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論文

Isotope effects in thermal neutron transmission and backscattering processes for $$varepsilon$$-phase zirconium hydrides and deuterides

土屋 文*; 安田 良; 勅使河原 誠; 小無 健司*; 永田 晋二*; 四竈 樹男*; 山脇 道夫*

Journal of Nuclear Materials, 376(1), p.60 - 65, 2008/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.99(Materials Science, Multidisciplinary)

ジルコニウム水素化物($$varepsilon$$-ZrHx)及び重水素化物($$varepsilon$$-ZrDx)における水素同位体濃度分布を中性子ラジオグラフィ(NRG)で調べた。熱中性子の透過と後方散乱、それぞれのNRG画像を取得し、水素濃度依存性と同位体による効果を明らかにした。これらの結果は、熱中性子質量源弱係数の同位体効果が、$$varepsilon$$-ZrHxの場合、$$varepsilon$$-ZrDxに比べて6-9倍あることを示している。中性子透過と後方散乱にNRG画像は、Monte Carlo neutron-particle transport (MCNP)により解析された。

論文

Modelling of hydrogen release from functional materials via cellular automaton

志村 憲一郎*; 山口 憲司; 寺井 隆幸*; 山脇 道夫*

Journal of Alloys and Compounds, 449(1-2), p.357 - 361, 2008/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

金属材料中の水素輸送に関するセルオートマトン(CA)モデルを構築した。本モデルは、脱離,表面-バルク間輸送,拡散の3部分により構成され、これを用いて、表面を介してのバルク-気相(真空)間における水素輸送の過渡応答を模擬した。計算の結果、初めて、水素が透過する下流側表面からバルク内部への逆方向の拡散が起こることが示せた。こうした現象が起こるのは、過渡初期の段階で表面拡散が律速となって脱離を抑制し、表面に水素が蓄積するからである。こうした事象は、通常の拡散方程式を解くことでは決して予測できない。なぜなら、拡散方程式において表面は単なる境界条件として処理されるにすぎないからである。このように、CA法は過渡応答を解析するのに優れた手法であると思われる。

論文

Application of Kelvin probe to studies of fusion reactor materials under irradiation

Luo, G.-N.*; 山口 憲司; 寺井 隆幸*; 山脇 道夫*

Plasma Science and Technology, 7(4), p.2982 - 2984, 2005/08

核融合炉で使用される金属,セラミックス材料に対して高エネルギー(MeV)ないしは低エネルギー(500eV)のHeイオンを照射し、照射に伴う仕事関数変化をケルビン計により測定した。1MeVのビームでNiを照射した場合、仕事関数は照射量に対して単調に減少したが、500eVのイオンに対しては、照射開始直後こそ仕事関数は減少するものの、その後照射量とともに増加した。実験結果を説明するため、計算コードを活用するとともに表面層に関するモデルを考案した。一方、Li系セラミックス材料では、ケルビン計の出力が表面での帯電による効果に強く支配されることを、モデルにより定性的に説明した。

論文

Modeling of hydrogen transport through plasma facing materials by use of cellular automaton

志村 憲一郎*; 山口 憲司; 寺井 隆幸*; 山脇 道夫*

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.684 - 689, 2005/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.27(Chemistry, Multidisciplinary)

核融合炉における燃料リサイクリング、トリチウムインベントリー・透過の問題は、さまざまな速度過程が関与し、その複雑さゆえ、特に過渡特性が十分に理解されていないとされる。本研究では、セルオートマトン(CA)法を用い、金属材料における水素の輸送をモデル化することを試みた。今回は、本手法を用いた従来の研究をさらに発展させ、プラズマ-表面ならびに表面-バルク間の相互作用を複合的にモデル化することに重点を置いた。モデルでは、バルクを2次元の格子で構成し、これを等しいサイズのセルに分割する。両端の縦方向のセルを表面とみなし、その他はバルクに属するものとする。水素同位体の有無によって各セルは2つの状態をとるとし、吸着,脱着,吸収,放出,バルクならびに表面拡散に対応する遷移則を与えた。計算結果は、実験結果と定性的に符合した。

