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日下 良二; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(5), p.603 - 613, 2023/05
被引用回数：1 パーセンタイル：31.61(Nuclear Science & Technology)Raman spectroscopy is a powerful technique for studying nuclear materials. However, it has been scarcely utilized for nuclear fuel debris. Here, we present a Raman study of several types of simulated nuclear debris synthesized from uranium, stainless steel, and zirconium to identify and characterize chemical components included in the simulated debris. Raman spectroscopy sensitively identified many kinds of chemical components: cubic UO
, U
O
, (Fe,Cr)UO
(iron-chromium uranate), spinel oxides, monoclinic ZrO, tetragonal ZrO, and ZrO. Some details concerning the chemical states of each component included in the simulated debris were obtained (e.g., spinel oxides were suggested to consist of Fe, Cr, Ni, Zr, and U). The results obtained here will be helpful in the Raman analysis of actual nuclear debris, such as that in the Fukushima-Daiichi nuclear power plants.
, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之
Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04
被引用回数：1 パーセンタイル：72.91(Nuclear Science & Technology)UO・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはUOと(Fe,Cr)UO相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)Oが形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。
and CrUO秋山 大輔*; 日下 良二; 熊谷 友多; 中田 正美; 渡邉 雅之; 岡本 芳浩; 永井 崇之; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09
被引用回数：3 パーセンタイル：68.71(Materials Science, Multidisciplinary)ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250
C)に対してウラン酸鉄は低温(約800C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。
, Zr, and stainless-steel桐島 陽*; 秋山 大輔*; 熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 佐藤 修彰*
Journal of Nuclear Materials, 567, p.153842_1 - 153842_15, 2022/08
被引用回数：4 パーセンタイル：78.52(Materials Science, Multidisciplinary)福島第一原子力発電所事故では、UOやZr,ステンレス鋼(SUS)の高温反応により燃料デブリが形成されたとみられる。この燃料デブリの化学構造や安定性を理解するため、UO-Zr-SUS系模擬デブリ試料の合成と物性評価を行い、より単純な組成の試料と比較した。模擬デブリ試料の合成では、不活性雰囲気(Ar)もしくは酸化雰囲気(Ar + 2% O)において1600Cで1時間から12時間の加熱処理を行った。
Npおよび
Amをトレーサーとして添加し、浸漬試験ではUに加えてこれらの核種の溶出を測定した。試料の物性評価は、XRD, SEM-EDX,ラマン分光法およびメスバウアー分光法により行った。その結果、模擬デブリの主なU含有相は、加熱処理時の雰囲気に依らず、Zr(IV)およびFe(II)が固溶したUO相であることが分かった。模擬デブリ試料の純水もしくは海水への浸漬試験では、1年以上の浸漬の後も主な固相の結晶構造には変化が観測されず、化学的に安定であることが示された。さらに、U, Np, Amの溶出率はいずれも0.08%以下と、溶出は極めて限定的であることが明らかとなった。
O solution熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(8), p.961 - 971, 2022/08
被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Nuclear Science & Technology)東京電力福島第一原子力発電所事故では核燃料と被覆管,構造材料が高温で反応し、燃料デブリが形成されたと考えられる。この燃料デブリが水の放射線分解の影響により経年変化する可能性を調べるため、模擬燃料デブリを用いて過酸化水素水溶液への浸漬試験を行った。その結果、過酸化水素の反応により、ウランが溶出し、ウラニル過酸化物が析出することが分かった。また、模擬燃料デブリ試料のうちウランとジルコニウムの酸化物固溶体を主成分とする試料では、他の試料と比較してウランの溶出は遅く、ウラニル過酸化物の析出も観測されなかった。この結果から、ウランとジルコニウムの酸化物固溶体は過酸化水素に対して安定性が高いことを明らかにした。
熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*
放射線化学(インターネット), (113), p.61 - 64, 2022/04
