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論文

Hybridization of Bogoliubov quasiparticles between adjacent CuO layers in the triple-layer cuprate BiSrCaCuO $_{10+delta}$ studied by angle-resolved photoemission spectroscopy

出田真一郎*; Johnston, S.*; 吉田鉄平*; 田中清尚*; 森道康; 安齋太陽*; 井野明洋*; 有田将司*; 生天目博文*; 谷口雅樹*; et al.

Physical Review Letters, 127(21), p.217004_1 - 217004_6, 2021/11

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.127.217004

被引用回数：13 パーセンタイル：67.42(Physics, Multidisciplinary)

Hybridization of Bogoliubov quasiparticles (BQPs) between the CuO layers in the triple-layer cuprate high-temperature superconductor BiSrCaCuO $_{10+delta}$ is studied by angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES). In the superconducting state, an anti-crossing gap opens between the outer- and inner-BQP bands, which we attribute primarily to interlayer single-particle hopping with possible contributions from interlayer Cooper pairing. We find that the -wave superconducting gap of both BQP bands smoothly develops with momentum without abrupt jump in contrast to a previous ARPES study. Hybridization between the BQPs also gradually increases in going from the off-nodal to the anti-nodal region, which is explained by the momentum-dependence of the interlayer single-particle hopping. As possible mechanisms for the enhancement of the superconducting transition temperature, the hybridization between the BQPs, as well as the combination of phonon modes of the triple CuO layers and spin fluctuations are discussed.

論文

Thermal expansion of PuO $_{2}$

内田哲平; 砂押剛雄*; 小無健司*; 加藤正人

Journal of Nuclear Materials, 452(1-3), p.281 - 284, 2014/09

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2014.05.039

被引用回数：11 パーセンタイル：61.21(Materials Science, Multidisciplinary)

アクチニド酸化物の物性評価を試験とシミュレーション計算により行っている。熱膨張は分子動力学(MD)法により物性値計算を行うために重要なデータである。本研究ではPuO $_{2}$ の熱膨張について試験とMD法により評価を行った。試験では95%TDのPuO $_{2.00}$ のペレットを使用し、熱膨張計により300-1923Kの範囲で熱膨張測定を行った。MD法では、部分イオンモデルのBorn-Mayer-HugginsポテンシャルにMorseポテンシャルを加えた原子間ポテンシャルを使用して、300-2800Kの範囲で格子定数を計算し、格子定数から熱膨張を評価した。熱膨張測定結果とMD法による熱膨張はよく一致しており、両データから300-2800Kの範囲におけるPuO $_{2}$ の熱膨張評価式を導出した。

論文

Thermal expansion measurement and heat capacity evaluation of hypo-stoichiometric PuO $_{2.00}$

加藤正人; 内田哲平; 松本卓; 砂押剛雄*; 中村博樹; 町田昌彦

Journal of Nuclear Materials, 451(1-3), p.78 - 81, 2014/08

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2014.03.021

被引用回数：11 パーセンタイル：61.21(Materials Science, Multidisciplinary)

PuO $_{2-x}$ の熱膨張率について、酸素分圧をコントロールした雰囲気において熱膨張計を用いて測定した。熱膨張率は、定比組成からのずれの増加でわずかに増加した。PuO $_{2-x}$ の線熱膨脹係数について、O/M比と温度を関数として式化した。得られた式を用いて比熱の評価を行い、比熱に及ぼすO/M比の影響は小さく、ショットキー項を評価することが重要であることが分かった。

論文

Melting temperatures of the ZrO $_{2}$ -MOX system

内田哲平; 廣岡瞬; 菅田博正*; 柴田和哉*; 佐藤大介*; 加藤正人; 森本恭一

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.1549 - 1553, 2013/09

Severe accidents occurred at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant of Unit 1-3 on March 11, 2011, where the MOX fuels were loaded in the Unit 3. For thermal analysis of the severe accident, melting temperature and phase state of MOX corium were investigated. The simulated coria were prepared from 4%Pu-containing MOX, 8%Pu-containing MOX and ZrO $_{2}$ . Then X-ray diffraction, density and melting temperature measurements were carried out as a function of zirconium and plutonium contents. The cubic phase was observed in the 25%Zr-containing corium and the tetragonal phase was observed in the 50% and 75%Zr-containing coria. The lattice parameter and density monotonically changed with Pu content. Melting temperature increased with increasing Pu content; melting temperature were estimated to be 2932K for 4%Pu MOX corium and 3012K for 8%Pu MOX corium in the 25%ZrO $_{2}$ -MOX system. The lowest melting temperature was observed for 50%Zr-containing corium.

