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論文

Development of a widely usable amino acid tracer; $$^{76}$$Br-$$alpha$$-methyl-phenylalanine for tumor PET imaging

花岡 宏史*; 大島 康宏; 鈴木 結利花*; 山口 藍子*; 渡辺 茂樹; 上原 知也*; 永森 收志*; 金井 好克*; 石岡 典子; 対馬 義人*; et al.

Journal of Nuclear Medicine, 56(5), p.791 - 797, 2015/05

 被引用回数:12 パーセンタイル:33.69(Radiology, Nuclear Medicine & Medical Imaging)

Radiolabeled amino acids are superior PET tracers for imaging of malignant tumors, and amino acids labeled with $$^{76}$$Br, an attractive positron emitter due to its relatively long half-life (t$$_{1/2}$$=16.2 h), could potentially be widely usable tumor imaging tracer. In this study, in consideration of stability and tumor specificity, 2-$$^{76}$$Br-bromo-$$alpha$$-methyl-L-phenylalanine (2-$$^{76}$$Br-BAMP) and 4-$$^{76}$$Br-bromo-$$alpha$$-methyl-L-phenylalanine (4-$$^{76}$$Br-BAMP) were designed and their potential as a tumor imaging agent was evaluated. No-carrier-added $$^{76}$$Br and $$^{77}$$Br, the latter of which is suitable radiobromine for basic studies due to its longer half-life (t$$_{1/2}$$ = 57.1 h), were produced. Both $$^{77}$$Br-BAMPs were stable in the plasma and in the murine body. In biodistribution studies, 2-$$^{77}$$Br-BAMP showed more rapid blood clearance and lower renal accumulation than did 4-$$^{77}$$Br-BAMP. More than 90% of injected radioactivity was excreted in the urine by 6 h post-injection of 2-$$^{77}$$Br-BAMP. High tumor accumulation of 2-$$^{77}$$Br-BAMP was observed in tumor-bearing mice and PET imaging with 2-$$^{76}$$Br-BAMP enabled clear visualization of the tumor. These findings suggest that 2-$$^{76}$$Br-BAMP would constitute a potential new PET tracer for tumor imaging and may eventually enable the wider use of amino acid tracers.

論文

COMPASS code development; Validation of multi-physics analysis using particle method for core disruptive accidents in sodium-cooled fast reactors

越塚 誠一*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 内藤 正則*; 白川 典幸*; 岡田 英俊*; 上原 靖*; et al.

Proceedings of 8th International Topical Meeting on Nuclear Thermal-Hydraulics, Operation and Safety (NUTHOS-8) (CD-ROM), 11 Pages, 2010/10

本論文では、COMPASSコード開発の2009年度成果を報告する。融体固化・閉塞形成,金属燃料の共晶反応,ダクト壁破損(熱流動解析),燃料ピン破損、及びダクト壁破損(構造解析)に関する検証計算が示される。位相計算,古典及び第一原理分子動力学研究は金属燃料とスティール及び制御棒材料とスティールの共晶反応の物性を調べるために用いられた。粒子法の基礎研究やSIMMER計算もまたCOMPASSコード開発に役立った。COMPASSは、SIMMERコードで用いられている実験相関式の基盤を明らかにするものと期待される。SIMMERとCOMPASSの結合はCDAの安全評価並びに炉心設計最適化に有効になるだろう。

論文

Validation for multi-physics simulation of core disruptive accidents in sodium-cooled fast reactors by COMPASS code

越塚 誠一*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; Zhang, S.*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 内藤 正則*; 白川 典幸*; 岡田 英俊*; et al.

