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論文

Experimental evaluation of release and transport behavior of gaseous ruthenium under boiling accident in reprocessing plant

吉田 尚生; 田代 信介; 天野 祐希; 吉田 一雄; 山根 祐一; 阿部 仁

NEA/CSNI/R(2017)12/ADD1 (Internet), p.293 - 305, 2018/01

福島第一原子力発電所事故以降、日本では原子力施設の認可要件として重大事故に対する対応策が求められている。核燃料の再処理施設における重大事故の1つとして、高レベル濃縮廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。この事故は、貯槽内の冷却機能が喪失した場合に、内在する放射性物質の崩壊熱により廃液温度が上昇し、事故対策に失敗した場合には廃液の蒸発乾固に至ることで、放射性物質の放出が引き起こされるというものである。蒸発乾固事故時には、ルテニウム(Ru)はガス状の化合物を形成することで、その他の元素よりも多い割合で貯槽外へ放出されると考えられている。本発表では、蒸発乾固事故時におけるガス状Ruの発生及び移行挙動について、原子力安全基盤機構,日本原燃,原子力機構の間で行われた共同研究で得られた成果を紹介する。

論文

HEPA filter clogging and volatile material release under solvent fire accident in fuel reprocessing facility

大野 卓也; 渡邊 浩二; 田代 信介; 天野 祐希; 阿部 仁

Proceedings of 25th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-25) (CD-ROM), 7 Pages, 2017/07

福島第一原子力発電所事故以降、重大事故に対する対応策が日本における原子力施設の認可要件として求められている。セル内溶媒火災は重大事故の一つとして定義された。溶媒が燃焼すると煤を含むエアロゾルが発生する。これらは、換気系HEPAフィルタを目詰まらせ、差圧の上昇によって破損を生じさせる可能性がある。さらに、火災は、HEPAフィルタを通過する揮発性を有するガス状の放射性物質を放出させる可能性もある。これらの現象は、施設が有する閉じ込め機能の健全性及び公衆の被ばくを評価する上で重要である。我々は、溶媒火災に伴う目詰まり挙動とエアロゾルの放出挙動及び揮発性物質の放出挙動に着目して検討を行ってきた。本報告では、最近の研究における試験データと評価結果を報告する。

報告書

再処理施設の火災時条件におけるRu及びEuの有機溶媒への分配挙動と有機溶媒燃焼時の放出挙動(受託研究)

天野 祐希; 渡邊 浩二; 真崎 智郎; 田代 信介; 阿部 仁

JAEA-Technology 2016-012, 21 Pages, 2016/06

JAEA-Technology-2016-012.pdf:1.81MB

再処理施設における有機溶媒の火災事故時の安全性評価に資するため、共除染工程に存在する放射性元素のなかで比較的揮発性が高い化学形をとる可能性があるRuの溶媒抽出挙動を調査した。Ruについて溶媒中のTBPやTBP劣化物の濃度等の有機溶媒の組成や抽出温度をパラメータとした抽出試験を行い、火災事故時の抽出特性データを取得した。また、火災事故時の各元素の放出特性を把握するため、Ru及び核分裂生成物の代替物質としてEuを抽出した溶媒の燃焼試験を行い、溶媒の燃焼に伴うRu及びEuの放出割合を取得した。

論文

Release of radioactive materials from high active liquid waste in small-scale hot test for boiling accident in reprocessing plant

山根 祐一; 天野 祐希; 田代 信介; 阿部 仁; 内山 軍蔵; 吉田 一雄; 石川 淳

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(6), p.783 - 789, 2016/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:76.09(Nuclear Science & Technology)

高レベル放射性廃液(HALW)から放出される放射性物質の放出挙動について、沸騰事故条件での実験研究を行った。実験室規模の再処理で得られたHALWを用いた実験で、Ru, $$^{99}$$Tc, Cs, Sr, Nd, Mo, RhなどのFP核種と$$^{242}$$Cm及び$$^{241}$$Amなどのアクチニドの放出割合を測定した。結果として、Ruの放出割合は0.20、FP核種やアクチニドの放出割合は1$$times$$$$10^{-4}$$であった。Ruは気相中にミスト及びガスとして放出された。Ruの放出量の、試料溶液中のRuの初期濃度に対する依存性は弱かった。FP核種とアクチニドは非揮発性で、気相中にミストとして放出された。その放出量は、試料溶液中の初期濃度が大きいほど多かった。Ruの放出割合とNOx濃度は試料溶液の温度の上昇に合わせて増加した。RuとNOxの多くは200から300$$^{circ}$$Cの間の、互いにほぼ同じ温度において放出された。ミストその他の粒子状物質の粒径分布を測定したところ、150$$^{circ}$$C以下と200$$^{circ}$$C以上で、互いに異なった分布が得られた。

