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論文

Degradation of cable insulation material by accelerated thermal radiation combined ageing

瀬口 忠男*; 田村 清俊*; 工藤 久明*; 島田 明彦; 杉本 雅樹

IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 22(6), p.3197 - 3206, 2015/12

 被引用回数:22 パーセンタイル:77.1(Engineering, Electrical & Electronic)

原子力発電所のケーブル絶縁材料であるエチレンプロピレンゴム(EPR)の熱劣化,放射線劣化,熱放射線複合劣化による分解過程を詳細に調べた。熱劣化は空気中で100あるいは175$$^{circ}$$Cの加熱、放射線劣化は空気中で0.25あるいは1.0kGy/hの$$gamma$$線を最大400kGyまで照射することで評価した。また、熱放射線複合劣化として、熱劣化後に放射線劣化を行う逐次劣化,放射線劣化後に熱劣化を行う逆逐次劣化を調べ、熱放射線同時劣化を模擬可能な試験方法を検討した。EPRに添加された酸化防止剤は熱酸化を抑制するが、その消費、減少によって酸化生成物の量が増大し、力学特性が低下することを明らかにした。また、逐次劣化は熱放射線同時劣化と異なる挙動を示したのに対し、逆逐次劣化では類似の結果が得られた。したがって、EPRを絶縁材に用いたケーブルの寿命評価には、逆逐次劣化試験が適していることを明らかにした。

論文

Degradation mechanisms of Silicone Rubber (SiR) by accelerated ageing for cables of nuclear power plant

島田 明彦; 杉本 雅樹; 工藤 久明*; 田村 清俊*; 瀬口 忠男*

IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 21(1), p.16 - 23, 2014/02

シリコーンゴム(SiR)は、原子力発電所用ケーブルの絶縁材として用いられている。本研究では、原子力発電所用ケーブル絶縁材と同じ組成のシート状SiRを試料として選定し、最大235$$^{circ}$$C、及び最大1kGy/h、195$$^{circ}$$Cの環境下、空気中で熱劣化,放射線劣化をさせた。熱劣化に関しては、併せて、真空中での劣化も行った。劣化済みのSiRの特性を引張試験,ゲル分率測定,重量測定により調べた。空気中で劣化させたSiRは、熱劣化,放射線劣化のいずれにおいても、劣化と共に、破断時伸び、破断時強度が低下し、弾性率が上昇することが分かった。真空中でも劣化と共に特性が変化するが、空気中に比べて破断時強度の低下が著しく、また、弾性率の上昇が緩やかであることが分かった。これらの結果や文献調査などから、空気中及び真空中のSiRの放射線劣化は、放射線によってSiRの架橋部分が切断された後、酸素が存在する(空気中の)場合は酸素原子による架橋が生じるが、酸素が存在しない(真空中の)場合は架橋部分が切断されたままになるという劣化メカニズムで説明できることがわかった。

論文

Degradation distribution in insulation materials of cables by accelerated thermal and radiation ageing

島田 明彦; 杉本 雅樹; 工藤 久明*; 田村 清俊*; 瀬口 忠男*

IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 20(6), p.2107 - 2116, 2013/12

 被引用回数:32 パーセンタイル:82.68(Engineering, Electrical & Electronic)

架橋ポリエチレンに酸化防止剤を0, 0.1, 1.0%加え、厚さ2mmのシート状に成型した試料を熱,放射線劣化させ、劣化後の試料の機械特性と酸化防止剤濃度,酸化生成物濃度、及びこれらの厚さ方向の分布を調べ、相関関係について議論した。劣化とともに酸化防止剤濃度は、揮発や分解により減少していくが、十分な量の酸化防止剤(0.04%程度(限界値)以上)が架橋ポリエチレンに残っている場合には、劣化時間や線量に比例して酸化が進行し、厚さ方向に対する酸化防止剤の不均一な消費や酸化生成物の不均一な生成は見られない。しかし、酸化防止剤の濃度が限界値以下になると、酸化速度が著しく向上するとともに、試料表面の劣化が非常に激しくなるなど不均一な酸化劣化が起こることがわかった。したがって架橋ポリエチレンなどのケーブル絶縁材の加速劣化試験を行う際には、酸化防止剤の消失が引き起こす熱暴走(酸化速度が著しく向上すること)が起こらない条件で行うことが必要不可欠であると考えられる。

