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論文

New filter concept for removal of fine particle generated in high level radioactive solution

高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 7, p.195 - 198, 2025/05

高レベル放射性廃液からの抽出クロマトグラフィ法によるマイナーアクチノイドの回収に係る研究開発を実施している。高レベル放射性廃液中では微粒子が発生する。抽出クロマトグラフィのカラムの閉塞を防ぐため、それを取り除く技術の開発が必要である。シリカビーズ充填カラムにおける微粒子の除去性能を実験的に評価した。シリカビーズ充填カラムにて、アルミナ粉末を回収したところ、0.12から15$$mu$$mの微粒子がカラム閉塞の原因であることが分かり、またシリカビーズを充填したカラムによる微粒子除去は実現可能であることが示された。

論文

Effect of Am addition on oxygen potential in (U$$_{0.55}$$Pu$$_{0.3}$$Am$$_{0.15}$$)O$$_{2-x}$$

横山 佳祐; 渡部 雅; 薄井 茜; 関 崇行*; 大西 貴士; 加藤 正人

Nuclear Materials and Energy (Internet), 42, p.101908_1 - 101908_6, 2025/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

本研究では熱重量法を用いて1273、1473、1573及び1623Kにおける(U$$_{0.55}$$Pu$$_{0.3}$$Am$$_{0.15}$$)O$$_{2-x}$$の新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。Pu富化度及びO/M比が同じ低Am含有MOX燃料と比較した場合、酸素ポテンシャルはAm含有率に応じて高くなることがわかった。また、化学量論組成におけるカチオン価数は(U$$^{4+}_{0.4}$$U$$^{5+}_{0.15}$$Pu$$^{4+}_{0.3}$$Am$$^{3+}_{0.15}$$)O$$_{2.00}$$であり、Am$$^{3+}$$が増加するに応じてU$$^{4+}$$がU$$^{5+}$$に増加していることが予測された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。本研究成果の一部は、文部科学省の原子力システム研究開発事業による委託業務(JPMXD0219214921)としての研究開発を含む。

論文

Achievements and status of the STRAD project for radioactive liquid waste management

荒井 陽一; 渡部 創; 中原 将海; 船越 智雅; 星野 貴紀; 高畠 容子; 坂本 淳志; 粟飯原 はるか; 長谷川 健太; 吉田 稔生; et al.

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 7, p.168 - 174, 2025/03

STRADプロジェクトの進捗に係る報告として、CPFホットセルの処理状況とともに、新たなターゲットに係る研究計画と最新のトピックスについて報告する。

論文

Difference in accumulation of plutonium and curium isotopes formed in americium targets irradiated in Joyo and JMTR

大西 貴士; 小山 真一*; 横山 佳祐; 森下 一喜; 渡部 雅; 前田 茂貴; 矢野 康英; 大木 繁夫

Nuclear Engineering and Design, 432, p.113755_1 - 113755_17, 2025/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

The burning of minor actinide (MA) elements, such as neptunium (Np) and americium (Am), in fast reactors (FRs) has been proposed to reduce the volume of high-level radioactive waste. Evaluation of the transmutation behavior of Am for a wide spectral range from thermal to fast neutrons requires experimental validation based on the irradiation of Am targets with well-known isotopic compositions. Four samples each of two types of Am targets, Am-241 oxide and Am-243 oxide, were prepared and irradiated in the experimental fast reactor Joyo under fast neutron flux. Additionally, a ninth sample consisting of Am-241 oxide contained in a MgO pellet was prepared and irradiated in the JMTR under thermal neutron flux. All irradiated samples were analyzed by a radiochemical method. Indexes of the transmutation behavior such as the transmutation ratio, the ratio between burnup and accumulation of an actinide could be evaluated based on the analytical results.

報告書

地質環境の長期安定性に関する研究 年度報告書(令和5年度)

丹羽 正和; 島田 耕史; 末岡 茂; 石原 隆仙; 箱岩 寛晶; 浅森 浩一; 村上 理; 福田 将眞; 小北 康弘; 鏡味 沙耶; et al.