論文

高レベル濃縮廃液の乾固過程におけるルテニウムの放出特性

田代 信介; 天野 祐希; 吉田 一雄; 山根 祐一; 内山 軍蔵; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 14(4), p.227 - 234, 2015/12

高レベル濃縮廃液(HALW)が沸騰・乾固に至る事故条件におけるHALWからのRuの放出特性を調べた。実験室規模の装置を用い、非放射性物質からなる模擬HALW試料を乾固するまで加熱して、ルテニウムならびにNOxガスの放出特性を観察した。その結果、模擬HALW試料温度が120$$sim$$300$$^{circ}$$Cにおいて、ルテニウムは顕著に放出した。最終的なRuの積算放出割合は0.088であった。また、模擬HALW試料温度に対するルテニウムの放出量は、約140$$^{circ}$$Cに極大、約240$$^{circ}$$Cに最大となる2つのピークを有することが分かった。模擬HALW試料から放出される水蒸気と硝酸の混合蒸気を凝縮させて捕集した凝縮液量やNOxガスの放出速度の測定結果と関係づけて、模擬HALW試料温度に対するルテニウムの放出量に2つのピークが生じる要因を検討した。

論文

Experimental study on boiling accident of high active liquid waste in reprocessing

内山 軍蔵; 田代 信介; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄; 石川 淳

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1056 - 1063, 2015/09

再処理施設高レベル廃液の沸騰事故時における放射性物質の放出量評価データ取得に関する実験研究を行っている。本研究では、コールド基礎実験、コールド工学実験及びホット実験を行っている。これまでの実験の結果、高レベル模擬廃液の沸騰事故条件ではRu及びTcは揮発性を有し、ガス状及びミスト状で放出され、その他のFP元素は非揮発性であり、ミスト状で放出されることがわかった。高レベル摸擬廃液からの非揮発性FP元素の放出率は、10$$^{-4}$$程度であった。Amなどのアクチニド元素の放出率は、非揮発性FP元素とほぼ同程度であった。

論文

Distribution and anisotropy of dislocations in cold-drawn pearlitic steel wires analyzed using micro-beam X-ray diffraction

佐藤 茂男*; 菖蒲 敬久; 佐藤 こずえ*; 小川 博美*; 我妻 一昭*; 熊谷 正芳*; 今福 宗行*; 田代 仁*; 鈴木 茂*

ISIJ International, 55(7), p.1432 - 1438, 2015/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:75.08(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

冷間延伸されたパーライト鋼ワイヤにおける転位の分布および異方性を特徴付けるために、X線回折線プロファイル解析をシンクロトロン放射マイクロビームを用いて行った。一般に、塑性せん断ひずみはワイヤの中心よりも表面近くでより激しかったが、中心から表面まで転位密度分布はほぼ一定であった。一方、転位の再配列は、転位の細胞構造を進化させ、表面に近づくほど進んだ。異方性転位密度によって、軸方向および横断方向の硬さの差異が説明できることも明らかになった。高温での回折データに基づく線プロファイル解析を行った。セメンタイトの回収率は一定の速度で進行したが、フェライト相の回収率は温度依存性を示し、フェライト相の回収率はセメンタイト相の回収率とはあまり関係していなかった。

論文

高レベル濃縮廃液中硝酸塩の熱分解に伴う窒素酸化物発生挙動

天野 祐希; 渡邉 浩二; 田代 信介; 山根 祐一; 石川 淳; 吉田 一雄; 内山 軍蔵; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 14(2), p.86 - 94, 2015/06

再処理施設における高レベル濃縮廃液(HALW)の蒸発乾固事故により放射性物質が放出されるおそれがある。特に、揮発性の高いルテニウム(Ru)はHALW貯槽から外部へ放出される可能性がある。また、放射性物質の放出とともに、HALW中の硝酸塩の熱分解によって窒素酸化物(NOx)も発生する。発生したNOxは揮発性Ruの放出に対する物理的な駆動力として作用するだけでなく、揮発性Ruとの酸化還元反応による揮発性Ruの分解及び生成に影響を与える可能性もある。本研究では、600$$^{circ}$$Cまで模擬廃液を加熱し、NOxの発生に関するデータを取得した。模擬廃液乾固物からのNOxの発生は、200$$^{circ}$$C以上で顕著となり約600$$^{circ}$$Cまで継続し、約340$$^{circ}$$C付近で最大となることが分かった。さらに、各ランタノイド元素の硝酸塩は模擬廃液中の様にそれらが共存する場合にはほぼ同じ温度にて同時に熱分解を生じること、Ruの硝酸塩が熱分解することで生じるRu酸化物はランタノイド元素の硝酸塩の熱分解温度を低温側に遷移させることを示唆する結果を得た。

