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口頭

強レーザー場中エタノールの解離イオン運動量選別光電子イメージング

穂坂 綱一; 板倉 隆二; 横山 啓一; 山内 薫*; 横山 淳

no journal, , 

強レーザー場中の分子は親イオン生成に加え、競合する多くの解離性イオン化経路を持つ。われわれは光電子光イオン同時計測運動量画像観測法により、解離生成物ごとにイオン化直後の電子状態を観測し、その電子状態がレーザー波形に強く依存することを明らかにしてきた。本研究ではさらに、各解離生成物の放出運動量を分離した光電子画像を観測し、イオン化とその後の一価カチオンの解離ダイナミクスの相関を明らかにした。

口頭

荷電粒子線照射による水素化アモルファスシリコンの光伝導度変化,2

佐藤 真一郎; 齋 均*; 今泉 充*; 島崎 一紀*; 近藤 道雄*; 大島 武

no journal, , 

荷電粒子線照射による水素化アモルファスシリコン(a-Si:H)薄膜の光伝導度変化について調べた。プラズマ化学気相成長(PVCVD)法によりガラス基板上に製膜したa-Si:H薄膜(300nmt)に、10MeV陽子線を1.4$$times$$10$$^{13}$$/cm$$^2$$又は5.0$$times$$10$$^{14}$$/cm$$^2$$照射し、照射前後での光伝導度の温度依存性を測定した。すると、1.4$$times$$10$$^{13}$$/cm$$^2$$照射した試料では照射前よりも光伝導度が大きくしたものの、30から60$$^circ$$Cの範囲の熱処理でこの上昇は急激に消失した。光伝導度の上昇が消失した後の温度特性は照射前のそれとほぼ同様の振る舞いを見せたことから、1.4$$times$$10$$^{13}$$/cm$$^2$$の照射量では実質的な放射線劣化は生じていないものと考えられる。一方、5.0$$times$$10$$^{14}$$/cm$$^2$$照射した試料では、光伝導度は照射前よりも大きく減少し、60$$^circ$$C以上で明らかな照射劣化の熱回復が確認された。これより、a-Si:Hは60$$^circ$$Cの熱処理で照射欠陥が回復することが明らかとなった。

口頭

空間反転対称性を持たないCeCoGe$$_3$$における多段磁気転移

金子 耕士; 目時 直人; 竹内 徹也*; 松田 達磨; 芳賀 芳範; Thamizhavel, A.*; 摂待 力生*; 大貫 惇睦

no journal, , 

空間反転対称性を持たないBaNiSn$$_3$$型構造をとるCeCoGe$$_3$$は、同じ結晶構造を持つCeIrSi$$_3$$, CeRhSi$$_3$$と同様に、圧力下で超伝導を示す。超伝導は、反強磁性が消失する臨界圧力近傍で現れることから、磁性の詳細について興味が持たれる。常圧下では、無磁場で20K, 11K, 7Kにおいて磁気転移を示すことが報告されているが、その詳細は明らかではない。今回、CeCoGe$$_3$$の磁気相互作用の詳細及びこの多段転移の本質を明らかにする目的で、単結晶中性子回折実験を行った。冷却に伴い、まず20K以下で、1 0 1/3に磁気反射が現れることを見いだした。さらに低温の8Kでは、この1 0 1/3反射が消滅する一方、代わって1 0 1/4反射が現れる。そして5.3K以下では、1 0 1/4反射が消滅しないものの、急激に弱くなるのに対し、新たに1 0 1/2反射が現れることを明らかにした。この結果は、CeCoGe$$_3$$における多段転移が、$$c$$軸方向についての反強磁性結合の周期の変化に対応していることを示している。講演では、各相の磁気構造モデル及び詳細な温度変化も含めて発表する。