論文

核融合炉におけるトリチウム増殖材料とトリチウム透過防止用被覆

山脇 道夫*; 河村 弘; 土谷 邦彦

セラミックス, 39(10), p.843 - 848, 2004/10

未来のエネルギー源である「地上の太陽」核融合炉の実現のために、燃料であるトリチウムが必要である。このため、トリチウム増殖材料として、リチウムを含んだセラミックス材料(リチウム含有セラミックス)を核融合炉ブランケット内に装荷し、リチウムと中性子との核反応により、トリチウムを生産する。この材料は、Liの個数密度が高くかつ生じたトリチウムが容易に放出・回収できる特性が要求され、Li$$_{2}$$O, Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$等のような酸化物が候補材料として研究開発されている。加えて、核融合炉の燃料サイクルを考えた場合、安全管理の観点から、配管構造壁からのトリチウムの透過漏洩を抑制するために、難透過性の材料(セラミックコーティング)の研究開発が必要となる。本解説は、核融合炉におけるトリチウム増殖材料とトリチウム透過防止用被覆の研究開発の現状についてまとめたものである。

論文

Thermal property measurements on Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ added with TiO$$_{2}$$

星野 毅; 小林 剛*; 梨本 誠*; 河村 弘; 土器屋 正之*; 寺井 隆幸*; 山脇 道夫*; 高橋 洋一*

JAERI-Conf 2004-012, p.140 - 147, 2004/07

チタン酸リチウム(Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$)は、良好なトリチウム回収特性等の観点より、核融合炉ブランケット用トリチウム増殖材料として期待されている。核融合炉で発生した熱はブランケット内の冷却材へ伝達されることから、トリチウム増殖材料の熱物性を把握することは、核融合炉の設計に必要不可欠である。しかしながら、高温保持による粒成長抑制の面からLi$$_{2}$$O/TiO$$_{2}$$の組成比を変化させたLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$の使用が検討されているが、この組成の熱容量,熱伝導率等は、正確に確立されていない。本研究では、Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$について、Li$$_{2}$$O/TiO$$_{2}$$の組成比(1.00$$sim$$0.80)による熱物性への影響について調べた。1100Kまでの熱伝導率を評価した結果、Li$$_{2}$$O/TiO$$_{2}$$の組成比の減少とともに熱伝導率が低くなること,700K以上では熱伝導率が理論式から算出した値よりも小さくなることを明らかにした。また、熱天秤を用いた重量変化測定及びX線回折により、Li$$_{2}$$O/TiO$$_{2}$$比の減少とともに不定比性化合物へと変化すること,Li$$_{4}$$Ti$$_{5}$$O$$_{12}$$の第2相が生成することがわかり、この構造変化がLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$の熱物性データに大きく影響を与えることを解明した。

報告書

弥生炉を用いた$$^{237}$$Np核分裂断面積の測定

大木 繁夫; 高嶋 秀樹; 若林 利男; 山口 憲司*; 山脇 道夫*

JNC TY9400 2004-005, 36 Pages, 2004/05

JNC-TY9400-2004-005.pdf:1.01MB

高速炉を用いたマイナーアクチナイド(MA)核種の核変換研究の一環として、高速中性子源炉「弥生」において、235Uに対する237Npの核分裂断面積比をバック・ツー・バック(BTB)核分裂検出器を用いて測定した。弥生炉の炉心中心、側部ブランケットをそれぞれ貫く、グローリーホール、グレイジングホールと呼ばれる実験孔における測定のため、小型BTB検出器を準備した。実験孔内の測定位置を変えることにより、核分裂断面積比の中性子スペクトル依存性を調べた。核分裂断面積比の測定結果を、核データライブラリ(JENDL-3.2、ENDF/B-VI、JEF-2.2、JENDL-2)を用いて計算した値と比較した。炉心中心における計算値は、約30%の系統的な過大評価となることがわかった。計算値における核データライブラリ間のバラツキは、測定値との相違に比べると小さいものであった。また、C/E値には測定位置依存性が見られている。この30%もの過大評価が核データの誤差に起因するとは考えにくい。本測定結果には測定精度の面で課題がある。波高スペクトルに対するアンフォールディング等により誤差の原因を取り除くことができれば、237Npだけでなく中性子スペクトル場を形成する235U, 238Uの核データ検証の参考情報として、本測定結果を活用できると考えられる。

