本研究で得たCs結合部位の立体構造情報は、原発事故によって放出された放射性Csを捕集する蛋白質材料の設計(人工的Cs結合部位の設計)の土台として利用できる。
玉田 正男
原子力・量子・核融合事典,3, p.152 - 153, 2014/12
海水1トンには、3.3mgのウランが溶けており、海水中の総量は45億トンとなる。この量は世界の原子力発電所で1年間に消費されているウランの75,000倍に匹敵し、無尽蔵と言える。海水中に係留可能な機械的強度の高いウラン捕集材は放射線グラフト重合法により合成された。得られたウラン捕集材はむつ沖合及び沖縄海域で性能評価が行われた。むつ海域では、布状捕集材をカセット状に積層して浸漬し、1kgのウラン(イエローケーキ換算)を捕集することに成功した。ウラン捕集のコスト低減化が課題となったため、沖縄では、形状を改良したモール状捕集材が使用され、30日で1.5g-U/(kg-捕集材)の性能が達成された。沖縄海域で行ったウラン捕集試験では4g-U/kg-捕集材の性能が達成できる見込みがあるため、現状で到達可能性の高い回収コストは25千円/kg-Uと見積もることができる。
sp.593新井 栄揮; 米澤 悌*; 石橋 松二郎*; 松本 富美子*; 安達 基泰; 玉田 太郎; 徳永 廣子*; Blaber, M.; 徳永 正雄*; 黒木 良太
Acta Crystallographica Section D, 70(3), p.811 - 820, 2014/03
被引用回数：12 パーセンタイル：63.07(Biochemical Research Methods)中度好塩菌 sp.593のペリプラズム蛋白質Alkaline phosphatase(HaAP)は、他の好塩性Alkaline phosphataseと異なり、幅広い塩濃度域(1
4M NaCl)において機能発現が可能である。そこで本研究では、HaAPの構造学的特徴と好塩性の関係を理解するために、HaAPのX線結晶解析を行った。分解能2.1, 空間群
2
, 格子定数
=52.7, 
=147.0, 
=58.3, 
=90
, =105.2, =90, R
8.4%の回折データを取得して、生物学的構造単位であるHaAP二量体の立体構造を解明することに成功した。また、HaAPの立体構造を、PDB中で最も配列相同性が高い低度好塩菌
sp.由来VAP(identity 70.0%)の立体構造と比較した。その結果、ASA
0 
の酸性アミノ酸(D, E)の数は、VAP(57個)よりもHaAP(72個)が多いことが明らかになった。また、VAPとHaAPを構成する疎水性アミノ酸(V, L, I, P, F, M, W)に着目すると、二量体界面に位置する疎水性アミノ酸の数はほぼ同じ(39個と40個)であったが、分子内部(ASAが0)の疎水性アミノ酸はそれぞれ24個と37個であった。このようなHaAPにおける分子表面の高い酸性アミノ酸含量や分子内部の高い疎水性アミノ酸含量は、中度好塩菌のペリプラズム特有の幅広い塩濃度環境下(0.5M飽和塩濃度)における高い可溶性と機能発現の両立に寄与していると考えられる。
玉田 正男
放射線と産業, (135), p.4 - 5, 2013/12
高分子材料は、家電筐体など広範な用途で使用され、機能性高分子としても、極めて多様な分野で用いられている。既存の高分子材料の加工技術として、放射線グラフト重合法や橋かけ反応がある。高分子の放射線加工の醍醐味は従来の化学的な手法では達成できない新たなシーズの創出であり、それらのシーズは社会に還元させて役立たせることができる大きな可能性を秘めている。そのためにも、発信されるシーズに関する情報収拾、関連するニーズの探索、ユーザーと専門家との連携による迅速かつ的確な研究開発が重要である。
廣木 章博; 佐藤 裕一*; 長澤 尚胤; 太田 朗生*; 清藤 一; 山林 尚道*; 山本 幸佳*; 田口 光正; 玉田 正男; 小嶋 拓治
Physics in Medicine & Biology, 58(20), p.7131 - 7141, 2013/10
被引用回数：17 パーセンタイル：54.54(Engineering, Biomedical)New polymer gel dosimeters consisting of 2-hydroxyethyl methacrylate (HEMA), triethylene glycol monoethyl ether monomethacrylate (TGMEMA), polyethylene glycol 400 dimethacrylate (9G), tetrakis (hydroxymethyl) phosphonium chloride as an antioxidant, and gellan gum as a gel matrix were prepared. They were optically analyzed by measuring absorbance to evaluate a dose response. The absorbance of the polymer gel dosimeters that were exposed to 
Co-rays increased with increasing dose. The dosimeters comprising HEMA and 9G showed a linear increase in absorbance in the dose range from 0 to 10 Gy. The dose response depended on the 9G concentration. For others comprising HEMA, 9G, and TGMEMA, the absorbance of the polymer gel dosimeters drastically increased above a certain dose, and then leveled off up to 10 Gy. The optical variations in these polymer gel dosimeters were also induced by X-irradiation from Cyberknife radiotherapy equipment. Furthermore, the exposed region of the latter polymer gel dosimeter exhibited a thermo-responsive behavior.