論文

Effect of oxygen-to-metal ratio on properties of corium prepared from UO $_{2}$ and zircaloy-2

廣岡瞬; 加藤正人; 森本恭一; 米野憲; 内田哲平; 赤司雅俊

Journal of Nuclear Materials, 437(1-3), p.130 - 134, 2013/06

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2013.01.334

被引用回数：5 パーセンタイル：36.31(Materials Science, Multidisciplinary)

In order to evaluate the method to clean up molten corium generated in the severe accident of reactor melt down, physical properties such as melting temperature and thermal conductivity are necessary. In this study, corium which simulates the molten core of a BWR was prepared from UO $_{2}$ and zircaloy-2. Oxygen to metal (O/M) ratio of the corium was adjusted to hyper-stoichiometry, and the physical properties were investigated.

論文

Measurement of oxygen chemical diffusion in PuO $_{2-x}$ and analysis of oxygen diffusion in PuO $_{2-x}$ and (Pu,U)O $_{2-x}$

加藤正人; 内田哲平; 砂押剛雄*

Physica Status Solidi (C), 10(2), p.189 - 192, 2013/02

https://doi.org/10.1002/pssc.201200454

被引用回数：6 パーセンタイル：90.94(Materials Science, Multidisciplinary)

It is well known that PuO $_{2}$ having fluorite structure is non-stoichimetric compound. Stoichiometry significantly affects physical properties such as lattice parameter, diffusion coefficient and thermal conductivity. In previous work, oxygen potential of PuO $_{2-x}$ was determined as functions of O/M ratio and temperature, and the data was analyzed based on defect chemistry. This result shows that the defect cluster of oxygen vacancy is stable in non-stoichiometric PuO $_{2}$ . In this work, chemical diffusion of the defect was investigated in PuO $_{2-x}$ . The thermo gravimeter was employed for the measurement. The O/M ratio was estimated from the weight change of the specimen. The time dependence of O/M change was analyzed, and chemical diffusion coefficient was determined as a function of temperature. The measured data was compared with that of MOX which was reported in previous work. The diffusion coefficient decreased with Pu content.

論文

Effect of oxygen-to-metal ratio on densification behavior in the sintering process of PuO $_{2}$ pellet

内田哲平; 砂押剛雄*; 加藤正人

Physica Status Solidi (C), 10(2), p.193 - 196, 2013/02

https://doi.org/10.1002/pssc.201200475

被引用回数：6 パーセンタイル：90.94(Materials Science, Multidisciplinary)

MOX fuel pellets are produced from UO $_{2}$ and PuO $_{2}$ powders by mechanical blending method. It is important to control pellet density in the pellet production. To investigate the change of the sintering rate depending on O/M ratio is important for MOX pellet production. The purpose of this work is to investigate the densification behavior of PuO $_{2}$ which is one of the starting materials as a function of O/M ratio. Thermal dilatometer was employed to measure pellet densification. The measurements were carried out in atmosphere of air and Ar/H $_{2}$ gas mixture added moisture. Powder of PuO $_{2}$ was pressed and measured at 1923 K in various conditions. The changes of grain size and densification rate were observed with O/M ratio. The PuO $_{2}$ pellet sintered in air was very low density of 84%TD. The highest density pellet of 96%TD was obtained by sintering at O/M ratio of about 1.99.

論文

Melting temperature and thermal conductivities of corium prepared from UO $_{2}$ and zircalloy-2

加藤正人; 内田哲平; 廣岡瞬; 赤司雅俊; 米野憲; 森本恭一

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1444, p.91 - 96, 2012/09

https://doi.org/10.1557/opl.2012.987

被引用回数：1 パーセンタイル：54.99(Materials Science, Multidisciplinary)

Pellets of UO $_{2}$ react with zircalloy (Zry) cladding to form corium in severe accident of LWRs. It is important to know thermal and chemical properties of corium to analyze fuel behavior in severe accident and to treat corium in post-accident. However, their data are limited. In this work, corium was prepared from UO $_{2}$ and Zry-2, and its melting temperature and thermal conductivity were investigated as a parameter of U content. In the heating curves in the melting temperature measurement, thermal arrests were clearly observed. The solidus temperatures of 75%U, 50%U and 25%U-sample were determined to be 2622 $^{circ}$ C, 2509 $^{circ}$ C and 2540 $^{circ}$ C, respectively, which were consistent with solidus temperature reported in the UO $_{2}$ -ZrO $_{2}$ system. The melted samples were taken from W-capsule and sliced in a plate. Thermal diffusivity of the plate sample was measured. The data were lower than that of UO $_{2}$ .

