アメリシウム含有燃料の熱伝導率評価

横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 矢野 康英; 所 大志郎*; 菅田 博正*; 加藤 正人*

JAEA-Research 2025-002, 18 Pages, 2025/05

JAEA-Research-2025-002.pdf:1.73MB

高速炉の開発目標の1つとして「高レベル放射性廃棄物量減容・潜在的有害度低減のため、マイナーアクチノイド(MA)を分離・回収し、燃料として利用できるようにすること。」が示されている。これに向けて、MAを添加したMOX燃料を高速炉で燃焼する燃料サイクルが提唱されている。MAを添加したMOX燃料を高速炉で使用するには、燃料設計や照射挙動の解析に向けて熱伝導率等の熱物性を把握することが重要である。しかし、MAを添加した燃料の熱物性は、報告例がわずかであり、MA添加濃度や酸素不定比性の影響を含めて十分に把握されていない。そこで本研究では、MAの1つであるAmがMOX燃料の熱伝導率に与える影響を評価することを目的として、化学量論組成近傍における15%までのAmを含有したMOX燃料の熱伝導率を測定した。また、Am含有MOX燃料の照射挙動評価に資するため、Amを含有したUO燃料の熱伝導率を測定し、Am含有MOX燃料のものと比較評価を実施した。本研究では、Pu含有率を30%とし、Am含有率が5%、10%及び15%と異なる3種類のMOX燃料と、Am含有率が15%のUO燃料を用いた。熱伝導率は、レーザーフラッシュ法を用いて測定した熱拡散率に試料密度及び比熱を乗じて求めた。熱拡散率の測定においては、測定雰囲気の酸素分圧を調整することで試料の酸素・金属原子数比(O/M比)を制御した。すべての試料の熱伝導率は、温度及びAm含有率の増加と共に低下し、特に、1,173K以下で顕著な低下が見られた。また、得られた熱伝導率に対して古典的フォノン散乱モデルによる解析を行った結果、熱抵抗率の変化については、Am添加によって生じるイオン半径差に起因した格子ひずみの影響が大きく、MOX及びUOの両者で同程度の影響であることがわかった。

Achievements and status of the STRAD project for radioactive liquid waste management

荒井 陽一; 渡部 創; 中原 将海; 船越 智雅; 星野 貴紀; 高畠 容子; 坂本 淳志; 粟飯原 はるか; 長谷川 健太; 吉田 稔生; et al.

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 7, p.168 - 174, 2025/05

https://doi.org/10.15669/pnst.7.168

STRADプロジェクトの進捗に係る報告として、CPFホットセルの処理状況とともに、新たなターゲットに係る研究計画と最新のトピックスについて報告する。

Effect of Am addition on oxygen potential in (UPuAm)O

横山 佳祐; 渡部 雅; 薄井 茜; 関 崇行*; 大西 貴士; 加藤 正人

Nuclear Materials and Energy (Internet), 42, p.101908_1 - 101908_6, 2025/03

https://doi.org/10.1016/j.nme.2025.101908

本研究では熱重量法を用いて1273、1473、1573及び1623Kにおける(UPuAm)Oの新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。Pu富化度及びO/M比が同じ低Am含有MOX燃料と比較した場合、酸素ポテンシャルはAm含有率に応じて高くなることがわかった。また、化学量論組成におけるカチオン価数は(UUPuAm)Oであり、Amが増加するに応じてUがUに増加していることが予測された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。本研究成果の一部は、文部科学省の原子力システム研究開発事業による委託業務(JPMXD0219214921)としての研究開発を含む。

地質環境の長期安定性に関する研究 年度報告書(令和5年度)

丹羽 正和; 島田 耕史; 末岡 茂; 石原 隆仙; 箱岩 寛晶; 浅森 浩一; 村上 理; 福田 将眞; 小北 康弘; 鏡味 沙耶; et al.