論文

Product analysis for polyethylene degradation by radiation and thermal ageing

杉本 雅樹; 島田 明彦; 工藤 久明*; 田村 清俊; 瀬口 忠男*

Radiation Physics and Chemistry, 82, p.69 - 73, 2013/01

 被引用回数:48 パーセンタイル:97.78(Chemistry, Physical)

原子炉用電線ケーブルの絶縁材料に用いられる架橋ポリエチレンシートを、熱劣化あるいは放射線劣化した際に生成する酸化物について、顕微赤外分光計(FTIR)で調べた。その結果、放射線あるいは熱劣化のいずれの場合もカルボン酸,カルボン酸エステル,カルボン酸無水物の生成が認められた。初期生成物はカルボン酸であり、カルボン酸エステルはカルボン酸と架橋助剤として添加された過酸化物の分解生成物との反応により、カルボン酸無水物は酸化反応で切断されたポリエチレン主鎖末端のカルボン酸の再結合により生成したものと考えられた。また、熱劣化温度が上昇するとゲル分離が増大することが知られているが、これは酸化生成物中のカルボン酸無水物の割合が増大して、架橋反応が進行するためと解釈できた。これらは、高分子鎖に熱や放射線で生成したラジカルが、酸素と反応して過酸化ラジカルを生成し、連鎖的に酸化反応が進行すると考える従来の知見では説明できないものであり、カルボン酸を初期生成物としてそのエステル及び酸無水物が生成する熱あるいは放射線劣化の新たな反応機構を明らかにできた。

報告書

原子力発電所用ケーブルの経年劣化メカニズムの研究(受託研究)

瀬口 忠男*; 田村 清俊*; 渡士 克己; 鈴木 雅秀; 島田 明彦; 杉本 雅樹; 出崎 亮; 吉川 正人; 大島 武; 工藤 久明*

JAEA-Research 2012-029, 158 Pages, 2012/12

JAEA-Research-2012-029.pdf:9.4MB

原子力発電所用ケーブルの経年劣化研究として、ケーブル絶縁材料であるエチレンプロピレンゴム(EPR),架橋ポリエチレン(XLPE),ポリ塩化ビニル(PVC),シリコーンゴム(SiR)について、劣化メカニズムの研究を実施した。実用ケーブルと同等の配合試料(実用配合)及び特定の添加剤を配合したモデル配合の試料を用いて、放射線と熱の加速劣化を行い、実用物性の測定、重量の変化、高分子の架橋・切断の分析、酸化防止剤と酸化生成物の濃度分布の測定分析を行い、解析した。

論文

Mechanism of antioxidant interaction on polymer oxidation by thermal and radiation ageing

瀬口 忠男*; 田村 清俊; 島田 明彦; 杉本 雅樹; 工藤 久明*

Radiation Physics and Chemistry, 81(11), p.1747 - 1751, 2012/11

 被引用回数:31 パーセンタイル:93.36(Chemistry, Physical)

放射線環境に敷設されたケーブルの絶縁材(架橋ポリエチレンなどのポリマーでできている。)の熱,放射線による酸化劣化の反応機構を解明するために、ポリマーに添加された酸化防止剤の作用機構を調べた。従来、ポリマーの酸化反応は、ポリマーから生成したラジカルが別のポリマーと反応して酸化生成物を作るとともに、ラジカルが新たに生成して酸化反応を連鎖的に進行させると考えられてきた。酸化防止剤の働きは、このラジカルを失活させることであると考えられてきたが、この考え方が正しければ、酸化防止剤は熱劣化に対してだけでなく放射線劣化に対しても効果を発揮するはずである。しかしながら本研究の結果、酸化防止剤は熱劣化に対してのみ顕著な効果を発揮することがわかった。この事実は、ポリマーの酸化反応が連鎖的に進行するという従来の定説を覆すものである。酸化防止剤の作用は、ラジカルを失活させることではなく、ラジカルのエネルギーの一部を別の分子に移動させ、熱酸化によるラジカル生成を抑制することであると考えられる。