JAEA-Research 2024-013, 65 Pages, 2024/11

JAEA-Research-2024-013.pdf:4.22MB

本報告書では、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発のうち、深地層の科学的研究の一環として実施している地質環境の長期安定性に関する研究について、第4期中長期目標期間(令和4年度$$sim$$令和10年度)における令和5年度に実施した研究開発に係る成果を取りまとめたものである。第4期中長期目標期間における研究の実施にあたっては、地層処分事業における概要・精密調査や国の安全規制に対し研究成果を適時反映できるよう、(1)調査技術の開発・体系化、(2)長期予測・影響評価モデルの開発、(3)年代測定技術の開発の三つの枠組みで研究開発を進めている。本報告書では、それぞれの研究分野に係る科学的・技術的背景を解説するとともに、主な研究成果等について取りまとめた。

論文

Using X-ray absorption near edge structure to evaluate adsorption properties of rare earths and nitrogen by difference of their interactions

箕輪 一希*; 渡部 創; 中瀬 正彦*; 高畠 容子; 宮崎 康典; 伴 康俊; 松浦 治明*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 556, p.165496_1 - 165496_6, 2024/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Instruments & Instrumentation)

X線吸収端構造(XANES)分析とカラム試験により希土類のアルキルジアミドアミン(ADAAM)含浸吸着材への選択性を考察した。さらに高レベル放射性廃液に含まれるマイナーアクチノイド(MA)の模擬物質として希土類を実験に利用する蓋然性の高さを、ADAAMの窒素原子と希土類イオンの相互作用により証明した。LaとCeはADAAM中のアミンの窒素原子と相互に作用することを証明し、N-K端におけるXANESスペクトルにて検討に供した希土類においてピークシフトが観察されたことから、ソフトな相互作用が希土類の選択性に関与することを明らかにした。また、ADAAM含浸吸着材において希土類の選択性に関する要因はMAのそれと同じであることから、希土類がMAの模擬物質として適していることを示した。

論文

Oxygen potential measurement of U$$_{0.85}$$Am$$_{0.15}$$O$$_{2}$$ at 1473, 1573, and 1673 K

渡部 雅; 横山 佳祐; Vauchy, R.; 加藤 正人; 菅田 博正*; 関 崇行*; 日野 哲士*

Journal of Nuclear Materials, 599, p.155232_1 - 155232_5, 2024/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:82.82(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では熱重量法を用いて1473、1573及び1673KにおけるU$$_{0.85}$$Am$$_{0.15}$$O$$_{2-x}$$の新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。同じy及びO/M比で比較した場合、U$$_{1-y}$$Am$$_{y}$$O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルは、U$$_{1-y}$$Pu$$_{y}$$O$$_{2-x}$$よりも高いことがわかった。また、hypostoichiometric領域のカチオン価数はNd含有UO$$_{2}$$と類似しており、定比組成では、Am$$^{3+}$$, U$$^{4+}$$, and U$$^{5+}$$となると推定された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。

報告書

地質環境の長期安定性に関する研究 年度計画書(令和6年度)

丹羽 正和; 島田 顕臣; 浅森 浩一; 末岡 茂; 小松 哲也; 中嶋 徹; 小形 学; 内田 真緒; 西山 成哲; 田中 桐葉; et al.