論文

Release of radioactive materials from simulated high level liquid waste at boiling accident in reprocessing plant

田代 信介; 内山 軍蔵; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄

Nuclear Technology, 190(2), p.207 - 213, 2015/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.41(Nuclear Science & Technology)

沸騰事故条件下の高レベル濃縮廃液(HALW)からの放射性物質の放出挙動を調べた。非放射性物質からなる模擬HALWを用いた実験から、Ruは事故条件では揮発性化合物となり、ガスとミストの両方の状態で放出されることがわかった。また、沸騰条件下での模擬HALWからのRu放出速度と見かけのRuの揮発速度定数が得られた。一方、Csのような他のFP元素は不揮発であり、ミストの状態で放出されることがわかった。反応容器内の模擬HALWの表面近傍におけるミスト径分布を測定した結果、ミスト径の範囲は0.05から20$$mu$$mの範囲であり、約2$$mu$$mをピークとした分布であることがわかった。

論文

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故における気相へのRu移行速度の導出

吉田 一雄; 田代 信介; 天野 祐希; 山根 祐一; 内山 軍蔵; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 13(4), p.155 - 166, 2014/12

再処理施設でのシビアアクシデントの一つとして、冷却機能喪失により高レベル廃液の沸騰し、蒸発乾固する事故が想定される。この事故では、大量のRuが気化し、貯槽内気相部に移行し環境中に放出される可能性がある。そのため、Ruの放出量評価が事故影響評価の重要な課題の一つである。これを解決するために、模擬廃液を用いた加速試験で得られたデータを基に廃液温度,廃液硝酸モル分率および硝酸活量をパラメータとするRuの移行速度実験式を導出した。実廃液を用いた長時間実験でのRu放出量を実験式を基に計算し、実測値との良好な一致を示すことができた。

論文

広角X線回折および広角中性子回折に基づく高分子結晶構造の精密解析

田代 孝二*; 塙坂 真*; 山元 博子*; Wasanasuk, K.*; Jayaratri, P.*; 吉澤 功徳*; 田中 伊知朗*; 新村 信雄*; 日下 勝弘*; 細谷 孝明*; et al.

高分子論文集, 71(11), p.508 - 526, 2014/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:79.68(Polymer Science)

高分子結晶構造の詳細を、水素原子位置まで含めて明らかにすることを目的とし、高エネルギーX線および中性子回折データの収集ならびにそれらの解析結果を、さまざまの結晶性高分子を例として総合的に記述した。まず、最近にまで至る高分子構造解析手法の発展について概要を述べるとともに、それらの各段階における問題点について考察した。斜方晶型ポリエチレン、アタクティックポリビニルアルコール、ポリ乳酸およびそのステレオコンプレックスなど、いろいろの意味で重要な高分子について、これまでに提案されてきた構造を再吟味するとともに、新たに提案した構造について記述した。水素原子位置についても精確に決定された場合は、それらの構造情報に基づく極限力学物性の定量的予測を行った。さらにはポリジアセチレンの場合について、X線および中性子構造解析によって得られた精密な電子密度分布および原子位置座標の情報にいわゆるX-N法を適用し、主鎖骨格に沿った結合電子密度分布についての導出についても言及した。構造物性相関解明における高分子結晶構造解析の今後の展開についても言及した。

論文

Characterization and storage of radioactive zeolite waste

山岸 功; 永石 隆二; 加藤 千明; 森田 圭介; 寺田 敦彦; 上地 優; 日野 竜太郎; 佐藤 博之; 西原 健司; 津幡 靖宏; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(7-8), p.1044 - 1053, 2014/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:51.53(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の放射性塩水の処理で発生した使用済ゼオライト吸着塔の安全保管を目的として、ゼオライト系吸着材Herscheliteの基礎特性を研究し、水素発生及び容器の塩分腐食を評価した。Herschelite試料の水素発生量は、試料の水位と溶存種に依存する。これは、発生した水素が、水面へ拡散移動する過程で、ラジカルにより酸化されるためである。このような水の液深効果を考慮して、海水あるいは純水に浸かったHerscheliteからの水素発生率を評価した。これら基礎特性データを用いて、基準となる崩壊熱504Wの吸着塔内の水素濃度を熱流動解析した。その結果、塔内に残留する洗浄水の有無に係わらず、水素濃度は爆発下限界(4%)に至らないと評価された。吸着塔容器材料であるステンレス鋼SUS316Lの定常腐食電位は、吸収線量率とともに増加したが、Herscheliteを共存させることで増加が抑制された。崩壊熱504Wの吸着塔底部の環境は750Gy/h-60$$^{circ}$$C以下と評価され、20,000ppmCl$$^{-}$$濃度以下では、Herscheliteと接触した316L鋼の局部腐食は直ちに発生しないと考えられる。