論文

Radiation ageing technique for cable life evaluation of nuclear power plant

島田 明彦; 杉本 雅樹; 工藤 久明*; 田村 清俊; 瀬口 忠男*

IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 19(5), p.1768 - 1773, 2012/10

 被引用回数:12 パーセンタイル:58.62(Engineering, Electrical & Electronic)

原子力発電所に敷設されているケーブルは事前に劣化試験が行われる。この劣化試験を短期間で精度よく行うため、ケーブルの実環境の低線量率,長時間照射によるケーブル材料の劣化の再現に必要な高線量率,短時間照射の条件を調べた。ケーブル材料として使われている高分子材料(架橋ポリエチレンとエチレンプロピレンゴム)を室温、0.25kGy/h、及び100$$^{circ}$$C、1kGy/hで、400kGyまで照射した。劣化させた試料の酸化物の分布をFTIRで調べて、機械特性の変化と比較した。その結果、(1)劣化試験の際に照射温度を100$$^{circ}$$Cまで上昇させてもその熱劣化は無視できること、(2)100$$^{circ}$$Cで厚さ1mmの架橋ポリエチレンシートを0.8kGy/h、厚さ1mmのエチレンプロピレンゴムを10kGy/hで照射することにより、高分子材料全体を酸化劣化させることができ、室温での劣化試験と比べ、試験期間が1/15に短縮されることがわかった。

報告書

ケーブル絶縁材料の経年劣化研究

瀬口 忠男*; 田村 清俊; 工藤 久明*; 島田 明彦; 杉本 雅樹; 出崎 亮; 大島 武; 吉川 正人

JAEA-Review 2012-027, 46 Pages, 2012/08

JAEA-Review-2012-027.pdf:5.87MB

平成18年度から22年度までの5か年にわたり、ケーブル劣化のメカニズムに関する研究が、経済産業省原子力安全保安院の原子力発電所高経年化対策事業として、実施された。本研究の終了にあたり、劣化メカニズム研究に焦点を絞りレビューした。1970年以降の研究報告について、実験的な裏付けがなされている報告を選定し、確証されている事象、解釈が合理的なもの、未だ解釈が定まっていない事項等を検討した。本研究を含めて、その後に得られた新たな事実をもとに、過去のデータの解釈を改定し、劣化メカニズムの新たなモデルを提案した。

論文

The Effect of antioxidants on degradation mechanism of cable insulation material for nuclear power plant

島田 明彦; 工藤 久明*; 出崎 亮; 杉本 雅樹; 吉川 正人; 田村 清俊; 瀬口 忠男*

Proceedings of 12th International Conference on Radiation Curing in Asia (RadTech Asia 2011) (Internet), p.244 - 247, 2011/06

The lifetime of cables for a nuclear power plant has been estimated by accelerated ageing testing. It is necessary for the accurate lifetime estimation of cables to study thermal and radiation degradation mechanisms of cable insulation. EPR (ethylene propylene rubber), XLPE (crosslinked polyethylene), and SiR (silicon rubber) as the typical insulation polymers were selected and the degradation mechanisms were studied by the accelerated thermal and radiation ageing. The tensile properties, the decomposition product content by FT-IR analysis and crosslinking or chain scission by gel fraction measurement were investigated. An antioxidant as a stabilizer formulated in EPR and XLPE has a significant influence on the degradation rate. The antioxidant is much effective for thermal oxidation, but not for radiation oxidation. The content of AX (antioxidant) decreases with radiation decomposition and also with evaporation during thermal ageing. An increase in Arrhenius activation energy over 100 $$^{circ}$$C is caused by decreasing of AX content. The degradation mechanism of SiR is different from EPR and XLPE, that is, crosslinking by oxidation at any ageing. For radiation oxidation, the dose rate determines the oxidation profile in polymer materials. The irradiation at elevated temperature around 100 $$^{circ}$$C is the useful technique in radiation ageing testing to increase the oxidation depth.