JAEA-Review 2024-035, 29 Pages, 2024/09

JAEA-Review-2024-035.pdf:1.24MB

本計画書では、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発のうち、深地層の科学的研究の一環として実施している地質環境の長期安定性に関する研究について、第4期中長期目標期間(令和4年度$$sim$$令和10年度)における令和6年度の研究開発計画を取りまとめた。本計画の策定にあたっては、これまでの研究開発成果や大学等で行われている最新の研究成果に加え、地層処分事業実施主体や規制機関等の動向を考慮した。研究の実施にあたっては、地層処分事業における概要・精密調査や国の安全規制に対し研究成果を適時反映できるよう、(1)調査技術の開発・体系化、(2)長期予測・影響評価モデルの開発、(3)年代測定技術の開発の三つの枠組みで研究開発を推進する。

報告書

HTTR1次ヘリウム循環機フィルタの差圧上昇事象,2; フィルタ付着物の調査と再発防止対策

根本 隆弘; 藤原 佑輔; 荒川 了紀; 長山 侑矢; 長住 達; 長谷川 俊成; 横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 川本 大樹; et al.

JAEA-Technology 2024-003, 17 Pages, 2024/06

JAEA-Technology-2024-003.pdf:1.91MB

RS-14サイクルに発生した1次ヘリウム循環機フィルタの差圧上昇の原因を調査するため、フィルタ付着物を調査した。調査の結果、フィルタエレメント表面にシリコンオイルに起因する付着物を確認した。この結果から、フィルタ差圧上昇の原因は、1次ヘリウム純化設備ガス循環機のチャコールフィルタの性能劣化により、1次系内にシリコンオイルが混入したためであることが明らかとなった。また、この再発防止対策として、従来の1次ヘリウム純化設備ガス循環機の運転時間による管理に加え、チャコールフィルタの交換頻度を3年毎とする定期交換計画を新たに策定した。

論文

Crystallization processes of quartz in a granitic magma; Implications for the magma chamber processes of Okueyama granite, Kyushu, Japan

湯口 貴史*; 加藤 丈典*; 小北 康弘; 渡邊 みのり*; 山嵜 勇人*; 加藤 あすか*; 伊藤 大智*; 横山 立憲; 坂田 周平*; 大野 剛*

Journal of Asian Earth Sciences, 265, p.106091_1 - 106091_13, 2024/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.00(Geosciences, Multidisciplinary)

Cathodoluminescence (CL) characterization combined with titanium concentration of quartz crystals in granite is a prevalent tool for deciphering the crystal growth of quartz in granitic magmas. The CL pattern yields to the internal structure, and the titanium concentration allows crystallization temperature determination based on TitaniQ geothermometry. This study is conducted using two approaches, 1) observations of quartz crystals based on thin sections and 2) observations based on multiple sections of separated quartz, revealing to obtain both the overall characteristics of quartz crystals within a magma chamber and the 3D internal structure and growth characteristics of quartz grains. Petrological restrictions such as zircon in quartz deduced from thin-section observations permit suitable geothermometer use and appropriate TiO$$_{2}$$ activity estimation, and thus, accurate quartz crystallization temperature determination. The difference in CL characteristics and crystallization temperature among the lithofacies in granite contributes to clarifying the spatiotemporal magma chamber processes.

論文

Overview of development program for engineering scale extraction chromatography MA(III) recovery system

渡部 創; 高畠 容子; 長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行

Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00461_1 - 23-00461_10, 2024/04

Japan Atomic Energy Agency is developing extraction chromatography technology to recover MA(III) from spent nuclear fuel. Developments in the extraction chromatography system especially focusing on safety and stable operation are required for practical application of the technology. This paper discusses the main tasks that have to be challenged preferentially based on achievements obtained by previous studies and potential MA(III) recovery process flow.

論文

Performance comparison of monoamides on U recovery by temperature swing extraction using Ce

岩本 敏広; 齋藤 まどか*; 高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 成瀬 惇喜*; 塚原 剛彦*

Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00444_1 - 23-00444_7, 2024/04

Nuclear fuel fabrication process has generated a large amount of wastes contaminated with enriched uranium, and those have been accumulated for long time in Japan. These waste hasn't treated, because there is no protocol to treat and dispose these. Procedure is proposed; 1) Leaching Uranium from the waste, 2) recovering uranium from the leaching solution, 3) treating residue and secondary waste for disposing in the near field region. Temperature swing extraction technology is one of promising methods to recover uranium efficiently. In the technology, uranium ions are extracted by extraction, and complex with ligands are separated by a polymer with reversible hydrophilic-hydrophobic properties. Monoamides can be adopted to the procedure. However suitable structure of monoamide for the technology is unclear. Therefore, for deciding appropriate structure of monoamides, these with different alkyl chain structures were synthesized, and applicability of the extractants were evaluated by solvent extraction and temperature swing extraction experiments. In experiments, Ce(IV) was used as a simulant of U(IV). Three monoamides were synthesized, and solvent extraction experiments and Temperature swing extraction experiments were carried out.