報告書

弥生炉を用いた$$^{241}$$Am, $$^{243}$$Am核分裂断面積の測定

大川内 靖; 大木 繁夫; 若林 利男; 山口 憲司*; 山脇 道夫*

JNC TY9400 2004-004, 37 Pages, 2004/05

JNC-TY9400-2004-004.pdf:1.03MB

高速炉を用いたマイナーアクチナイド(MA)核種の核変換研究の一環として、高速中性子源炉「弥生」において、235Uに対するMA(241Am, 243Am)の核分裂断面積比をバック・ツー・バック(BTB)核分裂検出器を用いて測定した。弥生炉の炉心を貫く主実験孔(グローリーホール)における測定のため、小型BTB検出器を準備した。グローリーホール内の測定位置を炉心中心から劣化ウランブランケットまで変えることにより、核分裂断面積比の中性子スペクトル依存性を調べた。核分裂断面積比の測定結果を、核データライブラリ(JENDL-3.2、ENDF/B-VI、JEF-2.2)を用いて計算した値と比較した。炉心中心における241Am, 243Am双方についての計算値は、10$$sim$$20%の系統的な過小評価となることがわかった。計算値における核データライブラリ間のバラツキは、測定値との相違に比べると小さいものであった。また、C/E値には測定位置依存性が見られている。本測定結果には測定精度の面で課題がある。波高スペクトルに対するアンフォールディング等により誤差の原因を取り除くことができれば、241Am, 243Amや中性子スペクトル場を形成する235U, 238Uの核データ検証における参考情報として、本測定結果を活用できると考えられる。

論文

High-temperature thermophysical property measurements on non-stoichiometric composition of Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$

星野 毅; 小林 剛*; 梨本 誠*; 河村 弘; 寺井 隆幸*; 山脇 道夫*; 高橋 洋一*

Journal of the Ceramic Society of Japan, Supplement, Vol.112, No.1 (CD-ROM), p.S354 - S357, 2004/05

チタン酸リチウム(Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$)は、良好なトリチウム回収特性等の観点から、核融合炉ブランケット用トリチウム増殖材料として期待されている。しかし、Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$は不定比構造を持つため、熱物性データに影響を与えると思われるが、これまでに報告されている熱容量や熱伝導率などの測定値は、研究者により異なり確立されていない。本研究では、Li$$_{2}$$O/TiO$$_{2}$$の組成比を変化させて作成したLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$について、レーザーフラッシュ法により1100Kまでの熱物性を測定し、不定比構造による熱物性への影響について比較検討を行った。Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$の熱伝導率は、Li$$_{2}$$O/TiO$$_{2}$$比の減少とともに不定比性化合物へと変化することや、Li$$_{4}$$Ti$$_{5}$$O$$_{12}$$の第2相が生成することの影響で低下することがわかった。また、熱伝導率の温度依存性は700Kを境に、理論式から算出した値と明らかな差異が見られ、高温X線回折により格子定数の変化が熱伝導率の温度依存性に大きな影響を与えていることを解明した。

報告書

消滅処理用アクチノイド水素化物の開発(公募型研究に関する共同研究報告書)

山脇 道夫*; 小無 健司*; 河野 秀作; 北村 了一

JNC TY8400 2003-006, 38 Pages, 2003/05

JNC-TY8400-2003-006.pdf:2.66MB

アクチノイド元素は金属状態では、多くの水素を吸収することができる、いわゆる水素吸収材としての性質を有している。 アクチノイド水素化物中の水素原子密度は、水中の水素原子数密度とほぼ同じであり、軽水炉の冷却材と同等の中性子減速性能が期待できる。この中性子減速性能に着目して原子炉からの照射済み燃料中に含まれるアクチナイド(Np, Am, Cm等)廃棄物の処理用燃料としての応用を研究した。アクチノイドの中では比較的取り扱いが簡単で水素との反応がNp等に類似しているトリウムを用いて研究が進められた。特に最近高温での

