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富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 安田 健一郎
Analytical Methods, 17(44), p.9017 - 9025, 2025/10
A new method of automated overnight analysis of individual uranium particles using a large-geometry secondary ion mass spectrometry (LG-SIMS) instrument was proposed and demonstrated to improve the timeliness of safeguards environmental sample (ES) analysis in this study. In SIMS analysis of ES, the particle-mixing effect, which indicates non-existent uranium isotopic abundances within a sample, reduces the accuracy of SIMS results and makes automatic SIMS analysis of individual uranium particles challenging. Therefore, we proposed and demonstrated a new automatic SIMS analysis combined with micromanipulation using test samples to compare accuracy among the new automatic method and the conventional manual and automatic methods. Specifically, 22.5% and 57.5% of the results measured by the conventional manual and automatic methods were inaccurate due to the particle-mixing effect, respectively. In contrast, all results obtained with the new automatic method agreed with the respective reference values of uranium isotopic standard powders in test samples. The new automatic method successfully improved the accuracy of automatic individual particle analysis. The new automatic method also demonstrated the capability of improving the timeliness of ES analysis through overnight automated measurement of 40 individual uranium particles with high accuracy.
富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
Journal of Nuclear Science and Technology, 12 Pages, 2025/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00A simple method for preparing uranium particles by impregnating uranium into porous silica particles was developed for use as particulate isotopic working standards. Isotopic standard solutions of uranium were prepared by acid digestion of uranium isotopic standard powder (CRM U100 and U850 from NBL) and then impregnated into the porous silica particles. The impregnation of uranium into the porous silica particles was observed by scanning electron microscopy-energy dispersive X-ray spectroscopy and large-geometry secondary-ion mass spectrometry analyses. The abundances of uranium isotopes determined by multicollector thermal ionization mass spectrometry agreed with the certified values, and no significant bias was found between the measured and certified values. These results indicate this new method for preparing uranium-impregnated particles has the potential to be applied to the preparation of in-house particulate isotopic standards.