玉田 正男
放射線化学(インターネット), (96), P. 1, 2013/09
日本の経済再生に科学技術イノベーションが期待される時代が到来している。量子ビームによるモノづくりの特長は、新しい特性を有する材料、または、これまでの化学的な手法で達成された機能や性能をはるかに凌駕する材料が開発できることにある。これらの材料は、技術移転を推し進めるうえで従来製品との比較において非常に有利であり、量子ビームによるモノづくりの大きなメリットとなっている。そのためにも、新規の量子ビームにかかわる技術開発と新しいシーズに関する研究開発は、産業応用を目指すうえで極めて重要である。
玉田 正男
トコトンやさしいイオン交換の本, p.130 - 131, 2013/06
1トンの海水には、3.3mgのウランが含まれている。非常に低い濃度であるが、地球上の全海水の体積を掛け合せると、ウラン資源の総量は45億トンとなり、利用可能な鉱石中のウラン量の約千倍に匹敵する。海水中のウランの吸着にはアミドキシム基が最も期待できる官能基であり、基材に接ぎ木のようにアミドキシム基を導入できる放射線グラフト重合法がウラン捕集材の合成に適している。青森県むつ関根浜の沖合海域で、1kgのウラン(イエローケーキ換算)の捕集実験に成功しているが、実現可能な捕集コストを目指すため、モール形状の捕集材が開発された。モール状捕集材は沖縄県恩納村の沖合で捕集性能が試され、30日間で捕集材1kgあたり約1.5gのウランが回収できた。海水から回収できるウランのコストと鉱山から採取されるウランコストには大きな隔たりはなくなりつつあり、海水中の金属資源の捕集技術の実用化が期待されている。
Mohamed, N. H.*; 玉田 正男; 植木 悠二; 瀬古 典明
Journal of Applied Polymer Science, 127(4), p.2891 - 2895, 2013/02
被引用回数：13 パーセンタイル：37.82(Polymer Science)環境に優しい植物由来材料のケナフ繊維をグラフト重合材料の基材として利用するため、亜塩素酸による脱リグニンを検討した。亜塩素酸の濃度,処理温度,処理時間を最適化した結果、0.5%亜塩素酸中、80C、6時間処理することでグラフト重合に適したケナフ繊維を得ることができた。この処理により、2%以下まで脱リグニンしたケナフ繊維の密度,繊維径,引っ張り強度は基材として使用可能な程度の範囲で低下したが、4-クロロメチルスチレンをグラフト重合した場合、未処理では全くグラフト重合できなかったが、処理後は143%のグラフト率を得ることができた。
植木 悠二; Dafader, N. C.*; 瀬古 典明; 玉田 正男
JAEA-Review 2012-046, JAEA Takasaki Annual Report 2011, P. 41, 2013/01
放射線グラフト重合技術により作製された繊維状グラフト吸着材は、その吸着速度が粒子状樹脂と比較して100倍程度速く、高速処理が可能な高容量吸着材として注目されている。本研究では、放射線エマルショングラフト重合法により、機能性官能基としてリン酸基を有するグラフト吸着材の作製を試みた。カラム吸着試験によりリン酸型グラフト吸着材の吸着特性を評価したところ、通液速度依存性はなく、高流速条件下においても破過点(C/C
=0.05)、飽和点(C/C=1)、並びに、破過点到達時の官能基利用効率(破過容量/飽和容量)はほぼ一定値を示した。また、硝酸水溶液により吸着した鉛イオンの溶離を試みたところ、吸着材体積の約46倍の液量によりほぼ100%の鉛イオンを溶離することができた。その際、鉛イオン濃度は最大で初期供給濃度の約90倍にまで濃縮されていた(初期値: 300ppm,最大値: 27500ppm)。
Mohamed, N. H.*; 玉田 正男; 植木 悠二; 瀬古 典明
Radiation Physics and Chemistry, 82, p.63 - 68, 2013/01
被引用回数：12 パーセンタイル：67.14(Chemistry, Physical)放射線グラフト重合法は、さまざまな素材・形状の高分子基材を機能化する技術であり、高性能吸着材の創製や燃料電池膜の開発などの分野で利用されている。われわれは、グラフト重合の反応溶媒として水と界面活性剤とを混合させて利用するエマルション重合法を確立したことによって、従来法よりも著しく反応効率が向上することを見いだした。しかし、その反応機構等については、詳細な検討がされていない。そこで、本研究では、ミセルの安定性、ミセル形状、及び、グラフト重合反応時のミセル挙動等について詳細に検討した。その結果、エマルション溶液のミセルは、30C以下の低温領域ではミセル同士の会合が起こりにくく、長時間安定なミセルを形成することがわかった。また、デジタルマイクロスコープによりミセル形状を詳細に観察したところ、本法で調製したミセルは粒径0.540