論文

Degradation mechanisms of cable insulation materials during radiation-thermal ageing in radiation environment

瀬口 忠男*; 田村 清俊; 大島 武; 島田 明彦; 工藤 久明*

Radiation Physics and Chemistry, 80(2), p.268 - 273, 2011/02

 被引用回数:53 パーセンタイル:97.64(Chemistry, Physical)

原子力発電所のケーブル経年劣化における加速試験の劣化反応機構を解明する研究である。放射線と熱劣化の複合劣化において、加速倍率が高くなると酸化反応速度が不連続になる原因を究明した。微量安定剤である酸化防止剤の濃度が放射線で分解し、また、熱劣化では高分子から飛散することを見いだし、これが劣化速度不連続の要因であることを明らかにした。

論文

Irradiation condition on accelerated ageing test of cable designed for nuclear power plants

島田 明彦; 工藤 久明*; 出崎 亮; 大島 武; 田村 清俊; 瀬口 忠男*

Proceedings of International Conference on Condition Monitoring and Diagnosis 2010 (CMD 2010), Vol.2, p.705 - 708, 2010/09

原子力発電所で使われるケーブル絶縁材料の寿命評価は、安全な稼働のために、非常に重要である。現在、ケーブルの寿命評価は、実環境に比べて高温,高線量率下で行われている。この場合、われわれは、適切な線量率を選ぶ必要がある。その際に重要なことは、実環境と同じように、照射中は常に高分子樹脂のケーブル絶縁材が均一に酸化されることである。高分子樹脂の酸化深さは、線量率と、酸素の樹脂中の拡散係数によって決まる。もし、照射温度を上げることにより酸素の拡散係数が上昇するならば、高線量率での照射が可能となる。そこで、ケーブル絶縁材料として用いられる、XLPE, EPR, PVC, SiRについて、線量率と照射温度の関係を調べた。照射はコバルト60の$$gamma$$線を用い、線量率は、最大1kGy/hとした。照射による劣化度合いを引っ張り試験,ゲル分率・膨潤比測定,SEM-EDS,FT-IRによって調べた。ゲル分率・膨潤比測定では、常温放射線照射で、SiRはほぼ均一に劣化していたが、EPRは表面がより激しく劣化しており、材質による劣化挙動の違いを示すことができた。

報告書

各種高分子材料の耐放射線性; 実使用環境模擬の劣化評価

瀬口 忠男*; 反町 正美*; 田村 清俊

JAEA-Data/Code 2009-018, 123 Pages, 2010/02

JAEA-Data-Code-2009-018.pdf:23.94MB

25種類のゴム,プラスチック材料について、使用環境における耐放射線性を模擬する酸素加圧下$$gamma$$線照射する加速試験で評価し、従来実施されていた空気中高線量照射試験による耐放射線性評価と比較した。実用材料と同等の配合を施し、可能な限りその内容を明示した。各材料の引張り試験(破断時伸び,引張強度,100%又は200%モジュラス),電気絶縁抵抗,ゲル分率,密度測定を行い、使用環境を模擬する放射線酸化劣化の条件と高線量率照射における非酸化条件における、線量依存性データを示し、力学特性,電気特性と放射線化学反応との関係を考察した。

口頭

Radiation and thermal ageing studies of polymer materials used in cable insulation in nuclear power plants, 4; Polyvinylchloride (PVC)

出崎 亮; 瀬口 忠男*; 田村 清俊; 大島 武; 島田 明彦; 工藤 久明*

no journal, , 

ケーブル絶縁材であるポリ塩化ビニル(PVC)の劣化を放射線・熱の複合加速劣化により調べた。実用配合のPVCシート材料を100-135$$^{circ}$$Cの温度範囲において、空気中、線量率1kGy/hのコバルト60$$gamma$$線を照射し、その劣化挙動を引張り試験,重量変化により評価した。その結果、高温で可塑剤が揮発して破断伸びが低下し、高温ほどその挙動が顕著になることが明らかになった。

口頭

Radiation and thermal ageing studies of polymer materials used in cable insulation in nuclear power plant, 5; Silicone rubber (SiR)