JAEA-Research 2024-013, 65 Pages, 2024/11

JAEA-Research-2024-013.pdf:4.22MB

本報告書では、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発のうち、深地層の科学的研究の一環として実施している地質環境の長期安定性に関する研究について、第4期中長期目標期間(令和4年度令和10年度)における令和5年度に実施した研究開発に係る成果を取りまとめたものである。第4期中長期目標期間における研究の実施にあたっては、地層処分事業における概要・精密調査や国の安全規制に対し研究成果を適時反映できるよう、(1)調査技術の開発・体系化、(2)長期予測・影響評価モデルの開発、(3)年代測定技術の開発の三つの枠組みで研究開発を進めている。本報告書では、それぞれの研究分野に係る科学的・技術的背景を解説するとともに、主な研究成果等について取りまとめた。

Oxygen potential measurement of UAmO at 1473, 1573, and 1673 K

渡部 雅; 横山 佳祐; Vauchy, R.; 加藤 正人; 菅田 博正*; 関 崇行*; 日野 哲士*

Journal of Nuclear Materials, 599, p.155232_1 - 155232_5, 2024/10

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2024.155232

本研究では熱重量法を用いて1473、1573及び1673KにおけるUAmOの新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。同じy及びO/M比で比較した場合、UAmOの酸素ポテンシャルは、UPuOよりも高いことがわかった。また、hypostoichiometric領域のカチオン価数はNd含有UOと類似しており、定比組成では、Am, U, and Uとなると推定された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。

HTTR1次ヘリウム循環機フィルタの差圧上昇事象,2; フィルタ付着物の調査と再発防止対策

根本 隆弘; 藤原 佑輔; 荒川 了紀; 長山 侑矢; 長住 達; 長谷川 俊成; 横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 川本 大樹; et al.

JAEA-Technology 2024-003, 17 Pages, 2024/06

JAEA-Technology-2024-003.pdf:1.91MB

RS-14サイクルに発生した1次ヘリウム循環機フィルタの差圧上昇の原因を調査するため、フィルタ付着物を調査した。調査の結果、フィルタエレメント表面にシリコンオイルに起因する付着物を確認した。この結果から、フィルタ差圧上昇の原因は、1次ヘリウム純化設備ガス循環機のチャコールフィルタの性能劣化により、1次系内にシリコンオイルが混入したためであることが明らかとなった。また、この再発防止対策として、従来の1次ヘリウム純化設備ガス循環機の運転時間による管理に加え、チャコールフィルタの交換頻度を3年毎とする定期交換計画を新たに策定した。

Crystallization processes of quartz in a granitic magma; Implications for the magma chamber processes of Okueyama granite, Kyushu, Japan

湯口 貴史*; 加藤 丈典*; 小北 康弘; 渡邊 みのり*; 山嵜 勇人*; 加藤 あすか*; 伊藤 大智*; 横山 立憲; 坂田 周平*; 大野 剛*

Journal of Asian Earth Sciences, 265, p.106091_1 - 106091_13, 2024/04

https://doi.org/10.1016/j.jseaes.2024.106091

Cathodoluminescence (CL) characterization combined with titanium concentration of quartz crystals in granite is a prevalent tool for deciphering the crystal growth of quartz in granitic magmas. The CL pattern yields to the internal structure, and the titanium concentration allows crystallization temperature determination based on TitaniQ geothermometry. This study is conducted using two approaches, 1) observations of quartz crystals based on thin sections and 2) observations based on multiple sections of separated quartz, revealing to obtain both the overall characteristics of quartz crystals within a magma chamber and the 3D internal structure and growth characteristics of quartz grains. Petrological restrictions such as zircon in quartz deduced from thin-section observations permit suitable geothermometer use and appropriate TiO activity estimation, and thus, accurate quartz crystallization temperature determination. The difference in CL characteristics and crystallization temperature among the lithofacies in granite contributes to clarifying the spatiotemporal magma chamber processes.