Proceedings of 13th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-13) (CD-ROM), 11 Pages, 2009/09

COMPASSコードにより溶融炉心物質の分散・固化が計算され、GEYSER実験データと比較された。溶融炉心物質が配管内面を固化しながら流れていった。溶融プール挙動について、固体スティール球が固体燃料により囲まれた体系であるCABRI-TPA2実験が解析された。スティール球の溶融と沸騰を引き起こすために出力が印加された。SCARABEE-BE+3試験もダクト壁破損の検証としてCOMPASSコードにより解析された。

論文

Next generation safety analysis methods for SFRs, 6; SCARABEE BE+3 analysis with SIMMER-III and COMPASS codes featuring duct-wall failure

上原 靖*; 白川 典幸*; 内藤 正則*; 岡田 英俊*; 山野 秀将; 飛田 吉春; 山本 雄一*; 越塚 誠一*

Proceedings of 17th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-17) (CD-ROM), 10 Pages, 2009/06

COMPASSコードを用いたメゾスコピックなアプローチによって、炉心崩壊事故の事象推移における重要現象の理解が進むと期待される。この論文では、SIMMER-IIIを使用したSCARABEE-BE+3試験の全体的な解析を記述するとともに、SIMMER-IIIによる解析結果から取り出された小さな時空間ウィンドゥにおけるダクト壁破損に注目したCOMPASSを使用した解析について述べる。

論文

COMPASS code development and validation; A Multi-physics analysis of core disruptive accidents in sodium-cooled fast reactors using particle method

越塚 誠一*; Liu, J.*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; Zhang, S.*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 内藤 正則*; 白川 典幸*; et al.

Proceedings of 2009 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP '09) (CD-ROM), 1 Pages, 2009/05

ナトリウム冷却高速炉(SFR)での炉心崩壊事故のマルチフィジックス解析のためCOMPASSというコンピュータコードを開発している。熱流動・構造の複合問題にさまざまな相変化過程を伴う解析が必要であるため、MPS法というメッシュレス法を用いている。分離された素過程に対する検証及び実現象に対する検証を実施する。また、COMPASSは、大型SFR炉心における再臨界回避のための溶融燃料の流出を調べることもまた期待される。MOX燃料に加えて、金属燃料も考慮している。金属燃料と被覆材間の共晶反応は、相図計算,古典・第一原理分子動力学によって調べられる。数値計算手法に関連した基礎研究はCOMPASSのコード開発に役立つ。並列計算は大規模計算を扱うためOpenMPを使用して実施する。AVSにより可視化ツールもまた備えている。

論文

Code development for multi-physics and multi-scale analysis of core disruptive accidents in fast reactors using particle methods

越塚 誠一*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; Zhang, S.*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 白川 典幸*; 内藤 正則*; 岡田 英俊*; et al.

Proceedings of 16th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC-16) (CD-ROM), 6 Pages, 2008/10

ナトリウム冷却高速炉(SFR)における炉心損傷事故(CDA)のさまざまな複合現象に対して、COMPASSと名づけられたコンピューターコードを開発している。COMPASSコードは、Moving Particle Semi-implicit(MPS)手法という枠組みの中で、熱流動・構造・相変化を含むマルチフィジックス問題を解析するように設計されている。その開発プロジェクトが、2005年度から2009年度までの5年間で、6組織により実施されてきた。本論文では、2007年度におけるプロジェクトの成果が報告される。検証計画に従って、融体固化・閉塞形成,溶融プール沸騰,ダクト壁破損の3つの検証計算が行われた。また、COMPASSコード開発をサポートするため、数値計算手法の基礎研究,金属燃料の共晶反応に関する物質科学、及びSIMMER-IIIによる解析が行われた。

論文

Code development for core disruptive accidents in sodium-cooled fast reactors

越塚 誠一*; Liu, J.*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; Zhang, S.*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 内藤 正則*; 白川 典幸*; et al.

Proceedings of IAEA Topical Meeting on Advanced Safety Assessment Methods for Nuclear Reactors (CD-ROM), 9 Pages, 2007/10

ナトリウム冷却高速炉における炉心損傷事故(CDA)のさまざまな複合現象に対して、COMPASSと名付けられたコンピューターコードを開発している。圧縮性と非圧縮性流れのための統一アルゴリズム,固体デブリを有する流動、及び自由界面に対するアルゴリズムの改善について、理論的研究も実施している。コード検証の流れは、SIMMER-IIIコードの検証の経験を活用して構築された。COMPASSはCDAにおける個別現象に対して用いられるが、全炉心を対象とするときはSIMMER-IIIにより解析される。COMPASSは大型高速炉のCDAにおける再臨界を回避するためのダクト破損と燃料流出過程を詳細に明らかにすることが期待される。