口頭

第一原理分子動力学によるカーボンアロイ触媒の酸素還元反応過程の解析

池田 隆司; Boero, M.*; Huang, S.-F.*; 寺倉 清之*; 尾嶋 正治*; 尾崎 純一*; 宮田 清蔵*

no journal, , 

窒素をドープしたカーボンアロイ触媒が固体高分子形燃料電池の空気極における酸素分子還元反応の有力なPt代替触媒として注目を集めている。触媒活性のさらなる向上のためには、触媒活性点と反応機構のミクロな理解が必須である。本研究では、炭素材を端のあるグラフェンシートとして簡素化し、第一原理電子状態計算を基盤とした分子動力学計算により、グラフェンにおける触媒活性に寄与する窒素の配置、及び触媒活性点での酸素分子還元反応の反応機構を調べている。これまでに、窒素をグラフェンの特定の位置にドープすると金属がなくても触媒活性を示すことを見いだしている。われわれのシミュレーションによって示唆された触媒活性に寄与する窒素の配置は、放射光を用いた分光実験によって得られた結果と矛盾していない。本発表では、第一原理分子動力学に基づいた化学反応のシミュレーションによって得られたカーボンアロイ触媒の酸素還元反応過程を報告する。

口頭

ガドリニウムの対称電荷移行

柴田 猛順; 小倉 浩一; 小池 文博*

no journal, , 

ガドリニウム(原子4f$$^{7}$$5d6s$$^{2}$$,イオン4f$$^{7}$$5d6s)の対称電荷移行は、電荷移行する6s電子の内側に閉殻でない4f$$^{7}$$5d電子があるため共鳴,非共鳴の反応経路Gd($$^{9}$$D$$_{2}$$)+Gd$$^{+}$$($$^{10}$$D$$_{5/2}$$)$$rightarrow$$Gd$$^{+}$$($$^{10}$$D$$_{5/2}$$)+Gd($$^{9}$$D$$_{2}$$)+0cm$$^{-1}$$及びGd($$^{9}$$D$$_{2}$$)+Gd$$^{+}$$($$^{10}$$D$$_{5/2}$$)$$rightarrow$$Gd$$^{+}$$($$^{8}$$D$$_{3/2}$$)+ Gd($$^{9}$$D$$_{2}$$)-2887cm$$^{-1}$$がある。これまで、共鳴,非共鳴の反応が独立に進み、それぞれ統計重率に比例するとして計算してきたが、共鳴,非共鳴の状態間の移行がある。今回、各衝突係数で結合方程式により状態間の結合を考慮して衝突エネルギー100eVから100keVの領域で電荷移行断面積を計算した。その結果、断面積は6s電子の内側が閉殻で共鳴電荷移行のみの反応の場合に比べ少し小さいだけであり、共鳴,非共鳴の反応が独立に進むとして統計に従って配分した値よりずっと大きいことを示した。

口頭

ミュオン転移反応におけるミュオン原子形成の分子効果検証の試み

二宮 和彦; 中垣 麗子*; 久保 謙哉*; 石田 勝彦*; 小林 義男*; 松崎 禎市郎*; 松村 宏*; 三浦 太一*; 髭本 亘; 篠原 厚*

no journal, , 

本研究では、ミュオン転移と呼ばれるミュオン原子形成反応に注目し、ミュオン転移反応における分子構造による影響の解明を目指す。予備実験として英国RIKEN-RALミュオン施設において、ゲルマニウム半導体検出器によるミュオン特性エックス線測定システムの構築を行った。実験システムの評価のために、水素(99.7%)とアルゴン(0.3%)の混合ガスに対してミュオンの照射を行った。転移過程を経て形成されたミュオンアルゴン原子からのミュオン特性エックス線スペクトルが得られたので、結果について報告する。

口頭

フラストレート磁性体の中性子散乱

松田 雅昌

no journal, , 

フラストレート磁性体(三角格子,カゴメ格子,パイロクロア格子等)の基底状態に関して、これまでに数多くの理論的,実験的研究がなされてきた。理論的には基底状態としてスピン液体状態等が予測されているが、実際の物質では低温で長距離磁気秩序やスピングラス状態を示す場合が多い。中性子散乱は磁気構造,短距離スピン揺動のスピン相関,磁気励起等に関する有益な情報を与える測定手段であり、フラストレート磁性体の基底状態を決定する際に重要な役割を果たす。本講演では、最近行った2つのフラストレート磁性体Bi$$_3$$Mn$$_4$$O$$_{12}$$(NO$$_3$$), Ag$$_2$$MnO$$_2$$に関する中性子散乱研究を紹介する。両者ともに比較的単純な構造を有するが、基底状態は構造から予想されるものと異なり興味深い磁性を示す。