論文

Quantum critical behavior of the hyperkagome magnet Mn$$_3$$CoSi

山内 宏樹; Sari, D. P.*; 安井 幸夫*; 坂倉 輝俊*; 木村 宏之*; 中尾 朗子*; 大原 高志; 本田 孝志*; 樹神 克明; 井川 直樹; et al.

Physical Review Research (Internet), 6(1), p.013144_1 - 013144_9, 2024/02

$$beta$$-Mn-type family alloys Mn$$_3$$$$TX$$ have three-dimensional antiferromagnetic (AFM) corner-shared triangular network. The antiferromagnet Mn$$_3$$RhSi shows magnetic short-range order (SRO) over a wide temperature range of approximately 500 K above the N$'{e}$el temperature $$T_{rm N}$$ = 190 K. Mn$$_3$$CoSi has the smallest lattice parameter and the lowest $$T_{rm N}$$ in the family compounds. The quantum critical point (QCP) from AFM to the quantum paramagnetic state is expected near a cubic lattice parameter of 6.15 $AA. Although $T_N$$ of Mn$$_3$$CoSi is only 140 K, quantum critical behavior is observed in Mn$$_3$$CoSi as the enhancement of the electronic specific heat coefficient $$gamma$$. We study how the magnetic SRO appears in Mn$$_3$$CoSi by using neutron scattering, $$mu$$SR, and physical property measurements. The experimental results show that the neutron scattering intensity of the magnetic SRO does not change much regardless of the suppressed magnetic moment in the long-range magnetic ordered state compared to those of Mn$$_3$$RhSi. The initial asymmetry drop ratio of $$mu$$SR above $$T_{rm N}$$ becomes small, and the magnetic SRO temperature $$T_{SRO}$$ is suppressed to 240 K. The results suggest that the Mn$$_3$$CoSi is close to the QCP in the Mn$$_3$$$$TX$$ system.

論文

Decontamination and solidification treatment on spent liquid scintillation cocktail

渡部 創; 高畠 容子; 小木 浩通*; 大杉 武史; 谷口 拓海; 佐藤 淳也; 新井 剛*; 梶並 昭彦*

Journal of Nuclear Materials, 585, p.154610_1 - 154610_6, 2023/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

Treatment of spent scintillation cocktail generated by analysis of radioactivity is one of important tasks for management of nuclear laboratories. This study proposed a procedure consists of adsorption of radioactivity and solidification of residual liquid wastes, and fundamental performance of each step was experimentally tested. Batch-wise adsorption showed excellent adsorption performance of Ni onto silica-based adsorbent, and chelate reaction was suggested as the adsorption mechanism by EXAFS analysis. Alkaline activate material successfully solidified the liquid waste, and TG/DTA and XRD analyses revealed that the organic compounds exist inside the matrix. Only 1% of the loaded organic compounds were leaked from the matrix by a leaching test, and most of the organic compounds should be stably kept inside the matrix.

報告書

地質環境の長期安定性に関する研究 年度報告書(令和4年度)

丹羽 正和; 島田 耕史; 末岡 茂; 石原 隆仙; 小川 大輝; 箱岩 寛晶; 渡部 豪; 西山 成哲; 横山 立憲; 小形 学; et al.