論文

Release behavior of radioactive materials at a boiling accident of high active liquid waste in reprocessing plants

内山 軍蔵; 田代 信介; 天野 祐希; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄; 石川 淳

Proceedings of International Waste Management Symposia 2014 (WM 2014) (Internet), 9 Pages, 2014/05

再処理施設高レベル廃液の沸騰事故時における放射性物質の放出量評価データ取得試験研究を行っている。これまでの試験の結果、非放射性模擬廃液を用いたコールド基礎試験では、様々な試験条件における放出挙動データを取得し、Ruは揮発性を有し、ガス状及びミスト状で放出され、その他のFP元素は非揮発性であり、ミスト状で放出されることを示した。コールド工学試験では、FP元素の放出に及ぼす廃液貯槽の空間的な影響データを取得し、気相に放出された非揮発性FP元素の大部分は廃液貯槽内壁に付着することを示した。放射性廃液を用いたホット試験では、放射性物質の放出挙動データを取得し、コールド基礎試験の結果とほぼ同程度の放出割合であるこことを示した。

論文

Study on release and transport of aerial radioactive materials in reprocessing plant

天野 祐希; 田代 信介; 内山 軍蔵; 阿部 仁; 山根 祐一; 吉田 一雄

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.1411 - 1417, 2013/09

The release and transport characteristics of radioactive materials at a boiling accident of the high active liquid waste (HALW) in a reprocessing plant have been studied for improving experimental data of source terms of the boiling accident. In the study, a heating test and a thermogravimetry and differential thermal analysis (TG-DTA) test were conducted. In the heating test using a simulated HALW, it was found that ruthenium was mainly released into the air in the form of gas and that non-volatile elements were released into the air in the form of mist. In the TG-DTA test, the rate constants and reaction heat of thermal decomposition of ruthenium nitrosyl nitrate were obtained from TG and DTA curves.

報告書

水蒸気改質処理試験装置の腐食対策

中西 良樹; 青山 佳男; 野中 一晴; 曽根 智之; 中澤 修; 田代 清

JAEA-Testing 2011-008, 31 Pages, 2012/03

JAEA-Testing-2011-008.pdf:2.8MB

焼却処理が困難なウランで汚染されたリン酸トリブチルとノルマルドデカンの混合廃溶媒の減容処理を行うため、水蒸気改質処理法の開発を行っている。この混合廃溶媒を処理したところ、処理試験装置のガス化装置に孔食状の腐食が発生した。このため、原因調査及び試験を行った。この結果、ガス化装置に発生した腐食の原因は処理の過程で発生する残渣による隙間腐食であるとわかった。よって、この隙間腐食に対する防食法の検討を行い、本装置の防食法として、犠牲陽極方式のカソード防食法を採用した。この腐食対策を施した装置を用いて、混合廃溶媒の連続処理試験を行ったところ、638時間の処理でガス化装置に隙間腐食が発生しなかったことから、実施した対策が有効であることがわかった。

論文

Stochastic dynamics toward the steady state of self-gravitating systems

田代 徹*; 立川 崇之

Numerical Simulations of Physical and Engineering Processes, p.301 - 318, 2011/09

平衡統計力学を用いた自己重力系の定常状態に至る振舞いに関して述べる。系が球対称性である場合には解析解が得られることが知られているが、原点で質量密度が発散したり、全質量が発散したりするという問題がある。統計力学の修正により得られるKingモデルは、この分布をうまく記述できる。われわれはKingモデルで表される特別な準定常状態にいたる系の力学的進化を説明できる理論を提案する。自己重力系は緩和に非常に長い時間を要する。さらに粒子間は引力のみ働き、無限の距離を伝わるため、全粒子間の力を計算しなければならない。このため、進化には大変な量の計算を要する。われわれは特定処理プロセッサで引力の計算を行った。さらに自己重力系の数値シミュレーションから、われわれのモデルは現実的な質量密度分布を記述するのに妥当であることを確かめた。この技術は、粒子多体系シミュレーションの高速化に適用し、大変形を伴う流体の挙動や材料の経年変化などの解析を効率化するための計算機基盤技術である。