東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故では燃料や被覆管、構造材料等が高温で反応して燃料デブリが形成されたとみられている。1F炉内は注水や地下水の流入で湿潤な環境にあり、放射線による水の分解が継続していると考えられ、これが燃料デブリの化学的な性状に影響する可能性がある。1F燃料デブリの組成や形状については、いまだに十分な情報が得られていないが、炉内や周辺で採取された微粒子の分析結果では、様々な組成が観測されており、事故進展における温度履歴や物質移動の複雑さを反映していると考えられる。1Fサンプルのように複雑組成の混合物については、水の放射線分解が与える影響に関する知見が乏しい。そこで、水の放射線分解の影響として想定すべき燃料デブリの性状変化を明らかにするため、模擬デブリ試料を用いてHO水溶液への浸漬試験を行った。その結果、HOの反応により、模擬デブリ試料からウランが溶出し、過酸化ウラニルの形成が進むことが分かった。またUO相の固溶体形成によるHOに対する安定化が観測された。これらの酸化劣化の過程は、ウラン含有相の反応性や安定性に基づいて説明できることを明らかにした。
佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 上原 章寛*; 武田 志乃*; 北辻 章浩; 音部 治幹; 小林 大志*
トリウム,プルトニウムおよびMAの化学, 254 Pages, 2022/03
核燃料物質としてトリウム(第1部)やプルトニウム(第2部)の化学について、固体化学や溶液化学といった基礎から、実験方法、評価方法、燃料サイクルなど応用について詳細に述べる。さらに、第3部としてMA(マイナーアクチノイド: Np, Am, Cm, Pa)についての固体化学や溶液化学を紹介する。
I/
I and 
C records in a modern coral from Rowley Shoals off northwestern Australia reflect the 20th-century human nuclear activities and ocean/atmosphere circulations三ツ口 丈裕; 岡部 宣章*; 横山 祐典*; 米田 穣*; 柴田 康行*; 藤田 奈津子; 渡邊 隆広; 國分 陽子
Journal of Environmental Radioactivity, 235-236, p.106593_1 - 106593_10, 2021/09
被引用回数：5 パーセンタイル：35.21(Environmental Sciences)深部流体の識別指標に資するためのヨウ素129(I)測定技術開発を目的として、北西オーストラリア産の現生サンゴ骨格年輪(西暦1931年-1991年)のヨウ素129濃度(I/I)及び炭素14濃度(C)を測定した。I/Iは東濃地科学センター加速器質量分析装置(JAEA-AMS-TONO-5MV)を用い、Cは東京大学の加速器質量分析装置を用いて測定した。その結果、I/IとCの両方で1950年代から明瞭な上昇が見られた。Cの上昇は大気圏核実験によるものであり、I/Iの上昇は大気圏核実験及び核燃料再処理によるものである。以上の結果は先行研究と良く一致していることから、JAEA-AMS-TONO-5MVによるI/I測定が更に拡張されたといえる。
O; Application of Raman imaging technique to uranium compound日下 良二; 熊谷 友多; 蓬田 匠; 高野 公秀; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
Journal of Nuclear Science and Technology, 58(6), p.629 - 634, 2021/06
被引用回数：7 パーセンタイル：66.68(Nuclear Science & Technology)Studtite and metastudtite are uranyl peroxides formed on nuclear fuel in water through the reaction with HO produced by the radiolysis of water. However, it is unclear how the two types of uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of nuclear fuel. Here, we used Raman imaging technique to exemplify distribution data of the two uranyl peroxides formed on the surface of a UO pellet through immersion in a HO aqueous solution. As a result, we observed that studtite and metastudtite are heterogeneously distributed on the UO surface. No clear correlation between the distributions of studtite and metastudtite was observed, suggesting that the two uranyl peroxides are independently generated on the surface of UO. We anticipate that this Raman imaging technique could reveal how these uranyl peroxides are generated and distributed on the surface of the nuclear fuel debris in the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plants.
佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 上原 章寛*; 武田 志乃*
ウランの化学(II); 方法と実践, 143 Pages, 2021/03
本書は実際にウランを用いた実験をする場合に必要な事項についてまとめられている。内容は方法編と実践編からなり、方法編では実験施設や設備と種々の実験方法を、実践編では溶液および固体化学の実験やウランおよびRIを用いた実験等について触れられている。
佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之
ウランの化学(I); 基礎と応用, 184 Pages, 2020/06
本書ではウランの化学に係る基礎的な内容が盛り込まれており、基礎編と応用編から構成されている。基礎編では無機化学と放射化学を、応用編では核燃料サイクルに係るプロセス化学や福島第一原子力発電所事故に関連する燃料デブリ、工業製品等についても触れられており、原子力分野に係る研究者,技術者,学生諸君はもとより、福島原発に係る次世代人材育成や基盤研究の展開に貢献できることを期待する内容である。
藤田 奈津子; 松原 章浩; 三宅 正恭*; 渡邊 隆広; 國分 陽子; 加藤 元久*; 岡部 宣章*; 磯崎 信宏*; 石坂 千佳*; 西尾 智博; et al.