JAEA-Research 2023-005, 78 Pages, 2023/10

JAEA-Research-2023-005.pdf:6.51MB

本報告書では、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発のうち、深地層の科学的研究の一環として実施している地質環境の長期安定性に関する研究について、第4期中長期目標期間(令和4年度$$sim$$令和10年度)における令和4年度に実施した研究開発に係る成果を取りまとめたものである。第4期中長期目標期間における研究の実施にあたっては、地層処分事業における概要・精密調査や国の安全規制に対し研究成果を適時反映できるよう、(1)調査技術の開発・体系化、(2)長期予測・影響評価モデルの開発、(3)年代測定技術の開発の三つの枠組みで研究開発を進めている。本報告書では、それぞれの研究分野に係る科学的・技術的背景を解説するとともに、主な研究成果等について取りまとめた。

論文

Lattice parameters of fluorite-structured uranium-americium mixed oxides

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 横山 佳祐; 村上 龍敏

Journal of Nuclear Materials, 584, p.154576_1 - 154576_11, 2023/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:87.16(Materials Science, Multidisciplinary)

The room temperature lattice parameters of stoichiometric U1-yAmyO$$_{2}$$ uranium-americium mixed oxides were re-evaluated at the light of our hybrid crystallographic model. The complex charge compensation mechanisms that take place in this solid solution were also considered to shed light on the available experimental unit-cell values.

論文

LA-ICPMS U-Pb dating of zircon in paleotsunami deposits from Miyazaki plain, southwest Japan

渡邊 隆広; 鏡味 沙耶; 横山 立憲; 丹羽 正和

地学雑誌, 132(4), p.353 - 361, 2023/08

地層中の津波堆積物の分布を明らかにすることにより、過去の津波浸水域を推定し沿岸域の防災に貢献できると期待されている。しかし、地層中の津波堆積物と、洪水・高潮などの他のイベント堆積物との判別は容易ではなく、新たな判別手法の開発や改良が求められている。これまでに、西南日本の宮崎平野では西暦1662年の寛文日向灘地震・津波により発生した津波堆積物が発見されている。本研究では宮崎平野の津波堆積物に含まれる重鉱物ジルコンに注目し、新たな情報を得るため、東濃地科学センターに設置されているレーザーアブレーションICP質量分析装置を用いてジルコンのU-Pb年代測定を行った。年代測定の結果、約14Maから約2405Maの値が得られ、主に約100Maと約2000Maに年代値が集約する傾向が見られた。本研究により、ジルコンの年代値をもとに津波堆積物を構成する成分の供給源や堆積過程の推定につながる可能性が示された。

報告書

分離精製工場における使用済燃料せん断粉末の取出し

西野 紗樹; 岡田 純平; 渡邉 一樹; 古内 雄太; 横田 知; 矢田 祐士; 草加 翔太; 諸角 詩央里; 中村 芳信

JAEA-Technology 2023-011, 39 Pages, 2023/06

JAEA-Technology-2023-011.pdf:2.51MB

2014年に廃止措置に移行した東海再処理施設は、2007年の運転停止時に再処理運転の再開を計画していたことから、分離精製工場(MP)等の一部機器には、核燃料物質(使用済燃料せん断粉末、低濃度プルトニウム溶液、ウラン溶液等)が残留していた。このため、廃止措置の開始に際しては、これらの核燃料物質を順次取り出す工程洗浄を計画し、第一段階として使用済燃料せん断粉末の取出しを実施した。これまで実施した使用済燃料のせん断処理により、分離精製工場(MP)のセル内には使用済燃料せん断粉末が滞留しており、2016年4月から2017年4月にかけてセル内の床面、せん断機及び分配器より使用済燃料せん断粉末の回収を保守の一環として実施した。なお、本作業は核燃料物質の取出しを目的としているものの、核物質防護上の理由から、核燃料物質量を記載していない。回収した使用済燃料せん断粉末の取出しは、核燃料物質を安全かつ早期に取り出すため、濃縮ウラン溶解槽において少量ずつバッチ式(回分式)で溶解し、その溶解液はウラン及びプルトニウムの分離操作を行わずに高放射性廃液貯蔵場(HAW)の高放射性廃液貯槽へ送液した。溶解液の送液後、硝酸及び水を用いて送液経路の押出し洗浄を実施した。本作業では、再処理運転を終了してから約15年ぶりに工程設備を稼働させたことから、ベテラン(熟練運転経験者)と若手を組み合わせた体制を整備し、設備点検及び教育訓練(モックアップ訓練)を入念に実施したことで、取出し作業を無事完遂した(2022年6月から同年9月実施)。なお、使用済燃料せん断粉末の取出しは、工程機器の一部を稼働させることから、廃止措置計画の変更認可申請を行い、原子力規制委員会の認可を受けた上で実施した。

