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論文

Mechanisms responsible for adsorption of molybdate ions on alumina for the production of medical radioisotopes

藤田 善貴; 新関 智丈*; 福光 延吉*; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*; Malgras, V.*; Kaneti, Y. V.*; Liu, C.-H.*; 籏野 健太郎*; 末松 久幸*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 95(1), p.129 - 137, 2022/01

本研究では、異なるpHの様々なモリブデン酸イオン種を含む溶液に浸したアルミナの各種表面分析(FTIR, XPS,ラマン分光法)により、アルミナへのモリブデン酸イオンの吸着メカニズムを考察した。得られた結果は、モリブデン酸イオンを含む酸性溶液にアルミナを浸すと、表面に存在するヒドロキシル基が除去されて正に帯電したサイトが生成され、モリブデン酸イオン(MoO$$_{4}$$$$^{2-}$$またはAlMo$$_{6}$$O$$_{24}$$H$$_{6}$$$$^{3-}$$)が静電相互作用によって吸着されることを示した。アルミナは酸性溶液にわずかに溶解してAlMo$$_{6}$$O$$_{24}$$H$$_{6}$$$$^{3-}$$を形成し、これはMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$よりも容易に脱離する。さらに、アルミナ表面を多くの-OH基で濃縮し、Mo溶液を最適化してアルミナへMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$としてモリブデン酸イオンを吸着させることで、アルミナのMo吸着および脱離特性を向上できる可能性が示唆された。これらの発見は、医療用放射性同位体($$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc)ジェネレータ用の、より効率的で安定したアルミナベースのMo吸着剤の開発に貢献できる。

論文

Origin of magnetovolume effect in a cobaltite

Miao, P.*; Tan, Z.*; Lee, S. H.*; 石川 喜久*; 鳥居 周輝*; 米村 雅雄*; 幸田 章宏*; 小松 一生*; 町田 真一*; 佐野 亜沙美; et al.

Physical Review B, 103(9), p.094302_1 - 094302_18, 2021/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

層状ペロブスカイトPrBaCo$$_{2}$$O$$_{5.5}$$は、熱膨張のない複合材料を作るために必要な負の熱膨張(NTE)を示す。NTEは、自発的な磁気秩序と密接に関連していることがわかっていた(磁気体積効果: MVE)。今回、われわれは、PrBaCo$$_{2}$$O$$_{5.5}$$の連続的な磁気体積効果が、本質的には不連続であり、大きな体積を持つ反強磁性絶縁体(AFILV)から、小さな体積をもつ強磁性卑絶縁体(FLISV)への磁気電気的相転移に起因することを明らかにした。また、磁気電気効果(ME)は、温度,キャリアドーピング,静水圧,磁場などの複数の外部刺激に対して高い感度を示した。これは、これまでよく知られている対称性の破れを伴う巨大磁気抵抗やマルチフェロイック効果などのMEとは対照的であり、輝コバルト鉱のMEは同一の結晶構造で起こる。われわれの発見は、MEとNTEを実現するための新しい方法を示しており、それは新しい技術に応用されるかもしれない。

論文

Mesoporous alumina-titania composites with enhanced molybdenum adsorption towards medical radioisotope production

Benu, D. P.*; Earnshaw, J.*; Ashok, A.*; 土谷 邦彦; Saptiama, I.*; Yuliarto, B.*; Suendo, V.*; Mukti, R. R.*; 福光 延吉*; 有賀 克彦*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 94(2), p.502 - 507, 2021/02