論文

Modelling for near-surface interaction of lithium ceramics and sweep-gas by use of cellular automation

志村 憲一郎*; 山口 憲司; 寺井 隆幸*; 山脇 道夫*

JAERI-Conf 2003-001, p.352 - 358, 2003/03

核融合炉リチウムセラミックス増殖材料からのトリチウム放出は、スイープガス組成に依存して、吸着や脱離等の表面過程が強く影響される。非常に多くの研究やモデルがあるにもかかわらず、これらの過程は、複雑な過渡応答を呈するゆえ、十分に解明されているとは言えない。本研究ではセルオートマトン(CA)法を用いてリチウムセラミックスの表面とスイープガスの相互作用に関するモデル化を試みる。CAモデルは、時間的にも空間的にも完全に離散的であり、計算体系はセル間の相互作用の総体として記述される。このような特徴ゆえ、複雑な物理・化学系は比較的単純に表現できる。さらに、微分方程式の場合とは異なり、かなり非線形の強い境界条件を与えることも可能である。本モデルでは、2つの2次元格子を考え、それぞれ、表面サイトと気相を表すものとする。吸着,脱離,欠陥との相互作用に代表されるダイナミックスは、これらの格子を通してその地点での遷移則に従って起こるものとする。さらに、個々の遷移則は熱活性化過程であるとする。これらの前提のもとに、トリチウム放出に関して、本モデルの妥当性や適用性について論じる。

論文

Charging effect on work function measurements of lithium ceramics under irradiation

Luo, G.-N.*; 山口 憲司; 寺井 隆幸*; 山脇 道夫*

Journal of Alloys and Compounds, 349(1-2), p.211 - 216, 2003/02

 被引用回数:8 パーセンタイル:49.49(Chemistry, Physical)

Li$$_2$$O,LiAlO$$_2$$,Li$$_4$$SiO$$_4$$のリチウムセラミックスをイオンあるいは電子で照射し、照射による仕事関数変化をケルビン計で測定した。その結果、表面の帯電の効果が大きく、これがケルビン計での測定に影響を与えることが分かった。これは、表面電荷により絶縁体中で分極が誘発されるとするモデルにより説明できた。したがって、このような絶縁物はケルビン計で仕事関数を正しく測定することが不能で、これを克服するには、例えばセラミックスを加熱し電気伝導性を高めるなどして、表面電荷を除去する措置が必要である。

論文

Modelling for near-surface transport dynamics of hydrogen of plasma facing materials by use of cellular automaton

志村 憲一郎*; 山口 憲司; 寺井 隆幸*; 山脇 道夫*

Physica Scripta, T103, p.101 - 104, 2003/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:21.42(Physics, Multidisciplinary)

本研究にて、セルオートマトン(CA)法により金属表面からの吸着水素の脱離をモデル化した。本モデルは、表面を1次元に簡素化したもので、表面過程を拡散と脱離に分けて取り扱う。前者は、各時刻で粒子をランダムに配置することにより、また、後者については、これを熱活性化過程とみなすことにより扱っている。モデルの検証として昇温脱離を取り上げ、シミュレーションによる結果を化学反応速度論に基づく計算結果と比較した。両者は見事に一致し、本モデルで表面での再結合脱離が十分に取り扱えることがわかった。現状では2次脱離のケースしか扱えないものの、複雑な条件を有する水素輸送の問題を扱う土台は構築できたと言えよう。

論文

Cellular automaton model for hydrogen transport dynamics through metallic surface

志村 憲一郎*; 山口 憲司; 寺井 隆幸*; 山脇 道夫*

Journal of Nuclear Materials, 307-311(2), p.1478 - 1483, 2002/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.03(Materials Science, Multidisciplinary)