報告書

放射性クリプトンガスの管理放出

渡邉 一樹; 木村 典道*; 岡田 純平; 古内 雄太; 桑名 英晴*; 大谷 武久; 横田 知; 中村 芳信

JAEA-Technology 2023-010, 29 Pages, 2023/06

JAEA-Technology-2023-010.pdf:3.12MB

クリプトン回収技術開発施設では、昭和63年から平成13年にかけて東海再処理施設の使用済燃料の再処理に伴いせん断工程及び溶解工程から発生するオフガスの一部を受入れ、オフガスからクリプトンガスを分離、精留する回収運転を実施し、所期の技術目標を達成した(クリプトン精製純度90%以上、回収率90%以上)。また、回収しクリプトン貯蔵シリンダに貯蔵していた放射性クリプトンガスの一部を用いて、平成12年から平成14年にかけて小型の試験容器を使用したイオン注入固定化試験を行い技術の成立性確認を行った。クリプトン貯蔵シリンダに残った放射性クリプトンガスについては今後使用する計画がないため、主排気筒からの放出量を管理しながら全量放出する放射性クリプトンガスの管理放出を計画し、令和4年2月14日から4月26日にかけて実施した。放射性クリプトンガスの管理放出では、再処理施設保安規定に定められている主排気筒からの最大放出率(3.7$$times$$10$$^{3}$$GBq/min)より十分低い50GBq/minで管理し、クリプトン貯蔵シリンダ内の放射性クリプトンガスの全量放出(約7.1$$times$$10$$^{5}$$GBq)を完了した。クリプトン貯蔵シリンダ内の放射性クリプトンガスを放出した後、窒素ガスを用いて放射性クリプトンガスの管理放出に使用した系統及びメインプロセス(メインプロセスに接続する枝管を含む全系統)の押出し洗浄を実施した。天候による遅延はあったものの機器の故障等の不具合が生じることなく当初目標とした令和4年4月下旬までに放射性クリプトンガスの管理放出を完了した。

論文

Improvement in the elution performance of an N,N,N',N-tetraoctyl diglycolamide impregnated extraction chromatography adsorbent using neodymium via micro-particle-induced X-ray emission analysis

高畠 容子; 渡部 創; 新井 剛*; 佐藤 隆博*; 柴田 淳広

Applied Radiation and Isotopes, 196, p.110783_1 - 110783_5, 2023/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:49.11(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

An adsorbent used for the recovery of trivalent minor actinides (MA(III); Am and Cm) from high level liquid waste generated from reprocessing of spent nuclear fuel was subjected to micro-PIXE analysis to improve its elution performance. The experimental adsorbent comprised SiO$$_{2}$$ particles, a polymer coating, and an TODGA. The particles to be analyzed were subjected to Nd adsorption and an elution operation, but Nd in the adsorbent was found to be uniformly distributed. This might have been caused by individual differences in the amount of impregnated TODGA. The remaining Nd species were not localized to a specific part of the adsorbent after the adsorption operation. Some Nd elements were retained in the adsorbent after elution, probably because of the poor diffusion of the mobile phase inside the adsorbent. An adsorbent having a different microstructure from the first was then evaluated, and rapid elution was observed on new adsorbent along micro-PIXE analysis

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