富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 安田 健一郎
Journal of Nuclear Science and Technology, 10 Pages, 2025/05
本研究では、大型二次イオン質量分析装置の粒子自動計測機能と粒子マニピュレーション技術を組み合わせることによって、複数のウラン粒子を単一粒子と誤認させるミキシング効果を除去し、より正確に試料内のウラン同位組成の分布を取得する手法を考案した。複数のウラン同位体組成を含む試験試料を作成し、従来法と新法でそれぞれ分析を実施し、結果の比較を行った。従来法はミキシング効果により複数のウラン粒子の同位体組成が平均化された試料内に存在しない誤った結果を多く含んでいたが、新法では粒子マニピュレーションによりミキシング効果を除去することで試料に含まれるウラン同位体組成を正確に取得することに成功した。
U/
U isotopic analysis of trace uranium in safeguards environmental samples using multicollector inductively coupled plasma mass spectrometry富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
Journal of the American Society for Mass Spectrometry, 35(6), p.1178 - 1183, 2024/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Biochemical Research Methods)U-236は原子炉内における中性子照射により生成される人工放射性核種であるため、保障措置上重要な核種の1つである。しかしながら、サブナノグラム程度のウラン量では、 U量が少ないため、10
レベルのU/U比を測定することは困難であった。本研究では、これら同位体比の測定を可能にするため、マルチコレクタ型ICP-MSを用いた高感度ウラン同位体比測定法を開発した。まず、測定溶液量を10分の1としシグナル強度を高め、全量をICP-MSに導入する。次に、マルチコレクタによる測定の利点を生かし、空気が混入する試料導入時及び消耗時以外のすべての測定データを使用し、それぞれの同位体の全計数から同位体比を求めた。開発したこの手法をIRMM-184ウラン同位体標準溶液のU/U比測定に適用した結果、得られた同位体比は、不確かさ(
=2)の範囲内で保証値と一致した。また、本手法を用いることにより、不確かさを従来法よりも10倍改善することができた。
富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
放射化学, (48), p.1 - 15, 2023/09
二次イオン質量分析法は酸素などのイオンビームを試料に照射することで試料の構成元素から放出されたイオンを質量分析する手法である。この手法は僅かなイオンであっても高感度の計測が可能であり、極微量の元素の同位体比分析に広く用いられる。我々は高分解能を有する二次イオン質量分析装置を用いて、ウランを主とした核物質を含む微小粒子の同位体組成分析技術を開発するとともに、IAEAが原子力施設等の立ち入り査察で採取した試料に含まれるウラン粒子の同位体組成を日本のIAEAネットワーク分析所として分析し、その結果を報告している。本稿では、二次イオン質量分析法の解説と従来型の二次イオン質量分析装置から始まり、現在、主流となっている大型二次イオン質量分析装置が開発されるまでの二次イオン質量分析法を使用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する分析技術の発展について、我々が行った分析技術開発の成果を中心に述べる。
宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 安田 健一郎
Isotope News, (786), p.22 - 25, 2023/04
IAEAが核不拡散条約に基づき、IAEAに未申告の原子力活動を探知するための技術としてIAEAが実施している「保障措置環境試料」の分析について、技術的な側面から概要を述べるとともに、国際協力の一環として日本のIAEAネットワーク分析所として活動している原子力機構の分析技術について解説する。特に微小核物質粒子の検知および核物質の同位体組成分析技術に焦点を当てて解説する。
富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.154 - 158, 2022/11
保障措置環境試料に含まれるウラン粒子中の存在度の低いウラン同位体(
U及び)を精密に測定することは、施設の原子力活動を検認するうえで重要である。本研究では、これら存在度の低いウラン同位体の測定技術を開発するために使用するウラン模擬粒子の作成方法を検討した。ウランの代用としたルテチウム溶液を粒子母体である多孔質シリカビーズを効果的に含浸させる方法を検討した。走査型電子顕微鏡で粒子の含浸状態を観察した結果、シリカビーズと溶液をPFA棒で混合するよりも時間をかけて静かに含浸させる方法が含浸粒子を効果的に作成できることが分かった。
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.108 - 113, 2022/11