第一壁材料表面での水素再放出・再結合は、燃料リサイクリングやプラズマ対向材料中のトリチウムインベントリーに絡む非常に重要な問題である。この問題に関する研究は非常に多いが、幾つかの速度過程が相互に影響を及ぼし合うため、複雑な過渡挙動を呈し、これをモデル化するのは困難であるように思う。本研究では、セルオートマトン(CA)法を用い、表面近傍での水素輸送機構のモデル化を行う。CA法は、時間と空間に関して完全にdiscreteであるため、系は個々のセル間のミクロな相互作用として記述される。それゆえ、複雑な物理・化学的な系(吸着,空孔サイト等)は、かなり単純化できる。また、微分方程式を解く場合とは異なり、非線形の境界条件も容易に扱える。当モデルでは、格子はMargolusブロックとして扱われる。各ブロック中のセルは2つの状態をとるものとし、個々の時間ステップにおいて遷移則を適用する。2次元的な平面格子を表面層とみなし、その上に気相,その下にバルク領域があるとする。こうして、吸着・脱離は、表面層と気相の間の相互作用として記述される。同様に拡散は、表面層とその下の領域を対象としている。また、表面拡散は表面上でのrandom-walk過程として扱う。ここで述べたすべての過程は、熱活性化過程とし、遷移則が適用される。モデルを用いて、金属中に注入された水素の熱脱離や再放出のシミュレーションを行った。結果は、理論的考察と定性的に一致した。さらに、実験結果を用いて、本モデルの妥当性ならびに適用性について議論する。

論文

Semiconducting properties of polycrystalline titanium dioxide

倉富 敬*; 山口 憲司; 山脇 道夫*; Bak, T.*; Nowotny, J.*; Rekas, M.*; Sorrell, C. C.*

Solid State Ionics, 154-155, p.223 - 228, 2002/12

 被引用回数:14 パーセンタイル:57.58(Chemistry, Physical)

多結晶質TiO$$_2$$の半導体特性を1023-1223Kの範囲で電気伝導度と熱起電力の同時測定により測定した。それぞれの測定により、バンド幅は3.34, 3.13eVと求まった。さらに、正孔と電子の移動度の比は温度の上昇とともに減少することが明らかになったものの、この事実は温度に対してほとんど依存性を示さなかった単結晶の場合とは異なる結果となった。この違いは、多結晶質TiO$$_2$$における粒界の影響によるものと考えられた。

論文

Study of carbon deposition effect on hydrogen permeation through palladium membrane

富永 真哉*; Busnyuk, A.*; 松島 輝昌*; 山口 憲司; 小野 双葉*; 寺井 隆幸*; 山脇 道夫*

Fusion Science and Technology, 41(3), p.919 - 923, 2002/05

水素粒子と金属膜の相互作用において、膜表面での水素解離に対するポテンシャル障壁は大きな影響を及ぼす。中でも、表面不純物層の存在は水素の金属膜を介しての透過に決定的な影響を与える。本研究はNbならびにPdの水素透過性を調べることを目的としているが、特に、「プラズマ膜試験装置(PMTD)」を用いて、膜表面の炭素付着層がプラズマ駆動透過(PDP)に及ぼす影響を明らかにすることに重点を置いている。PMTDはBonch-Bruyevich大学(ロシア・サンクトペテルブルグ市)・A. I. Livshits教授の研究グループとの共同研究により製作された。本装置により、PDPに加えて、原子駆動透過(ADP)や分子駆動透過(GDP)を調べることも可能である。実験結果によれば、Nbにおいては、炭素付着物層の存在により、ADPとPDPは大幅に減少するが、GDPはほとんど影響を受けなかった。一方、Pdにおいては、すべての駆動様式に対して炭素付着層の影響は認められなかった。これは、炭素がPd上で安定に存在しないためと考えられた。Nb,Pdのいずれにおいても、透過の律速段階は、表面過程もしくはバルク拡散過程であると考えられるが、詳細については論文で詳論する。

論文

Hydrogen analyses of titanium hydride by ERD and NRG methods

土屋 文*; 勅使河原 誠; 永田 晋二*; 小無 健司*; 安田 良; 西野 泰治; 中川 哲也*; 山脇 道夫*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 190(1-4), p.699 - 703, 2002/05

 被引用回数:10 パーセンタイル:54.86(Instruments & Instrumentation)