本研究は、TiO$$_{2}$$含有量を変化させたメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-TiO$$_{2}$$複合材料の製造開発及び医療用放射性同位元素の製造のためのMo吸着剤の性能向上のために行った。TiO$$_{2}$$の含有量の増加は、元の形態を変えることなく、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$表面へのより多くのTiO$$_{2}$$ナノ粒子の形成を促進する。開発したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-2.5%Ti及びAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-5%Tiのアルミナ試料はアモルファスであったが、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-10%Tiでは、TiO$$_{2}$$がAl$$_{2}$$O$$_{3}$$表面に被覆されていた。一方、TiO$$_{2}$$の添加により、比表面積はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の177m$$^{2}$$/gからAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-5%Ti試料では982m$$^{2}$$/gまで大幅に増加した。これにより、Mo吸着量は、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$で37.1mg/g、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-2.5%Tiで39.0mg/g、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-10%Tiで40.5mg/gであったが、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-5%Tiはよりも高い44.5mg/gを示した。これにより、従来のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の吸着能力と比較して、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-TiO$$_{2}$$複合材料の吸着能力の向上に見通しを得た。

論文

メソポーラス加工を応用した新規アルミナ吸着剤の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

Isotope News, (760), p.15 - 18, 2018/12

核医学検査薬として最も多く使用されている$$^{99m}$$Tcの原料となる$$^{99}$$Moは我が国ではすべて輸入に頼っており、安定供給のため$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの国産化が望まれている。天然Moを中性子照射して$$^{99}$$Moを生成することは技術的には可能であるが、比放射能が低いことから、現在$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$TcジェネレータのMo吸着剤として用いられているアルミナの吸着性能向上が期待される。そこで、本研究ではメソポーラス技術を適用して表面積を増加させた新規アルミナの開発を進めている。アルミナは2通りの方法で合成し、一方はアルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法、一方がエタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成する方法である。本解説は、これらのメソポーラス加工を応用した新規アルミナの研究成果についてまとめたものである。

論文

Template-free fabrication of mesoporous alumina nanospheres using post-synthesis water-ethanol treatment of monodispersed aluminium glycerate nanospheres for molybdenum adsorption

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 福光 延吉*; 榮 武二*; Kim, J.*; Kang, Y.-M.*; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*

Small, 14(21), p.1800474_1 - 1800474_14, 2018/05

 被引用回数:32 パーセンタイル:90.52(Chemistry, Multidisciplinary)

放射化法で製造した$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに用いるには高いMo吸着性能を有するMo吸着材の開発が必要である。本研究では、Mo吸着材として、新たに開発した合成後、"水・エタノール"処理と高温焼結を組み合わせる手法によって、アルミニウムグリセレートナノ粒子から分子鋳型を用いずにメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子を合成した。これとほぼ同一の手法で得られたメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子は、無処理のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子および市販のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較して、2$$sim$$4倍高い表面積、より小さい細孔径分布のメソポーラス、200$$^{circ}$$C低い結晶化温度、数倍高いMo吸着性能を示した。これにより、新たに提案した合成後処理法の酸化物材料への機能性向上の有効性が示唆された。

論文

Molybdenum adsorption properties of alumina-embedded mesoporous silica for medical radioisotope production

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; Oveisi, H.*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 高井 公子*; 榮 武二*; Pradhan, S.*; Hossain, M. S. A.*; 福光 延吉*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 91(2), p.195 - 200, 2018/02

 被引用回数:36 パーセンタイル:88.81(Chemistry, Multidisciplinary)

放射化法で製造した$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着材として高いMo吸着性能を有する材料の開発が必要である。このため、メソポーラス構造を持つシリカの表面にアルミナを含浸させた構造を持つ材料(Al-MPS)を開発した。本研究では、Al-MPSのAl/Si比及び焼結温度の違いによるモリブデンの吸着特性への影響を調べた。この結果、750$$^{circ}$$Cで焼結した時、Al/Si比の増加とともにAl-MPSの比表面積は低下傾向にあったが、空孔間の距離、空孔径等はほぼ同じであった。Al-MPSのMo吸着量は、Al/Si比の増加とともに増加することが分った。さらに、Mo吸着量は、使用するMo溶液のpHに影響することも分った。

論文

Mesoporous alumina as an effective adsorbent for molybdenum (Mo) toward Instant production of radioisotope for medical use