ウラン粒子に対するSIMS分析では最初に粒子自動測定(APM)を行う。APMを行うことで試料台上に存在するウラン粒子の個数とその位置や、どの程度の濃縮度であるかを知ることができる。APMは測定範囲350
m四方に酸素イオンビームを短時間照射する同位体比測定を座標を移動しながら繰り返すことで試料台全体の様子を網羅していくが、その精度や確度は試料の状態の影響を大きく受ける。そこで、試料の前処理で行っている加熱処理の温度がウラン二次イオンの発生効率やウラン水素化物の生成量、粒子の結晶性等に与える影響を調べ、APMに適した条件を求めた。得られた実験結果を元に試料の状態に応じた粒子分析スキームを作成した。実験により800
Cの加熱処理は350Cと比較してウラン二次イオンの検出量が33%まで低下し、ウラン水素化物の生成も4倍となる結果が得られた。ラマン分光分析によって800Cの加熱は結晶性の向上に繋がることがわかったが、二次イオンの発生効率を低下させるような変質が引き起こす悪影響の方が顕著であり、今回の実験では350Cによる加熱が適した加熱条件であるとわかった。
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2021-2, p.146 - 150, 2021/12
大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)を使用したウラン粒子のスクリーニング測定(APM)は広い測定領域に複数の粒子を収め、測定範囲内に存在する個々の粒子の座標と同位体組成の情報を得る連続測定である。特に高濃縮の粒子を含むAPMではウラン粒子表面の水素化物生成比が高い場合にU$測定値$=
U
H+U$真値$となる影響を受けてUの存在率が見かけ上高くなる。APMでは個々の粒子から得られる二次イオンが少ないため正確な水素化物補正ができず、この影響でウラン全体に対するUの存在率が見かけ上低下する問題が起きる。そこでAPMの測定前に一定時間だけイオンビームを照射することでウラン粒子表面の水素化物生成比の低減を試みた。また、粒子表面を十分にスパッタしやすいマニピュレーション-APM(APM-mani)についても実験を行い、水素化物を効果的に低減できるスクリーニング条件を検討した。
宮部 昌文; 佐藤 志彦; 若井田 育夫; 寺林 稜平*; Sonnenschein, V.*; 富田 英生*; Zhao, Y.*; 坂本 哲夫*
Journal of Physics B; Atomic, Molecular and Optical Physics, 54(14), p.145003_1 - 145003_8, 2021/07
被引用回数：2 パーセンタイル：14.65(Optics)高繰返しチタンサファイアレーザーとウランホローカソードランプを用いて、2色2段階光イオン化光ガルバノ分光法により、ウランの2段階共鳴イオン化スキームの探索を行った。基底状態のウラン原子を1段目のレーザー光で5つの偶パリティ励起準位に遷移させ、2段目のレーザー波長をスキャンすることで多くのイオン化遷移を観察した。1段目のレーザー光を遮断することで、単色・2光子イオン化遷移の同定も行った。これらの結果から、イオン化ポテンシャル(49958.4cm
)から51150cmまでのエネルギー範囲で、50個以上のウランの奇パリティ自動イオン化準位を見出した。得られた準位エネルギーは、これまでに報告されている値と
1cm以内で一致した。これらの結果から、工学院大学や名古屋大学と共同開発している共鳴イオン化スパッタ分析装置を用いた放射性微粒子のウラン分析のための基礎データを取得することができた。
鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 328(1), p.103 - 111, 2021/04
被引用回数：6 パーセンタイル：51.52(Chemistry, Analytical)保障措置のためのウラン粒子の精製年代分析技術を開発した。ウランの精製年代は、粒子中のウランとトリウムを化学分離したのち、シングルコレクタ型誘導結合プラズマ質量分析計を用いて
Th/
U原子個数比を測定することにより得た。粒子中のTh及びUの原子個数の定量は、既知量のU濃縮同位体標準物質及びその標準物質にUの娘核種として含まれる
Thをスパイクとして用いて行った。精製年代既知(精製からの経過年: 61年)の二種類の同位体標準物NBL U-850及びU-100のウラン粒子を用いて分析を行ったところ、得られた推定精製年代はそれらの標準物質の参照精製年代と良く一致した結果であった。さらに、単一のU-850ウラン粒子を用いて分析を行った結果、推定精製年代は参照精製年代から-28年
2年のずれの範囲内で得ることができた。
富田 涼平; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ
no journal, ,
従来のSIMS装置を用いたウラン同位体比分析では測定対象粒子の近くに存在する不純物(Pb, Al, Fe等)が分子イオン妨害を引き起こし、不精確な同位体比を示す問題があった。この問題を解決するために分析計を大型化したLarge-Geometry(LG)-SIMS装置を用いて、これらの分子イオン妨害の低減を図った。また、環境試料中のミクロンサイズのウラン粒子から十分な二次イオン強度を得つつ、分子イオン妨害を効果的に分離できる最適な分析条件を求める必要があった。本研究は実際の保障措置分析の要求に耐えうる最適なLG-SIMS装置の分析条件の決定を目的とし、ウランに対する代表的な分子イオン妨害を分離できる質量分解能、二次イオン強度と二次イオンのピーク形状の関係を調べた。ウラン粒子のSIMS分析における代表的な分子イオン妨害のひとつにPbAl