Proceedings of the 8th East Asia Accelerator Mass Spectrometry Symposium and the 22nd Japan Accelerator Mass Spectrometry symposium (EA-AMS 8 & JAMS-22), p.34 - 36, 2020/00
日本原子力研究開発機構東濃地科学センターでは加速器質量分析装置JAEA-AMS-TONOを1998年から運用を開始し、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発の一環として行う深地層の科学的研究のうち、地質環境の長期安定性に関する研究に対して年代測定及びその技術の開発を行っている。本発表では2019年度の現状について報告する。装置導入から2018年度までの総測定時間は約25,000時間であり、総測定試料数は20,000試料を超え、複数の核種による年代測定法を実用化しており、幅広い年代値を持つ地質試料等に適用している。最近では測定試料が増加し、新しいAMS装置の導入が予定されている。
國分 陽子; 藤田 奈津子; 三宅 正恭; 渡邊 隆広; 石坂 千佳; 岡部 宣章; 石丸 恒存; 松原 章浩*; 西澤 章光*; 西尾 智博*; et al.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 456, p.271 - 275, 2019/10
被引用回数：5 パーセンタイル：48.99(Instruments & Instrumentation)JAEA-AMS-TONOは、日本原子力研究開発機構東濃地科学センターに導入されてから20周年を迎えた。5MVタンデム型加速器質量分析装置を用いて、炭素,ベリリウム,アルミニウムの同位体測定を行っている。また、現在、さらなる利用を広げるため、ヨウ素同位体測定等の整備を進めている。年間の測定試料数はここ5年の平均で、およそ1000個である。そのうち、最も多い測定は炭素であり、主に高レベル放射性廃棄物の地層処分に関わる地質環境の長期安定性に関する研究の一環で地質試料の年代測定に使われている。近年、試料調製のスピードを上げるため、自動グラファイト調製装置の導入及び地下水中の溶存無機炭素のガス化回収装置の構築を行った。また、ベリリウム、アルミニウム測定では地球科学の研究に利用する一方、ベリリウムについては検出限界の低減を図った。最近、ヨウ素の測定に向け、測定条件の検討を行っている。
I/I比測定の整備岡部 宣章; 藤田 奈津子; 松原 章浩*; 三宅 正恭; 西尾 智博*; 西澤 章光*; 磯崎 信宏*; 渡邊 隆広; 國分 陽子
JAEA-Conf 2018-002, p.51 - 54, 2019/02
高レベル放射性廃棄物処分の安全評価では、処分した放射性核種が漏洩し、地下水によって輸送されることを想定した「地下水シナリオ」が重要になる。放射性核種は漏出までの時間が長いほど放射壊変によって危険度が低下するため、処分場周辺の地下水流速が遅い方が安全評価上有利である。そのためには、地下水の年代測定等によってその滞留時間を把握する必要がある。滞留時間の長い地下水を対象とした年代測定法として、I/I比年代測定法がある。日本原子力研究開発機構東濃地科学センターでは、I/I比による地下水の年代測定を行うため、AMS装置(JAEA-AMS-TONO)の整備を開始した。本発表では、平成28年度までの測定技術や前処理方法の整備について報告する。
國分 陽子; 藤田 奈津子; 松原 章浩*; 西澤 章光*; 西尾 智博; 三宅 正恭; 石丸 恒存; 渡邊 隆広; 尾方 伸久; 島田 顕臣; et al.
JAEA-Conf 2018-002, p.5 - 8, 2019/02
日本原子力研究開発機構東濃地科学センター土岐地球年代学研究所JAEA-AMS-TONOは、平成9年3月に5MVの加速器(NEC製ペレトロン15SDH-2)を有する加速器質量分析装置を導入し、平成29年で20年を迎えた。本発表では、JAEA-AMS-TONOのこれまでのあゆみについて紹介する。現在、土岐地球年代学研究所では、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発の一環として行う深地層の科学的研究のうち、地質環境の長期安定性に関する研究の基盤となる年代測定技術の開発を行っている。その中で、JAEA-AMS-TONOは放射性炭素をはじめとする数種の年代測定が可能であり、その中核施設としての役割を担っている。これまで放射性炭素やベリリウム-10、アルミニウム-26測定により、断層の活動性や津波の痕跡、気候変動に関する研究、地表面の侵食速度や岩石の露出年代を求める研究に貢献している。
藤田 奈津子; 三宅 正恭; 渡邊 隆広; 國分 陽子; 松原 章浩*; 加藤 元久*; 岡部 宣章; 磯崎 信宏*; 石坂 千佳*; 虎沢 均*; et al.