島田 明彦; 瀬口 忠男*; 田村 清俊; 大島 武; 出崎 亮; 工藤 久明*

no journal, , 

原子力発電所の高経年化対策の一環として、ケーブル材料の耐放射線性を調べた。シリコンゴム(SiR)シートを実験試料として、試料の厚さの影響,熱・放射線の加速劣化効果を調べた。厚さ0.5mm及び2mmのSiRシートを最高温度235度,最大線量率1kGy/h,最大線量800kGyで照射した。劣化指標として、引っ張り試験,ゲル分率・膨潤比測定を行った。シート深さによる劣化分布を調べるため、2mm厚のシートは劣化終了後、0.3mmごとにスライスした。試験・測定の結果、劣化は厚さ2mmのどこも均一に劣化していることがわかった。熱・放射線の加速劣化効果については、3通りの劣化の組合せで、劣化試験を行った。同時劣化,熱・放射線逐次劣化,熱・放射線逆逐次劣化の3つである。引っ張り試験の破断時伸びを調べると、劣化の度合いは、逆逐次劣化,逐次劣化,同時劣化の順で劣化が激しくなることがわかった。

口頭

Degradation mechanisms of cable insulation materials by radiation and thermal ageing

瀬口 忠男*; 田村 清俊; 島田 明彦; 出崎 亮; 大島 武; 工藤 久明*

no journal, , 

原子力発電所のケーブルの経年劣化における寿命評価のために、ケーブル絶縁材料である高分子材料の劣化機構解明の研究である。寿命評価は、放射線及び熱の加速試験方法でデータを取得し、そのデータを劣化メカニズムに基づく動力学を適用して、行われる。本研究は、基本になる劣化メカニズムを種々の測定法で検討した。その結果、安定剤の一つである酸化防止剤が寿命を規程することが解明され、また、熱劣化と放射線劣化では、酸化防止剤の効果が異なることが明らかにされた。これらの事実をもとに、新たな劣化メカニズムを提案し、劣化の動力学への適用についても言及した。

口頭

原子力発電所用ケーブルの経年劣化試験における反応メカニズム

島田 明彦; 出崎 亮; 大島 武; 田村 清俊; 瀬口 忠男*; 工藤 久明*

no journal, , 

原子力発電所で用いられるケーブルの絶縁材には、劣化を抑制するための酸化防止剤(酸防)が加えられている。本研究では、絶縁材としてよく使用される架橋ポリエチレンに酸防を0, 0.1, 1%添加したものをシート状に成型した試料を作製し、これを熱,放射線劣化させることにより、ポリエチレンの熱,放射線劣化に対する酸防の効果を調べた。135$$^{circ}$$Cの熱劣化では、酸防が0.1%という低い濃度でも劣化が抑制されたが、それ以上の濃度では劣化の抑制効果は変わらなかった。一方、1kGy/hの$$gamma$$線照射では、酸防濃度が0.1%では抑制効果がほとんど見られないが、酸防濃度1%では劣化が抑制された。酸防は、放射線劣化に比べ、熱劣化に対してより効果的に作用することがわかった。

口頭

Polymer oxidation mechanisms by thermal and radiation ageing for cables in nuclear power plant

瀬口 忠男*; 田村 清俊; 島田 明彦; 出崎 亮; 大島 武; 工藤 久明*

no journal, , 

原子力発電所ケーブルの経年劣化による寿命は、熱と放射線による加速試験で求められている。そのため、ケーブル絶縁材料であるポリエチレン(PE),エチレンプロピレンゴム(EPR)の酸化反応機構を測定分析した。PE, EPRに添加されている微量の酸化防止剤が劣化に大きな影響を与えているが、その効果は熱と放射線で大きく異なることが定量的に分析された。この結果、劣化は放射線と熱の組合せによって変化する原因が解析でき、これまでの試験方法による寿命推定の課題が解明された。

口頭

Radiation and thermal ageing studies of silicone rubber (SiR) used in cable insulation in nuclear power plants