(質量数: 234, 235)が挙げられる。この分子イオンをUから分離するには計算上で2741の質量分解能が必要となる。この質量分解能を目標とし、十分なウランの二次イオン強度が得られる条件を求めた。その結果、入口スリット200m、出口スリット500mの時に最も良好な二次イオン強度、ピーク形状が見られた。この時の質量分解能は2560であり、目標としたPbAlをほぼ分離することができる。LG-SIMS装置を用いることで、従来の装置では分離することができなかった分子イオン妨害を概ね分離しつつ、良好な測定が可能であることがわかった。
富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
no journal, ,
日本原子力研究開発機構CLEARでは、マルチコレクター型ICP-MS(MC-ICP-MS)を整備し、存在度の低いU同位体(U, U, U)やPu同位体(
Pu)を含む極微量U及びPuの精密な同位体比測定技術の整備に着手した。NBL CRM U015(U: 1ppb)及びUの存在度が無視できるほどに低いU0002(U: 10ppb)標準溶液を用いて、UやUのピークのテーリングや水素化物による影響評価試験を実施した。U0002溶液のピーク強度測定から、Uピーク強度の10
分の1がテーリングとしてUピーク強度に影響することがわかった。また、測定精度を評価するために、U015標準溶液(U: 1ppb)を用いて、5回, 10回及び20回の繰返し測定を行った時の相対標準偏差をそれぞれ調べた。一元配置分散分析を行った結果、U/U, U/U及びU/U比の相対標準偏差の平均値に、繰返し測定回数の違いによる有意な差は見られなかった。
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
no journal, ,
環境試料中のウラン粒子に対するSIMS分析では最初に粒子の位置とおおよその同位体組成の情報を得る粒子自動測定(APM)を行う。APMは試料台上の広範囲を網羅する連続した測定であり、個々の領域に対する測定時間が短いため、検出された粒子の情報は表面の状態による影響を大きく受ける。特に、粒子表面でウラン水素化物生成が多い場合ではUと供にUHが検出され、見かけ上Uの存在率が高くなる問題が顕著となる。そこで表面が高い水素化物生成比を示す標準ウラン粒子を用いて粒子が完全に消耗し切るまで同位体比測定を行う全損分析を実施し、粒子表面から内部に至る同位体比変化を観察した。これにより、粒子の全量に対して何%が表面として同位体比に影響を与えるのかを求めた。全損分析の結果を元に同位体比の変化が大きい粒子表面を除いて安定した同位体比を示す部分でデータを取得できるようなAPMのビーム強度,測定時間の条件を求めた。また、通常の手法と比較して遥かに高いビーム強度でAPMが行えるマイクロマニピュレーションを用いた手法についてもビーム強度,測定時間,ラスターサイズについて最適な条件を探った。
江坂 文孝; 蓬田 匠; 富田 涼平; 宮本 ユタカ
no journal, ,
環境中に存在する個々の微粒子に対してその化学状態を調べることは、その起源や環境への影響を明らかにする上で重要である。しかし、個々の微粒子中に含まれる元素量は少なく、元素組成のみならず化学状態まで明らかにすることは非常に困難である。本研究ではより微小な粒子の分析を目的として、電子線後方散乱回折(EBSD)法を用い、ウラン微粒子の化学状態分析への適用可能性について検討を行った。その結果、直径1m以下の粒子に対しても明瞭な電子線回折パターンを取得することができた。また、UO
微粒子ではCubic構造、U
O
微粒子ではOrthorhombic構造に対応した電子線回折パターンを取得でき、本法により各微粒子の化学状態の違いを区別できることが示された。一方、微粒子の表面は平滑ではないため、測定位置によっては後方散乱電子の検出器への到達が妨げられ、明瞭な電子線回折パターンが取得できないことも明らかとなった。これは、微粒子表面を研磨することなどにより解決できるものと考えられる。
富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
no journal, ,
保障措置環境試料に付着する核物質粒子を一粒毎に同位体測定することで、原子力活動情報をより詳細に知ることができる。本研究では、微小単粒子のPu同位体組成分析法を確立するために、多孔質シリカビーズに同位体比既知のPu溶液を含浸させ、分析法の検討に使用できうる模擬Pu粒子の作成を試みた。走査型電子顕微鏡画像とEDS分析の結果、多孔質シリカビーズにPuの存在が確認でき、模擬Pu粒子の作成に成功した。作成した粒子を一粒毎に溶解し、マルチコレクタ型ICP-MSで測定した結果、
Pu/
Pu比は保証値と標準偏差(2
)の範囲内で一致した。
富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎
no journal, ,
環境サンプリング法は隠された原子力活動を検知する方法として1996年からIAEAの保障措置に導入された。日本原子力研究開発機構の保障措置分析化学研究グループは分析能力の認定を受けたIAEAのネットワーク分析所のひとつとして、IAEAが環境サンプリング法で採取した試料の分析を実施している。本発表では研究グループの概要とともに、近年の研究成果としてマルチコレクタ型ICP-MSを用いたサブngのウランに含まれる10程度のU/U比が測定可能な高感度測定法について紹介する。
U精密測定富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎
no journal, ,