第31回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.92 - 95, 2018/12
日本原子力研究開発機構東濃地科学センターではJAEA-AMS-TONOを平成9年に導入し、当機構で進める深地層の科学的研究の基盤となる年代測定等を行っている。本発表では平成29年度のJAEA-AMS-TONOの状況について報告する。平成29年度は、タンク内の定期メンテナンスに加え、不具合の生じていたペレットチェーン用インバータ及びストリッパーガス圧計の交換を実施した。装置に関する不具合としては、4月にダブルスリットの動作の不具合が生じた。調査の結果、原因は制御基板のコンデンサーの老朽化による破損にあることが判明した。また、平成30年2月にはイオン源のリークが発生した。調査の結果、原因はセシウム輸送管の溶接部の亀裂にあることが分かった。このため、アイオナイザーハウジング一式の更新を行った。
Li石山 博恒*; Jeong, S.-C.*; 渡辺 裕*; 平山 賀一*; 今井 伸明*; Jung, H. S.*; 宮武 宇也*; 小柳津 充広*; 長 明彦; 乙川 義憲; et al.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 376, p.379 - 381, 2016/06
被引用回数：8 パーセンタイル：60.26(Instruments & Instrumentation)We have developed an in situ and nanoscale Li diffusion measurement method in Li battery materials using an 
-emitting radioactive Li tracer. In this method, while implanting a low-energy (8 keV) Li beam, the particles emitted at a small angle (10) relative to the sample surface were detected as a function of time. Measurement for Li diffusion coefficients in a spinel phase LiMn
O (LMO) thin film has been started, which is used as an electrode in a Li ion secondary battery. An obvious Li diffusion effect in LMO was observed at the sample temperature of 623 K, and the further measurement is underway.
青柳 登; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 木村 貴海
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1095 - 1098, 2015/02
被引用回数：5 パーセンタイル：39.96(Chemistry, Analytical)Tetravalent uranium halides were studied to understand photo-physical behaviors under the unexplored condition such as in non-aqueous media at ambient condition or at a cryogenic temperature. The anhydrous uranium tetrahalides (synthesized) were added into a series of dry organic solvents or a hydrophilic ionic liquid to observe their UV-Vis-NIR absorption spectra and time-resolved luminescence spectra in detail. The lower energy bands of UX (X = F, Br, and I) appearing in UV-Vis-NIR absorption spectra in dry 1,4-dioxane were assigned as the transition from the ground state manifold to higher multiples ranging from 6,000 to 12,000 cm
. In contrast, there is the spectral emerging for these absorption spectra in the IL at higher energy band around 12,000 to 18,000 cm with each peak broadened. These complexes exhibit white photoluminescence by UV-pulse excitation at 
= 394 nm, with broad multiple peaks assigned. The fluorescence lifetimes for these are 12.8 ns (1,4-dioxane) and 18.6 ns (IL) in spite of the longer U-I separation than that of U-NCS. Chemical species and the coordination number of U
in water, in organic solutions, and in an IL could be thoroughly different, resulting in a variety of spectra.
Li tracer石山 博恒*; Jeong, S.-C.*; 渡辺 裕*; 平山 賀一*; 今井 伸明*; 宮武 宇也*; 小柳津 充広*; 片山 一郎*; 長 明彦; 乙川 義憲; et al.
Japanese Journal of Applied Physics, 53(11), p.110303_1 - 110303_4, 2014/11
被引用回数：4 パーセンタイル：18.17(Physics, Applied)We have developed a nanoscale diffusion measurement method using an -emitting radioactive Li tracer. In this method, while implanting a pulsed 8 keV Li beam, the particles emitted at a small angle (10) relative to the sample surface were detected as a function of time. The method has been successfully applied to measuring lithium diffusion coefficients for an amorphous LiSiO-LiVO (LVSO) thin film with a thickness of several hundred nanometers, demonstrating that the present method is sensitive to diffusion coefficients down on the order of 10
cm
/s, which is more sensitive by about two orders of magnitude than that previously achieved.
平山 賀一*; 三原 基嗣*; 渡辺 裕*; Jeong, S. C.*; 宮武 宇也*; 百田 佐多夫*; 橋本 尚志*; 今井 伸明*; 松多 健策*; 石山 博恒*; et al.
European Physical Journal A, 48(5), p.54_1 - 54_10, 2012/05
被引用回数：2 パーセンタイル：16.82(Physics, Nuclear)The tilted-foil method for producing spin-polarized radioactive isotope beams has been studied for the application to nuclear physics and materials science, using the radioactive nucleus 
Li produced at the Tokai Radioactive Ion Accelerator Complex (TRIAC). We successfully produced polarization in a Li beam using 15 thin polystyrene foils fabricated especially for this purpose. A systematic study of the nuclear polarization as a function of the number of foils, beam energy, tilt angles and foil material has been performed, confirming the features of the tilted-foil technique experimentally. The contributions made to the nuclear polarization of Li nuclei by the atomic states was investigated.