口頭

スピネル反強磁性体CdCr$$_2$$O$$_4$$のパルス強磁場中性子回折

松田 雅昌; 大山 研司*; 吉居 俊輔*; 野尻 浩之*; 植田 浩明*; 上田 寛*; Regnault, L.-P.*; Vignole, B.*; Duc, F.*; Frings, P.*; et al.

no journal, , 

スピネル型磁性体ACr$$_2$$O$$_4$$(A:非磁性元素Zn, Cd, Hg)では、1/2磁化プラトー状態が広い磁場領域で観測されており、スピン-格子相互作用に起因すると理論的に予測されている。これまでに、HgCr$$_2$$O$$_4$$において1/2磁化プラトー状態($$H_csim$$10T)での中性子回折及びX線回折実験が行われており、磁気構造,結晶構造ともに$$P4_3$$32の対称性を持つことが明らかになった。これは、スピン-格子相互作用により結晶歪みが磁気構造を安定化させていることを意味する。この機構がHgCr$$_2$$O$$_4$$に特有なのかACr$$_2$$O$$_4$$に共通しているかを調べるためには、他の物質での実験が必要であるが、候補物質のCdCr$$_2$$O$$_4$$では$$H_csim$$28Tであり、実験は困難であった。われわれは、最近開発されたパルス磁石を用いて、30Tまでの磁場中で中性子回折実験を行った。その結果、磁気構造が$$P4_3$$32の対称性を持つことを示した。このように、ACr$$_2$$O$$_4$$における磁場誘起のスピン-格子相互作用には、Aサイト元素によらず共通の機構が働いていることを実験的に明らかにした。

口頭

PrPd$$_3$$の低温物性

吉川 明子*; 鈴木 博之*; 寺田 典樹*; 河村 幸彦*; 北澤 英明*; 松田 雅昌; 目時 直人

no journal, , 

PrPd$$_3$$の相転移への多極子の効果を調べるために、$$^3$$He領域において、単結晶を用いた比熱の測定,多結晶を用いた中性子散乱実験を行った。比熱は、ゼロ磁場において0.88K($$T_1$$)及び0.77K($$T_2$$)に2つのピークを持ち、その温度は磁場を印加するに従い、$$T_1$$はほとんど変化せず、$$T_2$$は磁場により減少した。この磁場中比熱測定結果は、最近のZhangらによる多結晶の結果と定性的に同じ振舞いであり、彼らはこれらのピークの原因を四極子相転移及び四極子相互作用であると推測している。中性子散乱実験を行ったところ、相転移点以下で磁気的な秩序状態の存在を示唆する超格子反射が観測された。

口頭

希土類金属間化合物における格子間水素周辺のf電子状態

伊藤 孝; 髭本 亘; 大石 一城*; 西田 信彦*; 青木 勇二*; 鬼丸 孝博*; 鈴木 博之*

no journal, , 

水素は物質の内部に容易に侵入し、格子と相互作用することにより物性に影響を及ぼす。この過程をミクロな観点から明らかにすることは、基礎,応用の両面において極めて重要である。水素と格子の相互作用を研究する際に、物質中で水素と同等の化学的性質を示す正ミュオン$$mu^+$$を使ったアプローチが有効である。われわれは特に局在f電子に対する格子間水素の局所的な作用を調べるため、希土類金属間化合物PrPb$$_{3}$$にスピン偏極した$$mu^+$$ビームを照射し、零磁場において$$mu^+$$スピン緩和の測定を行った。その結果、擬似水素$$mu^+$$に隣接するPrイオンのf電子磁化率が等方的な状態からイジング的な異方性を持つ状態に変化していることが明らかになった。この変化は結晶場の現象論により記述できるが、実験データより決定した結晶場パラメータを点電荷モデルに基づいて解釈すると、$$mu^+$$の位置に負の有効電荷が生じているということになる。これは結晶場に対する伝導電子の寄与を示唆していると考えられる。