論文

Design, synthesis, and evaluation of [$$^{188}$$Re]Organorhenium-labeled antibody fragments with renal enzyme-cleavable linkage for low renal radioactivity levels

上原 知也*; 小池 美穂*; 中田 英夫*; 花岡 宏史*; 飯田 靖彦*; 橋本 和幸; 秋澤 宏行*; 遠藤 啓吾*; 荒野 泰*

Bioconjugate Chemistry, 18(1), p.190 - 198, 2007/01

 被引用回数:12 パーセンタイル:53.15(Biochemical Research Methods)

抗体を標識母体とする薬剤は、その緩やかな血液クリアランスのため骨髄障害が広汎な応用を妨げる。標識母体を低分子化抗体(Fab)やペプチドに変換することで骨髄障害は解消されるが、腎臓への放射能滞留による腎障害が問題とされる。本研究では、腎臓刷子縁膜酵素の作用で標識Fabから尿排泄性の放射性代謝物を遊離する放射性レニウム標識薬剤を新規開発し、腎障害の解消を検討した。シクロペンタジエニルトリカルボニルレニウム(CpTR)をRe標識試薬の基本構造に選択し、CpTRにカルボン酸とグリシンを結合したCpTR-Glyの体内動態を検討した。その結果、CpTR-Glyは、マウス血清中で安定であること,血漿蛋白との結合が少ないことを明らかにした。また、CpTR-Glyをマウスに投与したとき、いずれの臓器にも滞留することなく、腎臓から速やかに尿中へと排泄されることを認めた。次に腎臓刷子縁膜酵素の作用でCpTR-GlyをFabから選択的に遊離するアミノ酸配列(マレイミド基)を導入した新規薬剤([$$^{188}$$Re]CpTR-GK-Fab)を設計・合成し、マウス体内放射能動態を検討した。その結果、[$$^{188}$$Re]CpTR-GK-Fabは、尿排泄性の放射性代謝物[$$^{188}$$Re]CpTR-Glyを遊離して、腎臓への放射能集積を投与早期から大きく低減することを認めた。以上より、刷子縁膜酵素を利用した標識薬剤の設計は、金属RI標識低分子化抗体の腎臓への放射能集積の低減に有用であることを明らかにした。

論文

Assessment of $$^{186}$$Re chelate-conjugated bisphosphonate for the development of new radiopharmaceuticals for bones

上原 知也*; Jin, Z. L.*; 小川 数馬*; 秋澤 宏行*; 橋本 和幸; 中山 守雄*; 荒野 泰*

Nuclear Medicine and Biology, 34(1), p.79 - 87, 2007/01

 被引用回数:23 パーセンタイル:38.94(Radiology, Nuclear Medicine & Medical Imaging)

$$^{186}$$Reとビスホスホネートの一つであるHEDPとが形成する$$^{186}$$Re-HEDP多核錯体は、癌性骨転移の疼痛緩和剤として、その臨床応用が期待されている。しかしながら、血液からの消失速度が遅いため、骨髄被曝が危惧されている。そのため、速やかな血液クリアランスを示す$$^{186/188}$$Re標識薬剤の開発が望まれている。そこで、ビスホスホネート部位(APD)に安定な放射性レニウム錯体([$$^{186}$$Re]CpTR-Gly)を結合させた薬剤として、[$$^{186}$$Re]CpTR-Gly-APDを設計・合成し、そのマウス体内動態を$$^{186}$$Re-HEDPと比較検討し、その有用性を評価した。まず、生体内で非常に安定であることが確認された。また、マウス体内動態の実験から、[$$^{186}$$Re]CpTR-Gly-APDは$$^{186}$$Re-HEDPに比べて骨への有意に高い集積を示す一方で、血液から速やかな放射能消失を示した。さらに、$$^{186}$$Re-HEDPで観察された胃への放射能集積は観察されなかった。以上の結果は[$$^{186}$$Re]CpTR-Gly-APDの設計の有用性を示すものであり、生体内で安定かつ血漿タンパク質との結合が少なく、さらに低濃度の配位子による標識が可能な二官能性キレート構造をビスホスホネートと結合させることにより、より有用な薬剤の開発が可能となると考えられる。