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 祐未*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 榮 武二*; 高井 公子*; 福光 延吉*; Alothman, Z. A.*; Hossain, M. S. A.*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 90(10), p.1174 - 1179, 2017/10

 被引用回数:39 パーセンタイル:86.09(Chemistry, Multidisciplinary)

放射化法における$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着材として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス構造を持つアルミナの開発を進めている。本研究では、メソポーラスアルミナ(MA)を開発し、比表面積や結晶構造の違いによるMo吸着性能の評価を行った。この結果、焼結温度の違いによるMAの気孔径や比表面積の違いを明らかにするとともに、Mo溶液の違いによるMo吸着性能を明らかにした。

論文

研究用原子炉により$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc国産化を目指した$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータ開発

福光 延吉*; 土谷 邦彦; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*

Isotope News, (742), p.20 - 24, 2016/02

医療診断用アイソトープである$$^{99m}$$Tcの親核種である(n,$$gamma$$)法(放射化法)を用いた$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc国産化が検討されている。日本はこの$$^{99}$$Moを全量海外からの輸入に依存しているため、産学官の共同で放射化法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc国産化のための研究開発が行われている。その中で、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造はウランを用いて製造する核分裂法と比較して、$$^{99}$$Moの放射能濃度が低いという技術的な課題があり、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータで使用される高性能Mo吸着剤の開発が必要である。本解説は、高性能Mo吸着材の開発に係る現状とアルミナ系Mo吸着剤の高性能化についてまとめたものである。

論文

Emergent phenomena in perovskite-type manganites

田口 康二郎*; 酒井 英明*; 奥山 大輔*; 石渡 晋太郎*; 藤岡 淳*; 福田 竜生; 橋爪 大輔*; 賀川 史敬*; 高橋 陽太郎*; 島野 亮*; et al.

Physica B; Condensed Matter, 407(11), p.1685 - 1688, 2012/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:16.62(Physics, Condensed Matter)

Perovskite-type manganites exhibit various interesting phenomena arising from complex interplay among spin, charge, orbital, and lattice degrees of freedom. As the respective examples, perovskite-type YMnO$$_3$$ and Sr$$_{1-x}$$Ba$$_x$$MnO$$_3$$ are discussed. In the YMnO$$_3$$, the ferroelectric lattice distortion associated with the $$E$$-type spin order is observed for the first time. Displacement-type ferroelectricity with off-center magnetic ions is discovered for Sr$$_{0.5}$$Ba$$_{0.5}$$MnO$$_3$$, which shows both large polarization value and strong coupling between ferroelectricity and magnetism.

論文

Calculated positions of point nodes in the gap structure of the borocarbide superconductor YNi$$_2$$B$$_2$$C

永井 佑紀*; 加藤 雄介*; 林 伸彦; 山内 邦彦*; 播磨 尚朝*

Physical Review B, 76(21), p.214514_1 - 214514_8, 2007/12

 被引用回数:17 パーセンタイル:61.25(Materials Science, Multidisciplinary)

ボロンカーバイド超伝導体YNi$$_2$$B$$_2$$Cの超伝導ギャップ構造を同定するために、孤立渦糸まわりの局所状態密度を、バンド計算より得られた現実的なフェルミ面上で計算した。さまざまなギャップノード位置を仮定し、それらに対して得られた局所状態密度の中から、走査型トンネル顕微鏡の実験結果とコンシステントなものを見いだした。また、そこで見いだされたギャップ構造のもとで、比熱の磁場方向依存性を計算し、対応する実験結果と一致することを確認した。こうしてわれわれは、バンド計算と渦糸まわりの状態密度計算という二つの計算を組合せる新しい解析手法により、複数の実験結果とコンシステントな特定の超伝導ギャップ構造をYNi$$_2$$B$$_2$$Cに対して初めて提示することに成功した。

口頭

Consideration of molybdenum adsorption behavior of alumina by surface analysis

鈴木 善貴; 新関 智丈*; 北河 友也*; 西方 香緒里; 松倉 実*; 長谷川 良雄*; 棚瀬 正和*; 福光 延吉*; 山内 悠輔*; 有賀 克彦*; et al.