論文

Thermal expansion of corium prepared from UO and zircalloy-2

廣岡瞬; 赤司雅俊; 内田哲平; 森本恭一; 加藤正人

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1444, p.97 - 101, 2012/09

https://doi.org/10.1557/opl.2012.1004

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

As a part of severe accident research in LWRs, physical and chemical properties of corium formed by meltdown of the reactor core have been studied. The corium consists of two kinds of phases, Zr-rich phase and U-rich phase. The U-rich phase has fluorite structure and Zr-rich phase has monoclinic structure which transforms to tetragonal and fluorite structure with temperature. These phase transformations with temperature change cause volume change and cracks. In this study, the corium was prepared from Zry-2 and UO, and thermal expansion was measured. Then, volume change with phase transformation was analyzed from the results.

論文

Thermal properties of UO $_{2}$ by molecular dynamics simulation

内田哲平; 砂押剛雄*; 加藤正人; 小無健司*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 2, p.598 - 602, 2011/10

https://doi.org/10.15669/pnst.2.598

UO $_{2}$ のポテンシャル関数を作成して、分子動力学法を用いてUO $_{2}$ の熱膨張,比熱及び熱伝導率の評価を行った。熱膨張率に関しては熱膨張測定試験を行い、MD法と比較を行った結果、よく一致していた。比熱,熱伝導率はSchottky欠陥を導入することで文献値とよく一致した。特に熱伝導率は低温側でSchottky欠陥の影響を受け、欠陥濃度の増加に従って低下した。これは欠陥構造がフォノン振動を散乱しているためであると考えられる。今回作成したUO $_{2}$ のポテンシャル関数は十分評価できるものであると考えられる。

論文

Oxygen potential of (U $_{0.88}$ Pu $_{0.12}$ )O $_{2pm x}$ and (U $_{0.7}$ Pu $_{0.3}$ )O $_{2pm x}$ at high temperatures of 1673-1873 K

加藤正人; 武内健太郎; 内田哲平; 砂押剛雄*; 小無健司*

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.120 - 125, 2011/07

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2011.01.042

被引用回数：23 パーセンタイル：83.11(Materials Science, Multidisciplinary)

MOXの酸素ポテンシャルは、多くの報告がされているが、それらのデータは、大きなバラツキを持っている。本研究では、12%と30%Puを含むMOXについて1673-1873Kの温度範囲でガス平衡法により酸素ポテンシャル測定を行った。測定データは、点欠陥モデルにより解析され、定比組成の酸素ポテンシャルを決定し、酸素ポテンシャルに及ぼすPu含有率の影響について評価した。MOXの酸素ポテンシャルは、Pu含有率の増加で上昇した。12%と30%Puを含むMOXの酸素ポテンシャルは、1773Kで-334kJ/mol及び-296kJ/molと得た。

論文

The Phase state at high temperatures in the MOX-SiO $_{2}$ system

中道晋哉; 加藤正人; 砂押剛雄*; 内田哲平; 森本恭一; 鹿志村元明; 木原義之

Journal of Nuclear Materials, 389(1), p.191 - 196, 2009/05

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2009.01.028

被引用回数：2 パーセンタイル：17.04(Materials Science, Multidisciplinary)

「常陽」での短期照射試験後、燃料中心部の限定された領域で燃料製造時に不純物として混入するSiO $_{2}$ の凝集が認められた。SiO $_{2}$ を混合したMOXについて酸素分圧を変えて1700 $^{circ}$ C, 2000 $^{circ}$ C, 2400 $^{circ}$ Cの温度で熱処理を行った。低酸素分圧下で熱処理した試料において、MOXの粒界にPu, Am及びSiの化合物の形成が観察され、特に2400 $^{circ}$ Cで熱処理した場合において、その傾向が顕著となった。

論文

Crossover from coherent quasiparticles to incoherent hole carriers in underdoped cuprates

橋本信*; 吉田鉄平*; 田中清尚*; 藤森淳*; 奥沢誠*; 脇本秀一; 山田和芳*; 掛下照久*; 永崎洋*; 内田慎一*

Physical Review B, 79(14), p.140502_1 - 140502_4, 2009/04

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.79.140502

被引用回数：15 パーセンタイル：52.87(Materials Science, Multidisciplinary)