極微量のUをICP-MSで測定する際、相対的にU及びUの存在度が高い場合、質量数233の領域へのテーリングの影響を補正する必要がある。天然及び低濃縮ウラン試料中の極微量Uの測定では、通常、Uを含まない天然ウラン溶液を測定することにより、このテーリングの影響を補正しているが、高濃縮ウラン中の極微量U測定における補正法を検討した例はほとんどない。本研究では、実試料に高濃縮ウランが含まれている場合を想定し、同程度のU/Uの同位体標準溶液を用いたテーリング補正法を検討した。U/Uが1であるウラン同位体標準溶液IRMM-073/15(U/U:1.986
10
)を天然ウランによるテーリング補正で測定した場合、得られたU/U比は保証値よりも2235%高い値となった。一方、U/Uが1であるウラン同位体標準溶液CRM U500によりテーリング補正を行った結果、IRMM-073/15のU/U比の分析値は保証値と不確かさの範囲内で一致し、正確なU/U測定が可能となった。
富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
no journal, ,
これまでに同位体比標準溶液を多孔質シリカ粒子に含浸させる手法(含浸法)の開発に成功し、従来法よりも簡便に様々な組成の粒子が作成可能になった。しかし、この方法で作成した含浸粒子はSIMS法による分析で正の酸素イオン(O)を一次イオンとして照射すると帯電し、ウラン同位体比測定が困難になる課題があった。そこで、この含浸粒子の帯電を解消し、正確にウラン同位体比を測定できる手法の確立を試みた。その結果、負の酸素イオン(O
)を一次イオンとして照射することで含浸粒子の帯電を解消し、保証値に対する偏りが0.01%以内の正確なウラン同位体比の測定値を得ることに成功した。
松村 万寿美*; 笹 公和*; 松中 哲也*; 富田 涼平; 高橋 努*; 松崎 浩之*; 末木 啓介*
no journal, ,
A significant amount of radioactive material was released into the environment after the accident at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) on March 11, 2011, with atmospheric emissions commencing on March 12 and peaking during March 1516 and 2022 (TEPCO, 2012). Anthropogenic sources such as nuclear-fuel reprocessing plants had already increased the I-129 level in the environment above its natural background (I-129/I-127 = 1.510
; e.g.). Total amounts of radionuclides discharged into the atmosphere were estimated to be 8.1 GBq for I-129 (T1/2=1.57107 y) and 120200 PBq for I-131 (T1/2=8.02 d) released from the FDNPP accident. Although the accident-derived I-131 in soil extinguished in a few months, the long-lived I-129 can be used as a tracer to retrospectively infer the level of I-131. We mentioned at AMS-15, the I-129/ I-131 atomic ratio in 5-cm-long surface soils of Fukushima area for reconstruction of the I-131 deposition using the long-lived I-129, average ratio of I-129/ I-131 was estimated to be 26.05.7 corrected at 14:45, March 11, 2011. Several years were passed, I-129 released into the environment exists through repeated deposition and resuspension. We investigated the concentration of I-129 and isotopic ratio of I-129/ I-127 in river water in Fukushima Prefecture, the sampling was conducted at five sites on the Niida-River, once per year, from 2014 to 2020. Sample measurements were performed using AMS at the MALT, The University of Tokyo until 2015 and at UTTAC, The University of Tsukuba thereafter. As a results, the I-129 concentrations were in the range (0.352.8)10 atoms L0 and the I-129/ I-127 ratio was (0.514.6)10
. Generally, values are high at the earliest sampling time and appear to have stabilized since then.