論文

Performance of steam reforming technology in a long term treatment of waste TBP/dodecane

中川 明憲; 曽根 智之; 佐々木 紀樹; 中澤 修; 田代 清

Proceedings of International Waste Management Symposia 2011 (WM 2011) (CD-ROM), 7 Pages, 2011/03

A long term pilot scale experiment with steam reforming treatment technology was conducted for volume and weight reduction of uranium contaminated waste tri-n-butyl phosphate/n-dodecane solvent (TBP/dodecane) which was difficult to incinerate. The technology consists of a steam reforming process and a submerged combustion process. In the first process, TBP/dodecane is vaporized and pyrolyzed with superheated steam in a reducing atmosphere. In the second process, the decomposition gases are completely burned in a submerged combustion reactor. A short term treatment test was carried out before the long term test. The test achieved high mass reduction rate of the waste TBP/dodecane at least 99.3% though severe corrosion of the gasification chamber were observed. This problem was solved by sacrificial anode. After the improvement, the system could be operated safely for 960 hours, the averaged mass reduction rate was 99.6% that was slight higher than the short test one.

報告書

水蒸気改質処理法によるウランで汚染された廃TBP/n-ドデカン処理技術開発

中川 明憲; 曽根 智之; 佐々木 紀樹; 中澤 修; 田代 清

JAEA-Technology 2010-014, 46 Pages, 2010/06

JAEA-Technology-2010-014.pdf:1.76MB

焼却では装置を腐食させる、配管の閉塞を引き起こす、大量の二次廃棄物が発生するなどの理由により処理することが困難なウランで汚染されたリン酸トリブチルの減容処理技術として、水蒸気改質処理法の開発を行った。水蒸気改質処理法は、加熱された水蒸気との接触により難燃物の分解・ガス化を行う水蒸気改質プロセスと、水中で燃焼を行う液中燃焼プロセスを組合せた廃棄物処理法である。水蒸気改質処理法は、廃棄物の減容率が高く、二次廃棄物がほとんど発生しないなどの特徴がある。技術開発の結果として、99.6%の廃棄物の減容率が得られること、排ガス処理系へのウランの移行抑制により排ガス処理系から発生する廃水のウラン濃度が放出基準(0.037mg/L)未満であること、排ガス中のCO濃度及びNOx濃度はそれぞれ茨城県条例等で定められた規制値(100ppm及び250ppm)以下であること、配管の閉塞抑制及び腐食対策技術の開発により装置が長時間処理に耐えうることを確認した。

論文

Brownian dynamics around the core of self-gravitating systems

田代 徹*; 立川 崇之

Journal of the Physical Society of Japan, 79(6), p.063001_1 - 063001_4, 2010/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:61.41(Physics, Multidisciplinary)

乗法的及び増大するノイズを伴うランダム過程に基づいたモデルにより、コア周囲の自己重力多体系において、非マクスウェル的分布を得た。数密度分布はランダム過程に対応するフォッカー・プランク方程式の定常解から得ることができる。われわれは得られた数密度分布が、摩擦係数と付加したノイズの強度を調節することにより、コアの周囲のキングモデルにおける数密度分布と一致することを示した。さらに、重い粒子を持つ系にわれわれのモデルを適用できることを示した。また、重力多体系専用計算プロセッサGRAPEを用いたN体シミュレーションとの比較により、われわれのモデルの有効性を検証した。

報告書

水蒸気改質処理法によるウランを含有する廃TBP/n-ドデカンの長期連続処理

曽根 智之; 中川 明憲; 小山 勇人; 郡司 清; 野中 一晴; 佐々木 紀樹; 田代 清; 山下 利之

JAEA-Technology 2009-023, 33 Pages, 2009/06

JAEA-Technology-2009-023.pdf:8.11MB

水蒸気改質処理法は、有機廃棄物を過熱水蒸気で分解・ガス化させ、ウラン等の非揮発性の放射性核種を有機物と分離したのち、ガス化した有機物を高温空気で酸化分解するものである。ウランを含有する約2500Lの廃TBP/n-ドデカンの処理を実施し、長時間処理における装置性能を評価した。この結果、長期処理においても、装置内温度が設計通りに制御されること,排ガス中のCO濃度及びNOx濃度は規制値未満に制御されること,排ガス処理系へのウラン移行率及び廃TBP/n-ドデカンのガス化率は短時間処理と同等の性能を維持すること等が確認された。水蒸気改質処理法は廃TBP/n-ドデカンの長時間処理に対して安定した運転が可能で減容効果も高い処理技術であることが示された。

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