論文

Rhemium-186-monoaminemonoamidedithiol-conjugated bisphosphonate derivatives for bone pain palliation

小川 数馬*; 向 高弘*; 荒野 泰*; 大高 章*; 上田 真史*; 上原 知也*; 間賀田 泰寛*; 橋本 和幸; 佐治 英郎*

Nuclear Medicine and Biology, 33(4), p.513 - 520, 2006/05

 被引用回数:50 パーセンタイル:18.26(Radiology, Nuclear Medicine & Medical Imaging)

患者のQOL(生活の質)の向上を目指した癌性骨転移の疼痛緩和薬剤の開発を目指して、二官能性放射性薬剤の概念に基づき、安定な$$^{186}$$Re化合物である$$^{186}$$Re-MAMA(モノアミンモノアミドジチオール)を骨への集積能を有するビスホスホネート骨格を持つ化合物に導入した新規薬剤を合成し、その特性を調べた。ビスホスホネートの中央炭素に水酸基を有した$$^{186}$$Re-MAMA-HBPと、水酸基を持たない$$^{186}$$Re-MAMA-BPを合成し、骨の主成分であるハイドロキシアパタイトへの結合親和性及びマウス体内分布を比較検討した。レニウム-186標識MAMA結合ビスホスホネートは、レニウムの還元剤として塩化スズを用い、クエン酸中で$$^{186}$$ReO$$_{4}$$$$^{-}$$とMAMA結合ビスホスホネートを反応させ、逆相HPLCによる精製後、95%以上の放射化学的純度で得られた。$$^{186}$$Re-MAMA-HBPは、$$^{186}$$Re-MAMA-BPと比べ、インビトロにおいて、より高いハイドロキシアパタイトへの結合親和性を示し、インビボにおいて、より高い大腿骨への放射能集積を示した。したがって、$$^{186}$$Re標識ビスホスホネートへの水酸基の導入は、骨集積増加に効果的であると考えられる。これらの結果は、骨指向性放射性治療薬剤のドラッグデザインに有用な指針を示すものである。

論文

In vivo recognition of Cyclopentadienyltricarbonylrhenium (CpTR) derivatives

上原 知也*; 小池 美穂*; 中田 英夫*; 宮本 重彦*; 本石 章司; 橋本 和幸; 奥 直人*; 中山 守雄*; 荒野 泰*

Nuclear Medicine and Biology, 30(3), p.327 - 334, 2003/04

 被引用回数:18 パーセンタイル:49.64

$$^{186/188}$$Re標識低分子化抗体やペプチドによる癌の治療には、腎臓への放射能集積を示さない一方で、癌組織には長時間に渡る選択的な放射能集積を与える標識体の設計が必要である。そのためには、生体内で安定であり、かつ尿細管で母体タンパク質から遊離された際に、腎細胞へ取り込まれることなく、速やかに尿中へと排泄を受けるRe錯体の選択が重要である。本研究では、Cyclopentadienyltricarbonylrhenium(CpTR)をタンパク質やペプチドの$$^{186/188}$$Re標識薬剤へ応用する目的で,CpTR-COOH及びそのグリシン(Gly)結合体の生体内での代謝を検討した。その結果、両者はともに血漿中及び緩衝液中で安定であった。一方、マウスに投与した場合、脂溶性の高いCpTR-COOHは胆汁排泄と尿排泄を受けたが、水溶性の高いCpTR-Glyは尿排泄のみを受けた。さらにCpTR-COOHは、複数の水溶性代謝物として排泄されるのに対して、CpTR-Glyは、代謝を受けずにそのまま排泄された。これらの結果から、腎臓刷子縁膜酵素の作用で母体ペプチドから[$$^{186/188}$$Re]CpTR-Glyを遊離する標識試薬は、腎臓での放射能滞留の解消に有用と考えられる。