口頭

偏極中性子を用いたらせん磁性体Ba$$_{2}$$Mg$$_{2}$$Fe$$_{12}$$O$$_{22}$$における磁場誘起強誘電相の研究

石渡 晋太郎*; 奥山 大輔*; 加倉井 和久; 西 正和*; 田口 康二郎*; 十倉 好紀*

no journal, , 

Y型六方晶フェライトBa$$_{2}$$Mg$$_{2}$$Fe$$_{12}$$O$$_{22}$$は、195K以下で[001]方向に伝搬ベクトルk0を有するproper screw型らせん磁性を示し、伝搬ベクトルに垂直な磁場下で強誘電性を示し、非常に弱い磁場を用いて分極の方向を制御できることが知られている。そこで偏極中性子解析を含む詳細な中性子磁気構造解析研究をJRR-3に設置されたTAS-1で実施し、この強誘電相においてサイクロイド型コニカルらせん磁性構造が実現している事を明らかにした。

口頭

超重力場処理した傾斜組成超伝導体の磁束量子状態

岡安 悟; 小野 正雄; 西尾 太一郎*; 中井 宣之; 林 伸彦*; 町田 昌彦; 井口 祐介*; 真下 茂*

no journal, , 

100万Gレベルの超重力場処理により構成原子が固体中で沈降をおこし、原子スケールでの傾斜組成が形成される。全率固溶体のInPb合金に125$$^{circ}$$C, 102万G, 100時間の超重力場印加を施した。その結果、出発組成比In:Pb=8:2の均一な組成を持つ合金試料が、試料長さ5mm(重力場印加方向)の全域に渡って組成が連続的に変化した。出発試料で20%だったPb成分はこの超重力場処理によって45%から5%まで連続的に変化した。この合金は組成比によって超伝導転移温度が変化することから、超伝導転移温度が空間的に連続に変化した試料が実現したと考えられる。この転移温度の連続的な空間変化が超伝導体の磁束量子状態に与える影響を調べるため走査型SQUID顕微鏡で磁束量子状態を直接観察し、解析した。

口頭

その場実時間分割XAFS測定によるCO/NO雰囲気下Pd金属微粒子の動的構造及び形状変化

松村 大樹; 岡島 由佳; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 田中 裕久*

no journal, , 

LaFeO$$_{3}$$上とAl$$_{2}$$O$$_{3}$$上の2種類のPd金属微粒子について、CO-NO-COと順次雰囲気を変化させた際の動的構造変化を、分散型XAFSによって連続観測した。測定レートは0.2Hz程度ながらも、雰囲気の変化やそれに伴う触媒反応に応じて、金属微粒子が酸化還元,膨張収縮,凝集分散を起こす様子を精度よく観察することができた。特に、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$上の粒子では、CO雰囲気下での格子膨張やNO雰囲気下での内部酸化が、LaFeO$$_{3}$$上のそれよりも速やかであることがわかった。金属粒子-担体間の相互作用によって、多くのPd微粒子表面吸着様式が変化することが明らかになった。