In underdoped cuprates, only a portion of the Fermi surface survives as Fermi arcs due to pseudogap opening. In hole-doped La $_{2}$ CuO $_{4}$ , we have deduced the "coherence temperature" $T_{coh}$ of quasiparticles on the Fermi arc above which the broadened leading edge position in angle-integrated photoemission spectra is shifted away from the Fermi level and the quasiparticle concept starts to lose its meaning. $T_{coh}$ is found to rapidly increase with hole doping, an opposite behavior to the pseudogap temperature $T^{*}$ . The superconducting dome is thus located below both $T^{*}$ and $T_{coh}$ , indicating that the superconductivity emerges out of the coherent Fermionic quasiparticles on the Fermi arc. $T_{coh}$ remains small in the underdoped region, indicating that incoherent charge carriers originating from the Fermi arc are responsible for the apparently metallic transport at high temperatures.

論文

Relationship between the superconducting gap and the pseudogap; Temperature-dependent photoemission study of La $_{2-x}$ Sr $_{x}$ CuO $_{4}$ and La $_{2}$ CuO $_{4.10}$

橋本信*; 田中清尚*; 吉田鉄平*; 藤森淳*; 奥沢誠*; 脇本秀一; 山田和芳*; 掛下照久*; 永崎洋*; 内田慎一*

Physica C, 460-462(2), p.884 - 885, 2007/09

https://doi.org/10.1016/j.physc.2007.03.181

被引用回数：3 パーセンタイル：17.13(Physics, Applied)

高温超伝導研究において、 ${it T$_{rm c}$}$ より高温から現れる擬ギャップと超伝導ギャップの関係の解明は重要な課題である。本研究では、広い濃度領域のLa $_{2-x}$ Sr $_{x}$ CuO $_{4}$ と過剰酸素導入により超伝導化したLa $_{2}$ CuO $_{4.10}$ を用い、角度積分光電子分光を温度変化させて測定し、擬ギャップと超伝導ギャップを調べた。結果、擬ギャップは低ホール濃度へ向かって増大して行くのに対し、超伝導ギャップは超伝導を示す試料でほとんど一定であった。これらの結果は、超伝導ギャップがフェルミ面アーク付近(0,0)-(,)で開き、擬ギャップはフェルミ面の(,0)近傍で開くことで説明でき、低ホール濃度ではフェルミアークが小さくなることから、超伝導ギャップは大きくなれないことを示している。

論文

Distinct doping dependences of the pseudogap and superconducting gap of La $_{2-x}$ Sr $_{x}$ CuO $_{4}$ cuprate superconductors

橋本信*; 吉田鉄平*; 田中清尚*; 藤森淳*; 奥沢誠*; 脇本秀一; 山田和芳*; 掛下照久*; 永崎洋*; 内田慎一*

Physical Review B, 75(14), p.140503_1 - 140503_4, 2007/04

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.75.140503

被引用回数：67 パーセンタイル：88.25(Materials Science, Multidisciplinary)

高温超伝導体La $_{2-x}$ Sr $_{x}$ CuO $_{4}$ の低濃度から高濃度に渡る試料と、過剰酸素を導入したLa $_{2}$ CuO $_{4.10}$ の試料を用いて、角度積分光電子分光実験を行った。結果、超伝導ギャップと擬ギャップは異なるホール濃度依存性を示した。ホール濃度の低下に伴い、超伝導ギャップエネルギーは小さいままほとんど変化しないのと対照的に、擬ギャップエネルギーと擬ギャップ温度は顕著な増加を示した。この結果は、超伝導ギャップがフェルミアークの(0,0)-方向に生じ、擬ギャップが付近に生じていることを示唆しており、両ギャップが微視的に異なる起源を持つことを明らかにした。

口頭

ラマン分光法を用いた不定比性酸化物の格子欠陥の研究CeO $_{2-x}$ の高温測定

内田哲平; 加藤正人; 小無健司*; 八登唯夫*; 櫻原達也*; 田中知*

no journal, ,

混合酸化物燃料の機構論的物性モデルを構築するために、室温から700 $^{circ}$ Cの温度範囲で酸化セリウムのラマンスペクトル測定を行い、ラマン分光スペクトルのピークシフトと温度及び酸素不定比性との関係について評価を行った。O/M比の低下及び温度上昇に伴いピークは低波数側にシフトする傾向が得られた。O/M=2.0の場合、ピーク位置の変化は温度上昇に起因する格子膨張による格子振動の変化だと考えられるが、O/M2.00の場合、格子膨張による格子振動の変化と酸素の格子欠陥による格子振動の変化だと考えられる。