no journal, , 

高濃縮ウランの使用制限、核セキュリティ及び核分裂生成物の廃棄の観点から、中性子放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの製造技術開発を進めている。(n,$$gamma$$)法により生成された$$^{99}$$Moの比放射能は核分裂法((n,f)法)によって生成された$$^{99}$$Moの比放射能に比べて極めて低い。一方、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータでは、Mo吸着剤としてアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)が広く使用されている。このため、(n,$$gamma$$)法に適用するには、高いMo吸着能を有するAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の開発が必要不可欠である。本研究では、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$の特性改善のため、EPMA、赤外分光法、XPS等の表面分析により、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$表面におけるMo吸着挙動を調べた。この結果、赤外分光法とXPSの測定結果により、Moの吸着サイトはAl$$_{2}$$O$$_{3}$$表面のOH$$^{-}$$基にMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$として、吸着していることが分った。

口頭

高性能Mo吸着剤の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

no journal, , 

放射化法で生成される$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着剤として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス技術を用いて表面積を増加させたアルミナの開発を進めている。本研究では、アルミナを2通りの方法で合成した。一方は、アルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成した。もう一方は、エタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成した。その結果、アルミナ-シリカ複合体ではアルミナ/シリカ分子比0.6、焼成温度750$$^{circ}$$Cで最もMo吸着能が高く、エタノール処理では焼成時間24時間、焼成温度700$$^{circ}$$Cで最もMo吸着能が高いことが明らかとなった。いずれの方法でも現行の医療用アルミナのMo吸着能よりも高い値を示した。

口頭

有効なモリブデン吸着材の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

no journal, , 

放射化法で生成される$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着剤として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス技術を用いて表面積を増加させたアルミナの開発を進めている。本研究では、アルミナを2通りの方法で合成した。一方は、アルミナ-シリカ複合体でアルミナ/シリカ分子比及び焼成温度を段階的に変化させて合成した。もう一方は、エタノール処理で焼成時間及び焼成温度を段階的に変化させて合成した。その結果、アルミナ-シリカ複合体ではアルミナ/シリカ分子比0.6、焼成温度750$$^{circ}$$Cで最も高いMo吸着能(16.8mgMo/g)が得られ、エタノール処理では焼成時間48時間、焼成温度700$$^{circ}$$Cで最も高いMo吸着能(56.2mgMo/g)が得られることを明らかにした。いずれの方法でも現行の医療用アルミナのMo吸着能よりも高い値を示した。

口頭

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc国産化を目指したメソポーラスアルミナ-チタン複合体の開発

福光 延吉*; 山内 悠輔*; Kaneti, Y. V.*; Benu, D. P.*; Saptiama, I.*; 有賀 克彦*; 籏野 健太郎*; 熊田 博明*; 藤田 善貴; 土谷 邦彦

no journal, , 

核医学検査薬として最も多く使用されるテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は、モリブデン-99($$^{99}$$Mo)の娘核種である。核不拡散等の観点よりウランを用いる核分裂法の代わりに、$$^{98}$$Moに中性子照射する放射化法による$$^{99}$$Moの国産化を目指している。放射化法で生成される$$^{99}$$Moは比放射能が極めて低いことから、医療用Mo吸着剤として高いMo吸着容量を有する材料が望まれる。そこで、メソポーラス技術を用いて表面積を増加させたアルミナの開発を進めている。本研究では、メソポーラスアルミナに少量のチタンを添加することによりMo吸着容量の大きいアルミナの合成を試みた。まず、メソポーラス状の$$gamma$$アルミナをオルトチタン酸テトライソプロピルを添加したエタノールに含浸した後、乾燥させアルミナ表面にチタン処理を施した。その結果、5%のTi添加により比表面積及び細孔径が最大となり、既存のアルミナを上回るMo吸着容量が得られることを明らかにした。

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