口頭

液体鉄水素化物の構造,3

片山 芳則; 齋藤 寛之; 青木 勝敏

no journal, , 

水素は多くの金属と反応し、金属水素化物を形成する。遷移金属では、一般に水素は金属格子の隙間に固溶して侵入型合金を形成し、結晶格子を大きく膨張させる。鉄は常圧では水素化されないが、高水素圧下では水素化が起き、融点が純粋な鉄よりも、5GPa付近で約500K程度低下する。われわれは、水素が液体金属の構造に及ぼす影響を調べるため、鉄水素化物液体のX線回折測定を行っている。また、比較のために高圧での純粋な鉄の測定も行った。実験はSPring-8の原子力機構ビームラインBL14B1で行った。出発物質として純粋な鉄、水素源としてはLiAlH$$_{4}$$を用いた。求められた3.5GPaの鉄と4GPaの水素化鉄の構造因子S(Q)はほとんど同じであったが、水素化鉄の方が第2ピークがより非対称であった。これは何らかの局所構造の存在を示唆する。小さな違いしか観測できなかったことは、水素濃度が低いことを示唆する。液体での水素濃度を評価するために、液体の高温高圧下の密度測定を計画している。その第1段階として、結晶での密度測定を行い、水素化に伴う密度変化の検出に成功したので、それについても紹介する。

口頭

シリカガラスの高密度化と中距離秩序の変化

片山 芳則

no journal, , 

シリカガラスの構造の温度圧力変化について紹介する。シリカガラスはSiO$$_{4}$$四面体が3次元的につながったネットワーク構造を持つ。圧力による密度の増加は、SiO$$_{4}$$四面体の詰まり方、すなわち中距離秩序の変化によって起きる。われわれは、広い温度圧力範囲で、放射光X線回折その場観察実験を行い、構造因子に現れるFirst Sharp Diffraction Peakの位置から、中距離構造が大きく変化する温度圧力領域を明らかにした。

口頭

UPd$$_3$$のNQR,2

徳永 陽; 藤本 達也*; 酒井 宏典; 中堂 博之; 神戸 振作; 松田 達磨; 芳賀 芳範; 大貫 惇睦

no journal, , 

UPd$$_3$$は低温で3つの連続した相転移を示す。これらの相転移の起源は局在したウラン5f電子の四極子自由度によるものと考えられている。Uウラン系化合物としては数少ない四極子転移を示す物質であり、またエキゾチックな超伝導状態を持つUPt$$_3$$とも類似の構造を持つことから、その電子状態の解明は5f電子の性質を系統的に理解するうえで重要である。われわれはこのUPd$$_3$$の複雑な相図を理解すべく、Pd-NQRによる微視的研究を進めている。当日はNQRスペクトルの温度依存性の解析から、四極子秩序相におけるPdサイトの対称性について議論する。

口頭

ネプツニウム化合物超伝導体NpPd$$_5$$Al$$_2$$$$^{27}$$Al NMRによる研究,5

中堂 博之; 酒井 宏典; 徳永 陽; 神戸 振作; 青木 大*; 本間 佳哉*; 芳賀 芳範; 松田 達磨; 大貫 惇睦; 安岡 弘志

no journal, , 

Np化合物で初めて見つかった超伝導体NpPd$$_5$$Al$$_2$$$$T_c$$=5Kの重い電子系超伝導体と考えられている。われわれは微視的観点から超伝導発現機構を明らかにする目的でNpPd$$_5$$Al$$_2$$の単結晶試料に対して$$^{27}$$Al NMR測定を行い、これまでに、超伝導電子対の対称性が$$d$$波であることを明らかにした。また、3Tの磁場下において、常伝導状態の$$^{27}$$Al NMRを行い、ナイトシフト、$$1/T_1$$を測定した。$$a$$軸磁場方向のナイトシフトは低温に向けCurie則的に増大する一方で、$$c$$軸磁場方向ではナイトシフトは温度にほとんど依存せずバルクの磁化と似た傾向を示す。$$1/T_1$$は磁場方向に強く依存し、各磁場方向でその温度依存性は大きく異なり、いずれの磁場方向でもKorringa則を示さない。$$1/T_1T$$$$a$$軸成分は低温に向けて増大し、超伝導転移で急激に減少する一方で、$$c$$軸成分は50K以下から低温に向けて減少していくことがわかった。今回、スピン揺らぎの磁場依存性を調べる目的で11Tの磁場下において常伝導状態の$$1/T_1$$を測定した。高温部では、$$a$$, $$c$$軸方向ともに磁場依存性はないが、低温では磁場強度の増大に伴って$$1/T_1$$が減少することが明らかとなった。