口頭

UO-被覆管模擬デブリの特性に及ぼす酸素・金属比の影響

廣岡瞬; 加藤正人; 森本恭一; 米野憲; 内田哲平; 赤司雅俊

no journal, ,

軽水炉のシビアアクシンデントで生成したと考えられるUO及び水蒸気酸化した被覆管から成るデブリは、炉内の高温水蒸気により、定比組成の酸素含有率より高い酸素量を含んだ状態になっている。このデブリの特性把握や事故進展挙動を解析するためには融点や熱伝導率等のデータが重要となる。本研究では、Zr含有率が49.0at%となるよう秤量したUO及びジルカロイ-2粉末から模擬デブリを作製し、O/M比を調整した試料において融点や熱伝導率等の熱物性について調べた。酸素・金属比が2.00, 2.01, 2.04の試料について、融点は2509 $^{circ}$ C, 2495 $^{circ}$ C, 2519 $^{circ}$ Cとなった。熱伝導率においては、UとZrの固溶によってかなり低下しているため、酸素・金属比や温度により大きく変化せず、最高でも3W/Km以下のような低い値となった。

口頭

PuO $_{2}$ の酸素化学拡散係数

加藤正人; 内田哲平; 砂押剛雄*

no journal, ,

PuO $_{2}$ は亜化学量論組成の不定比性化合物である。その酸素/金属(O/M)比は、さまざまな物性データに影響を与える。ウラン・プルトニウム混合酸化物の物性値を評価するため、PuO $_{2}$ の物性値のO/M変化を明らかにすることは重要である。本研究では、PuO $_{2-x}$ のO/M変化速度を測定し、変化速度より酸素化学拡散係数を評価した。

口頭

PuO $_{2}$ -SiO $_{2}$ 系の相状態

内田哲平; 中道晋哉; 砂押剛雄*; 森本恭一; 加藤正人; 木原義之

no journal, ,

高温下におけるMOX燃料中のSiの存在形態について調査するためにMOX-SiO $_{2}$ 反応試験が行われ、SiO $_{2}$ はPuO $_{2}$ と反応して化合物を形成していることが明らかになった。しかし、MOX-SiO $_{2}$ 反応試験では化合物は結晶粒界に観察される程度であり、その組成や物性を評価するには到らなかった。本試験ではPuO $_{2}$ 粉末とSiO $_{2}$ 粉末を用いて、熱処理温度、熱処理時の炉内酸素分圧及びPuO $_{2}$ :SiO $_{2}$ 混合比を試験パラメータとして、PuO $_{2}$ とSiO $_{2}$ から生成する化合物の組成と、化合物が生成する条件を評価することを目的としてPuO $_{2}$ -SiO $_{2}$ 反応試験を行った。その結果、PuO $_{2}$ -SiO $_{2}$ 混合粉末を低酸素分圧の雰囲気で熱処理を行うことによりPu $_{4.67}$ Si $_{3}$ O $_{13}$ 及びPu $_{2}$ Si $_{2}$ O $_{7}$ の2種の化合物を形成することが明らかになった。

口頭

温度勾配下の系における核燃料の熱伝導; 分子動力学計算

松本卓*; 有馬立身*; 稲垣八穂広*; 出光一哉*; 加藤正人; 内田哲平

no journal, ,

酸化物燃料の特徴であるペレット径方向の大きな温度勾配はアクチニド・酸素再分布及び組織再編などの照射挙動を引き起こす。これらの照射挙動の原子論的観点からの評価の一つとして、本研究では温度勾配下の系に対する分子動力学法によりUO $_{2}$ , PuO $_{2}$ , (U $_{0.8}$ ,Pu $_{0.2}$ )O $_{2-x}$ の熱伝導度の評価を行った。計算結果は温度の上昇・O/M比の低下に伴い熱伝導度が低下しており、ウムクラップ過程及び不純物による散乱の効果を再現していた。しかし、低温部ではO/M比の低下とともに過小評価している傾向があり、これはPu $^{3+}$ と酸素空孔がスーパーセル中に均一に分布しておらず、O/M比のばらつきが大きいためであると考えられる。