Performance comparison of monoamides on U recovery by temperature swing extraction using Ce

岩本 敏広; 齋藤 まどか*; 高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 成瀬 惇喜*; 塚原 剛彦*

Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00444_1 - 23-00444_7, 2024/04

https://doi.org/10.1299/mej.23-00444

Nuclear fuel fabrication process has generated a large amount of wastes contaminated with enriched uranium, and those have been accumulated for long time in Japan. These waste hasn't treated, because there is no protocol to treat and dispose these. Procedure is proposed; 1) Leaching Uranium from the waste, 2) recovering uranium from the leaching solution, 3) treating residue and secondary waste for disposing in the near field region. Temperature swing extraction technology is one of promising methods to recover uranium efficiently. In the technology, uranium ions are extracted by extraction, and complex with ligands are separated by a polymer with reversible hydrophilic-hydrophobic properties. Monoamides can be adopted to the procedure. However suitable structure of monoamide for the technology is unclear. Therefore, for deciding appropriate structure of monoamides, these with different alkyl chain structures were synthesized, and applicability of the extractants were evaluated by solvent extraction and temperature swing extraction experiments. In experiments, Ce(IV) was used as a simulant of U(IV). Three monoamides were synthesized, and solvent extraction experiments and Temperature swing extraction experiments were carried out.

Two-dimensional metal-organic nanosheets composed of single-molecule magnets; Structural modulation and enhanced magnetism utilizing the steric hindrance effect

荒谷 郁実*; 堀井 洋司*; 小谷 佳範*; 大沢 仁志*; 谷田 肇; 伊奈 稔哲*; 渡部 剛*; 矢野 陽子*; 溝口 茜子*; 高城 大輔*; et al.

Journal of Materials Chemistry C, 12(2), p.724 - 735, 2024/01

https://doi.org/10.1039/D3TC03360K

Two-dimensional arrays of single-molecule magnets (SMMs) are a prerequisite for the construction of devices with ultrahigh-density magnetic memory based on molecular spintronics. The advantage of using such molecules in inorganic-based materials is the facile tuning of the accumulated structures and the resultant magnetic properties upon chemical modifications. In this study, we report the systematic modification of two-dimensional SMM-based metal-organic framework (MOF) structures via Langmuir-Blodgett methods and the chemical modifications of SMMs. A series of phthalocyaninato-porphyrinato terbium(III) double-decker SMMs substituted by four pyridyl units of the porphyrinato unit and alkoxyl chains of different lengths on the phthalocyaninato unit were synthesised and reacted with Pd ions at the air-water interface to obtain the two-dimensional SMM-based MOFs. The MOFs exhibit perpendicular magnetic anisotropy, a promising aspect for the application of information storage. X-ray structural and surface pressure analyses revealed that the introduction of bulky alkoxide groups induced structural changes from densely to loosely packed structures. Furthermore, the magnetic structure of the thin film formed on water changed from in-plane to perpendicular magnetic anisotropy by increasing the alkoxide chain length. Our results suggest that the structure and magnetism of the thin films can be systematically modulated by introducing appropriate substituents. Our strategy for making SMM nanosheets is promising compared to previous methods from the viewpoint of the high concentration of SMMs, structural regularity, designability, and controlling the molecular arrangements based on molecular modification and solution-based processes.

地質環境の長期安定性に関する研究 年度報告書(令和4年度)

丹羽 正和; 島田 耕史; 末岡 茂; 石原 隆仙; 小川 大輝; 箱岩 寛晶; 渡部 豪; 西山 成哲; 横山 立憲; 小形 学; et al.

JAEA-Research 2023-005, 78 Pages, 2023/10

JAEA-Research-2023-005.pdf:6.51MB

本報告書では、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発のうち、深地層の科学的研究の一環として実施している地質環境の長期安定性に関する研究について、第4期中長期目標期間(令和4年度令和10年度)における令和4年度に実施した研究開発に係る成果を取りまとめたものである。第4期中長期目標期間における研究の実施にあたっては、地層処分事業における概要・精密調査や国の安全規制に対し研究成果を適時反映できるよう、(1)調査技術の開発・体系化、(2)長期予測・影響評価モデルの開発、(3)年代測定技術の開発の三つの枠組みで研究開発を進めている。本報告書では、それぞれの研究分野に係る科学的・技術的背景を解説するとともに、主な研究成果等について取りまとめた。