口頭

反射高速陽電子回折を用いた金属薄膜表面における表面プラズモン励起の研究

深谷 有喜; 河裾 厚男; 一宮 彪彦

no journal, , 

表面プラズモンの研究は、通常、低速電子によるエネルギー損失分光を用いて行われることが多い。最近では反射高速電子回折を用いて、高速電子による表面プラズモンの励起過程も調べられている。しかし電子の反物質である陽電子を用いたエネルギー損失分光の研究は非常に少なく、不明な点が多い。本研究では、Al(111)-1$$times$$1表面からの全反射陽電子のエネルギー損失スペクトルを測定し、金属表面における表面プラズモン励起過程について調べた。測定したエネルギー損失スペクトルには、約12eV間隔の明瞭な5つの損失ピークを観測することができた。これらのピークは、Al結晶の表面プラズモン励起に対応する。表面プラズモンを3回励起したピークが最も強く、弾性散乱ピークは損失ピークに比べて小さいことがわかった。ポアソン分布を用いた解析から、表面プラズモンの平均励起回数は2.8回であることがわかった。この値はSi(111)-7$$times$$7表面からのもの(2.6回)に近い。以上の結果から、Al(111)-1$$times$$1表面における全反射陽電子の表面プラズモン励起過程は、Si(111)-7$$times$$7表面の場合と同様であると考えられる。

口頭

J-PARCにおけるパルス中性子イメージング技術の開発

篠原 武尚; 高田 慎一; 相澤 一也; 鈴木 淳市; 甲斐 哲也; 原田 正英; 及川 健一; 前川 藤夫; 酒井 健二; 大井 元貴; et al.

no journal, , 

中性子を用いたイメージング法は、中性子の特徴である高い物質透過性能及び軽元素に対する感度の高さを利用した撮像法である。これまでの中性子イメージング法では、多くの場合、物質での吸収による強度変化を得るものであるが、中性子と物質との相互作用には多くの場合エネルギー依存性が存在するため、物質透過現象は本来エネルギーに依存する。また、吸収のみならず、散乱に伴う運動量変化や位相変化,中性子スピン状態の変化などを積極的に活用することにより、高度な中性子イメージング法を開発する余地がある。このとき、パルス中性子を用いた飛行時間分析型のイメージングを導入することにより、エネルギー依存の情報を効率よく取得することが可能となる。そこで、本研究では、大強度パルス中性子を利用することが可能なJ-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)においてパルス中性子イメージング実験を開始し、エネルギー選別型の新しい中性子イメージング法の開発に取り組んでいる。発表では、MLFのBL10ビームラインにおいて、これまでに行ってきた実験結果について報告するとともに、今後の研究開発の展開について述べる。

口頭

タンデム加速器を用いたクラスターイオンの解離・荷電変換断面積の測定

齋藤 勇一; 千葉 敦也; 山田 圭介; 高橋 康之; 鳴海 一雅

no journal, , 

タンデム加速器高電圧部内のターゲットガスとクラスターイオンの衝突による荷電変換及び解離メカニズムの解明を目的に、ターゲットガスとして窒素及びヘリウムを用いて、炭素クラスターイオンの解離・荷電変換断面積をクラスター構成原子数及び衝突エネルギーをパラメータに測定した。その結果、解離断面積は窒素及びヘリウムともに、クラスター構成原子数の増加とともに線形的に増加した。このとき、窒素の増加率はヘリウムの約2倍であった。また、0.5MeVから3MeVの範囲では、衝突時のエネルギーによらないことがわかった。荷電変換断面積については、今回の測定範囲では構成原子数の増加及びエネルギーによらずほぼ一定の値であった。これらのことから、解離はターゲットガス原子(分子)がクラスターイオンのどの部分に衝突してもおこると考えられる。また、荷電変換については、クラスターの大きさにあまり関係しないことから、それにかかわる電荷がクラスターイオンの特定の位置に局在しているのではないかと考えられる。

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