論文

癌性骨転移の疼痛緩和を目的とする放射性レニウム標識bisphosphonateの新規設計

小川 数馬*; 小野 正博*; 藤岡 泰*; 佐治 英郎*; 向 高弘*; 小西 淳二*; 上原 知也*; 荒野 泰*; 小野間 克行

核医学, 37(5), P. 577, 2000/09

$$^{186}$$Reとbisphosphonate(BP)のひとつであるHEDPとの多核錯体である$$^{186}$$Re-HEDPは、癌性骨転移の疼痛緩和薬剤として期待されているが、生体内での安定性が乏しいことが問題である。そこで生体内で安定な$$^{186}$$Re標識骨疼痛緩和剤の開発を目的として、BPの炭素側鎖に$$^{186}$$Reと安定な錯体を形成する部位を結合した化合物を設計した。目的とする化合物は総収率2.7%で合成された。$$^{186}$$Re標識は、$$^{186}$$Re標識glucoheptonateとの配位子交換反応により行い、放射化学的純度は95%以上であった。なお、本標識化合物の体内動態については、現在検討をすすめている最中である。

口頭

骨を標的とした$$^{99m}$$Tc及び$$^{186/188}$$Re標識オリゴアスパラギン酸の設計

清田 幸子*; 上原 知也*; 石井 大輔*; 秋澤 宏行*; 橋本 和幸; 荒野 泰*

no journal, , 

$$^{186/188}$$Reは、$$beta$$線を放出することからがん治療に有用と考えられている核種であり、一方、$$^{99m}$$Tcは、$$gamma$$線を放出することから画像診断に使用されている核種である。本研究では、骨を標的とした$$^{186}$$Re, $$^{99m}$$Tc標識化合物の開発を目的に、L, L-1, 2-Ethylene dicysteine(EC)1分子にペンタアスパラギン酸(Asp)$$_{5}$$が1分子及び2分子結合したEC-(D-Asp)$$_{5}$$及びEC-[(D-Asp)$$_{5}$$]$$_{2}$$,EC1分子に1分子の(D-Asp)$$_{10}$$が結合したEC-(D-Asp)$$_{10}$$を設計・合成し、$$^{99m}$$Tc及び$$^{186}$$Re標識体の安定性,体内動態を比較した。その結果、すべての$$^{99m}$$Tc標識体は血漿中で安定で、血漿タンパク質との結合も示さなかった。マウスに投与したところ、$$^{99m}$$Tc- EC-[(D-Asp)$$_{5}$$]$$_{2}$$が最も速やかな血液からの消失を示した。$$^{99m}$$Tc-EC-[(D-Asp)$$_{5}$$]$$_{2}$$$$^{99m}$$Tc-EC-(D-Asp)$$_{10}$$の骨への集積は同程度であったが、$$^{99m}$$Tc-EC-(D-Asp)$$_{5}$$は骨への集積低減と経時的な消失を示した。$$^{186}$$Re標識体も同様の結果を与えた。以上の結果は、新たな骨機能の画像診断並びに癌性骨転移の疼痛緩和薬剤の開発に対する本薬剤設計の有用性を示したものである。

口頭

新技術を活用した高速炉の次世代安全解析手法に関する研究開発,8; 平成18年度の研究開発の進捗状況

越塚 誠一*; Liu, J.*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; Zhang, S.*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 内藤 正則*; 白川 典幸*; et al.

no journal, , 

高速炉の炉心崩壊事故におけるさまざまな現象を詳細に解析するため、粒子法に基づいたコードを開発する。ここでは5年間のプロジェクトにおける第2年度(平成18年度)の成果の概要を報告する。