反跳粒子検出(ERD)法及び中性子ラジオグラフィー(NRG)法により、チタン水素化物(TiHx: x=1.65~1.96)の水素濃度を測定した。ERD法ではTiHx表面(約0.3mm),NRG法ではTiHxバルクの水素濃度を$$Delta$$x=$$pm$$0.05程度の精度で測定可能であり、各水素分析手法の有効性を確認した。

論文

Application of work function measuring technique to monitoring/characterisation of material surfaces under irradiation

Luo, G.-N.*; 寺井 隆幸*; 山脇 道夫*; 山口 憲司

Proceedings of OECD/NEA 2nd Information Exchange Meeting on Basic Studies in the Field of High-temperature Engineering, p.177 - 189, 2002/05

低エネルギー(500eV)あるいは高エネルギー(MeV)領域のイオンによって照射された金属やセラミックス材料の仕事関数(WF)変化を調べる実験装置を開発した。適切な遮蔽機構を施したうえで、さらに、被測定試料とは別に参照用試料を配置することにより、ケルビン計の性能を制約する帯電効果を効果的に除去する方法を確立した。実験では、多結晶のNiならびにW(公称純度はともに99.95%)を試料に用いた。イオンの照射条件は、1MeV He$$^{+}$$もしくはH$$^{+}$$、照射フラックス; 2$$times$$10$$^{16}$$ions m$$^{2}$$s$$^{-1}$$、照射中の真空度; 1$$times$$10$$^{-4}$$Pa、あるいは500MeV, 2$$times$$10$$^{16}$$ions m$$^{2}$$s$$^{-1}$$, 1$$times$$10$$^{-2}$$Paであった。実験結果によると、500eVでの照射においては、WFは、まず減少した後増加に転じ、その後一定値に収束した。一方、1MeVでは、WFは単調減少し、最終的に一定値に収束した。実験結果を説明するために、金属表面に酸化物層が存在し、さらにその上に吸着層が存在するという表面モデルを提案した。500eV He$$^{+}$$では核的阻止能が大きく、スパッタリングによって酸化物層まで含めて除去されたと思われる。一方、1MeV He$$^{+}$$やH$$^{+}$$の場合、電子的阻止能が大きいため、吸着層のみが除去されるにとどまったのであろう。講演では、本手法の原子炉材料表面のモニタリング・評価への適用について議論する。

論文

Study on the sputter-cleaning processes of Ni by means of Kelvin probe

Luo, G.-N.*; 山口 憲司; 寺井 隆幸*; 山脇 道夫*

Surface Science, 505, p.14 - 24, 2002/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:20.6(Chemistry, Physical)

ケルビンプローブを用いて低エネルギーイオン照射による材料の表面特性変化を調べるための新しい装置を開発した。空間電荷によるプローブへの深刻な影響が明らかとなったため、模擬試験により、原因究明を行い、対策を施した。その結果、空間電荷による影響を著しく抑制することができた。初期のNiへのHe$$^{+}$$イオン照射実験によれば、低フルエンス時に仕事関数は減少するものの、その後フルエンスの増加とともに増加に転じ、最終的に一定となることがわかった。この挙動は2層表面モデルにより説明することができた。すなわち、まず最表面に弱く結合している吸着層が照射によって取り除かれるため仕事関数は減少するが、その後nativeな酸化物が徐々にスパッタされることで仕事関数はNiの値に近づくべく増加する。スパッタと再吸着が均衡することで最終的に定常状態に到達する。このことは、非照射下での吸着/脱離実験によっても確認できた。

論文

Study of Electron Impact Ionization Cross-sections of Sodium-containing Molecules

黄 錦涛; 古川 智弘; 青砥 紀身; 山脇 道夫*

Journal of the Mass Spectrometry Society of Japan, 50(6), p.296 - 300, 2002/00

ナトリウムを含有する分子のイオン化断面積は、現在のところ実験デ-タと理論的結果の両方とも報告されていない。本研究では,分子軌道理論に基づくBEBモデルを用いて、Fe-Na-O-H系中のNa(g)、NaOH(g)、Nag2O(g)及びNa2(g)の分子イオン化断面積を電子衝撃エネルギ-の関数として求めた。さらにこのモデルから得られた結果についての信頼性についての信頼性評価を実施した。

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