mのマイクロミセル内部に粒径100nm程度のナノミセルが多数存在する特殊な形状をしていることがわかった。さらに、グラフト重合時のミセル挙動について観測した結果、マイクロミセル崩壊後、多数のナノミセルが基材表面に浸透するといった挙動を示すことがわかり、この一連のミセル挙動が反応効率の向上に大きく寄与していることを解明した。
井上 光弘*; 長澤 尚胤; 玉田 正男
日本砂丘学会誌, 59(2), p.61 - 70, 2012/11
放射線加工技術は社会のニーズに応じて研究開発が進められ、さまざまな製品の実用化に成功してきた。この報告は、放射線加工技術で開発された超吸水材の土壌改良材としての砂質土壌への応用例を紹介するものである。特に農学分野での広範囲な適合が期待されることに注目して、著者らが2011年と2012年に出席したアジア原子力協力フォーラム(Forum for Nuclear Cooperation in Asia: FNCA)の電子加速器利用ワークショップで得られた情報に加えて、土壌改良材の今後の展望を述べる。
玉田 正男; 植木 悠二; 瀬古 典明; 竹田 俊英*; 川野 伸一*
Radiation Physics and Chemistry, 81(8), p.971 - 974, 2012/08
被引用回数：7 パーセンタイル：48.31(Chemistry, Physical)半導体の製造プロセスにおいて、シリコンウエーハー表面は48%のアルカリ溶液でエッチング処理される。このアルカリ溶液にニッケルや銅イオンが含まれていると、シリコンウエーハー表面に小さな凹みが発生し、生産効率の低下を招くことになる。市販の捕集材は、強アルカリ溶液中で収縮し、金属イオン性能が十分に発揮できない。そこで、放射線グラフト重合法により、ポリエチレン基材に金属除去機能を導入して、強アルカリ溶液中で使用可能な繊維状の捕集材を作製した。水にモノマーを分散することで反応効率が向上するエマルショングラフト重合を適合することにより、合理的なコストで製造することが可能となり、メトレートという商標で実用化した。メトレートは市販の捕集材の10倍の吸着容量と吸着処理速度を有している。
植木 悠二; Dafader, N. C.*; 保科 宏行; 瀬古 典明; 玉田 正男
Radiation Physics and Chemistry, 81(7), p.889 - 898, 2012/07
被引用回数：9 パーセンタイル：56.92(Chemistry, Physical)By finding optimum grafting conditions, radiation-induced graft polymerization of glycidyl methacrylate (GMA) onto non-woven polyethylene (NWPE) fabric was achieved under normal pressure and air atmospheric conditions, even when a polyethylene bottle was used as a reactor instead of unique apparatus such as glass ampoules or vacuum lines. The optimum grafting conditions in this paper were as follows; the pre-irradiation dose was more than 50 kGy, the volume ratio of GMA-emulsion to air was 50:1 or less, and the dissolved oxygen concentration in GMA-emulsion during grafting was below 2.0 mg/L, respectively. Under these grafting conditions, the grafting yield was controlled up to 362%. The prepared GMA-grafted NWPE (GMA-g-NWPE) fabric was modified with a phosphoric acid to obtain a fibrous metal adsorbent. In the column-mode adsorption tests of Pb(II), the adsorption performance of the fibrous metal adsorbent was not essentially dependent on the flow rate of the feed. The breakthrough points of 200, 500, and 1000 h
in space velocity were 483, 477 and 462 bed volumes, and the breakthrough capacities of the three flow rates were 1.16, 1.15 and 1.16 mmol-Pb(II)/g-adsorbent, respectively.