口頭

非標的臓器への放射能集積低減を目的とした$$^{76}$$Br標識抗体フラグメントの開発

花岡 宏史*; 渡邉 茂樹; 渡辺 智; 大島 康宏; 上原 知也*; 秋澤 宏行*; 飯田 靖彦*; 石岡 典子; 荒野 泰*; 遠藤 啓吾*

no journal, , 

ポジトロン放出核種の一つである$$^{76}$$Brは半減期が16.1hと比較的長いことから、集積に時間を要するFab等の抗体フラグメントの標識にも利用できる。しかし$$^{76}$$Br標識Fabを生体内に投与した場合、腎臓への非特異的集積やFabより遊離したBrの血中滞留など、非標的臓器での放射能滞留が問題となる。そこで本研究では、$$^{76}$$Br標識Fabの非標的臓器への放射能集積低減を目的として、生体内で安定かつ腎放射能集積を大きく低減することが可能な代謝性スペーサーhippuryl-N-maleoyl-L-lysine(HML)を利用した$$^{76}$$Br標識Fabを合成し、非標的組織における放射能集積について評価した。Br-HML-Fabを作製し、ノーマルマウスにおける体内動態を検討したところ、Br-HML-Fabは直接標識体と比較して血液から速やかにクリアランスされ、また代謝性スペーサーを含まないBr安息香酸標識体と比較して腎臓への放射能集積が大きく低減した。以上より、Br-HML-Fabは非標的臓器における放射能集積が低く、イメージング剤として有用である可能性が示された。

口頭

尿排泄性の高い$$^{111}$$In標識馬尿酸誘導体の合成と${it in vivo}$評価

鈴木 博元; 金井 彩香*; 上原 知也*; 花岡 宏史*; 荒野 泰*

no journal, , 

Radiolabeled antibody fragments show rapid elimination rate from blood, which can improve bone marrow toxicities of radiolabeled intact IgG. However, high and persistent localization in kidney is observed, which impairs diagnostic accuracy and therapeutic effectiveness. Brush border strategy succeeded to reduce renal radioactivity by using the radioiodine labeled antibody fragment in which a cleavable peptide linker is introduced. In the strategy, the radiometabolite is liberated by the action of renal brush border enzymes before incorporating into renal cells, and excreted into urine. In order to apply this molecular design to radiometals such as $$^{111}$$In and $$^{90}$$Y, the radiometabolite with high urinary excretion, which includes a radiometal-chelating moiety is required. In this study, we synthesized and evaluated a hippuric acid derivative, Bn-CHX-A"-DTPA-Gly labeled with $$^{111}$$In as a radiometabolite.

口頭

新規PETイメージング用$$^{76}$$Br標識アミノ酸2-$$^{76}$$Br-bromo-$$alpha$$-methyl-L-phenylalanineの開発

大島 康宏; 花岡 宏史*; 鈴木 結利花*; 山口 藍子*; 渡辺 茂樹; 上原 知也*; 永森 收志*; 金井 好克*; 石岡 典子; 対馬 義人*; et al.

no journal, , 

本研究では、より生体内安定性の高い$$^{76}$$Br標識アミノ酸として、新たに2-$$^{76}$$Br-bromo-$$alpha$$-methyl-L-phenylalanine (2-$$^{76}$$Br-BAMP)を合成し、新規PETイメージング薬としての有用性について検討した。放射性Br($$^{76}$$Br及び$$^{77}$$Br)はセレン化銅ターゲットに対してプロトンビーム(20MeV)を照射することで製造した。$$^{76}$$Brは半減期16.2時間の陽電子放出核種であることからPETイメージングに使用し、$$^{77}$$Brは半減期57.1時間の$$gamma$$線放出核種であることから基礎検討に使用した。酸化剤存在下において、放射性Brと標識前駆体(2-trimethylstannyl-N-trifluoroacetyl-$$alpha$$-methyl-L-phenylalanine methyl ester)を反応させ、2-$$^{76}$$Br-BAMP及び2-$$^{77}$$Br-BAMPを合成した。HPLC分析の結果、標識率52.6$$pm$$11.9%、放射化学的純度95%以上で2-$$^{77}$$Br-BAMPの合成が可能であった。血清及びマウス体内における2-$$^{77}$$Br-BAMPの分解はほとんど認められず、非常に高い安定性を示した。体内分布では、2-$$^{77}$$Br-BAMPは癌へ高度に集積する一方、血中からの消失は早く、投与放射能の90%以上が6時間以内に尿中に排泄され、正常臓器へ非常に低い集積を示した。さらに2-$$^{76}$$Br-BAMPを用いてPET撮像を行った結果、癌を明瞭にイメージングすることができた。これらの結果より、2-$$^{76}$$Br-BAMPの新規PETイメージング薬としての有用性が示唆された。

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