島田 明彦; 瀬口 忠男*; 田村 清俊; 大島 武; 出崎 亮; 工藤 久明*

no journal, , 

原子力発電所用ケーブル絶縁材として広く使われているシリコンゴムの劣化挙動を解明するため、厚さ0.5mm及び2mmのシート状のシリコンゴムの試料を熱と放射線に曝し、劣化指標となる引張試験の破断時伸び、並びに溶媒に対するゲル分率と膨潤比を調べた。劣化条件の妥当性を調べるため、235$$^{circ}$$Cの空気中で800時間熱劣化させた試料、並びに線量率1kGy/hで800kGyまで放射線劣化させた試料を作製し、サンプルの厚さの影響を調べたところ、2mm厚のシート試料は、熱や放射線により均一に劣化することがわかった。そこで、実際のケーブル敷設環境を模擬する際に問題となる劣化条件の順序効果を、熱劣化と放射線劣化を同時に行う「同時法」、熱劣化させた後放射線劣化させる「逐次法」、及び放射線劣化させた後熱劣化させる「逆逐次法」により調べたところ、同時法,逐次法,逆逐次法の順で劣化しなくなることが初めて解明された。本研究は、経済産業省原子力安全・保安院からの受託研究として行った成果である。

口頭

Radiation and thermal ageing studies of polyvinylchloride used in cable insulation in nuclear power plants

出崎 亮; 瀬口 忠男*; 田村 清俊; 大島 武; 島田 明彦; 工藤 久明*

no journal, , 

原子力発電所のケーブル絶縁材として使用されるポリ塩化ビニル(PVC)の放射線・熱による劣化挙動を調べた。シート状PVCについて、空気中100-135$$^{circ}$$Cにおける熱処理と空気中1kGy/hの$$gamma$$線照射を組合せて劣化処理を行い、引張り伸び・重量の変化を調べた。その結果、PVCの可塑剤の揮発によると考えられる大きな重量減少が高温で顕著であり、それに伴い引張り伸びも低下することが明らかになった。本研究は、経済産業省原子力安全・保安院からの受託研究として行った成果である。

口頭

原子力施設環境におけるケーブル絶縁材料の劣化メカニズム

島田 明彦; 工藤 久明*; 瀬口 忠男*; 田村 清俊; 杉本 雅樹; 出崎 亮; 吉川 正人

no journal, , 

ケーブル絶縁材料の熱酸化及び放射線酸化による劣化メカニズムを酸化防止剤の効果を主眼にして検討した。代表的なケーブル絶縁材の一つであるXLPE(架橋ポリエチレン)に酸化防止剤Nocrac 300を0.0-1.0phr(part per hundred resin)添加した試料を135$$^{circ}$$Cの空気中で800時間までの熱劣化又は1kGy/hで800時間までの放射線劣化をさせ、劣化に対する酸化防止剤の効果をそれぞれ調べた。熱劣化では、酸化防止剤が0.1phrという低い濃度であっても劣化が非常に抑制され、それ以上の濃度では、劣化の抑制効果はほとんど変わらなかった。一方放射線劣化では酸化防止剤濃度が0.1 phrでは抑制効果がほとんど見られないが、酸化防止剤濃度1.0phrでは劣化が抑制された。熱劣化と放射線劣化で酸化防止剤の効果が大きく異なる現象は、従来のメカニズムでは説明できない。酸化劣化の連鎖反応とは異なる新たなメカニズムを提案した。

口頭

Degradation mechanisms of polyolefins by radiation and thermal ageing

瀬口 忠男*; 田村 清俊*; 工藤 久明*; 島田 明彦; 杉本 雅樹

no journal, , 

原子力発電所のケーブル絶縁材として用いられているエチレンプロピレンゴムと架橋ポリエチレンについて厚さ1-2mmのシート状試料を用いて、絶縁材に含まれている酸化防止剤が、熱、あるいは放射線劣化に及ぼす影響、並びに熱・放射線複合劣化における順序効果について調べた。熱劣化については、絶縁材に酸化防止剤が限度濃度(0.04%程度)以上含まれる場合は、劣化時間に比例して酸化が進行するが、酸化防止剤が限度濃度以下になると劣化が急激に進行する。一方、放射線劣化は線量に比例して進行するが、酸化防止剤は放射線劣化にはあまり影響を及ぼさない。熱と放射線の複合劣化では、酸化の度合いは劣化の順序により異なる。逐次法(熱劣化後に放射線劣化させる方法)に比べて逆逐次法(放射線劣化後に熱劣化させる方法)の方が、劣化が著しい。これは、放射線劣化により酸化防止剤が分解されることによりその後の熱劣化において劣化が急激に進行するためである。熱と放射線を同時に与える方法では、これらの2つの劣化の中間の挙動を示した。

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