瀬古 典明; 玉田 正男
日本イオン交換学会誌, 23(2), p.51 - 58, 2012/05
放射線の高エネルギーを利用して化学反応を開始させる加工技術の一つである放射線グラフト重合は、既存の材料の形状や特性を生かしながら、目的とする機能を付与できる。本技術を駆使して、既存の高分子材料から水処理捕集材料を作製する技術開発を進め、新規な技術の実用化を目指し、さまざまな可能性を生み出した。本稿では、工業化に不可欠である生産コストの低減化、環境に優しい捕集材等の開発など、実用化や水環境における環境浄化、資源確保のような実用化研究を展開した成果について述べる。
sp. nucleoside diphosphate kinase新井 栄揮; 米澤 悌; 岡崎 伸生; 松本 富美子; 玉田 太郎; 徳永 廣子*; 石橋 松二郎*; Blaber, M.; 徳永 正雄*; 黒木 良太
Protein Science, 21(4), p.498 - 510, 2012/04
被引用回数：14 パーセンタイル：34.5(Biochemistry & Molecular Biology)さまざまな生物種で保存されているヌクレオシドニリン酸キナーゼ(NDK)は、4量体もしくは6量体構造を形成することが知られる。一方、中度好塩菌 sp. 593由来NDK(HaNDK)はNDKとしては例外的に2量体を形成し、E134A変異導入により4量体へ変換される。本研究では、ゲルろ過光散乱及びX線結晶解析により、中度好塩菌 sp. 593由来NDKにおけるE134A変異導入による多量体変換の機構を解明した。また、E134A変異型HaNDKの結晶中には、グラム陰性菌由来MxNDKに類似した4量体構造と大腸菌由来EcNDKに類似した4量体構造が交互に現れることを明らかにした。一般に蛋白質は会合することで熱安定性や基質親和性を増大することから、少ない変異導入による多量体構造の変化は、NDKがさまざまな環境に適合するために有効に寄与している可能性がある。
溝手 範人*; 片貝 秋雄; 玉田 正男
Journal of Applied Polymer Science, 123(4), p.2172 - 2176, 2012/02
被引用回数：5 パーセンタイル：16.89(Polymer Science)天然ゴムの表面硬度,ドライ摩擦,払拭性,摩耗性を改善するため、2-ヒドロキシエチルメタクリレート(HEMA)を天然ゴムの表面層に放射線グラフト重合した。ゴムの表層のHEMAの組成は、FT-IRで評価し、組成比として表現した。この組成比は、0.29から0.93まで、グラフト重合時のHEMA濃度及び線量で制御することができ、組成比が0.7より高いとき、表面硬度は64以上、ドライ摩擦係数は0.65以下となり、市販の塩素処理ゴムより、ガラスに対する摩耗と摩擦に対して優れた特性を示した。そのため、耐摩耗性は塩素処理ゴムの10倍に達した。しかし、HEMAをグラフトしたゴムは、湿潤状態では表面硬度は62.5となるため、95%以上の払拭率を実現した。
