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論文

Mass yield and angular distribution of rare earth elements produced in proton-induced fission of $$^{244}$$Pu

塚田 和明; 篠原 伸夫; 永目 諭一郎; 市川 進一; 間柄 正明; 星 三千男; 末木 啓介*; 谷川 勝至*; 西中 一朗*; 小林 貴之*; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.414 - 416, 1994/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:74.81(Chemistry, Physical)

低エネルギー陽子誘起核分裂において、非対称核分裂で生成する希土類元素に注目して研究を行った。$$^{232}$$Th及び$$^{244}$$Pu+pの実験系において核分裂片の質量分布とそれらの入射エネルギー依存性及び各核分裂片の角度分布を測定した。特に希土類元素は迅速自動イオン交換分離装置を利用して化学分離を行うことで、収率の小さな1:2という非対称核分裂で生成する領域まで詳細なデータを得ることができた。その結果、分裂片の角度分布には希土類元素領域において変化はみられなかった。また、入射エネルギー依存性については$$^{244}$$Pu系では変化がなかったが、$$^{232}$$Th系では質量数150以上と質量数140~150でその傾向に違いが表われた。これらの結果より、分裂核生成におけるマルチチャンスの影響などを考慮して、希土類元素領域におけるマルチモード核分裂の存在について議論する。

論文

Phase relations of the uranium-neptunium-oxygen system

山下 利之; 二谷 訓子; 大内 金二; 室村 忠純; 辻 利秀*; 稲垣 博光*; 加藤 徹也*

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.375 - 377, 1994/00

 被引用回数:11 パーセンタイル:34.3

U-Np-O系の相平衡を高温X線回折法および熱重量法で調べた。UO$$_{2}$$とNpO$$_{2}$$の粉末を所定の割合に混合し、Np(U+Np)比が0.2~1.0の試料を、空気中1300$$^{circ}$$Cで10時間加熱反応させて得た。それらの試料をHe/8%H$$_{2}$$、CO$$_{2}$$/1%CO、N$$_{2}$$/100ppmO$$_{2}$$、N$$_{2}$$/1%O$$_{2}$$ならびに空気中において、それぞれ、室温から1000$$^{circ}$$Cまでの温度に加熱し、その温度でX線回折を行った。空気中1000$$^{circ}$$Cでは、Np/(U+Np)比が0.5以下の試料は蛍石型相とU$$_{3}$$O$$_{8}$$との2相共存であるが、この比が0.6以上の試料は蛍石型相単相であった。蛍石型相の格子定数はウラン量の増加にともないわずかに減少するが、これは結晶半径の小さいU$$^{5+}$$,U$$^{6+}$$の生成に起因すると考えられる。He/8%H$$_{2}$$中1000$$^{circ}$$Cでは、すべての試料が蛍石型相単相であった。その格子定数と、Np/(U+Np)比との間に良好な直線関係がみられることから、低酸素ポテンシャル下ではNpO$$_{2}$$はUO$$_{2}$$中に全率固溶すると考えられる。

論文

Electrical conductivity and defect structure of lanthanum-doped (U,Pu)O$$_{2pm x}$$

辻 利秀*; 内藤 奎爾*; 山下 利之; 藤野 威男*

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.378 - 380, 1994/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:74.81(Chemistry, Physical)

La$$_{y}$$(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)$$_{1-y}$$O$$_{2pm x}$$(y=0.01,0.1)の電気伝導率を1273K、酸素分圧10$$^{-13}$$~10$$^{-1.5}$$Paの範囲で、四端子法を用い測定した。この固溶体の電気伝導率は酸素分圧に対して、3種類の依存性を示す。10$$^{-11}$$Pa以下の低酸素分圧領域で、La$$_{0.1}$$(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)$$_{0.9}$$O$$_{2-x}$$の電気伝導率は酸素分圧の増加とともに高くなる。同様な挙動が亜定比組成のLa$$_{0.1}$$U$$_{0.9}$$O$$_{2-x}$$でも観測されていることから、この固溶体にも亜定比組成を持つ相が存在することがわかった。中間酸素分圧領域では電気伝導率は酸素分圧に依存しない。La$$_{0.1}$$(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)$$_{0.9}$$O$$_{2}$$の電気伝導率は、U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$O$$_{2}$$の値より、かなり大きくなる。この高い電気伝導率は、電荷の中性条件の結果生成したホールが、U$$^{4+}$$-U$$^{5+}$$間をホッピング伝導するためと考えられる。

論文

Investigation of the Pu-U phase diagram

岡本 芳浩; 前多 厚; 鈴木 康文; 大道 敏彦

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.372 - 374, 1994/00

 被引用回数:13 パーセンタイル:29.73

アクチノイド合金系において重要なPu-U合金状態図について研究を行った。Pu-U状態図にはEllingerらによる報告があるが、最近熱力学データとの不整合が指摘されている。本研究ではPu-U合金を調製し示差熱分析を行った。その結果、固相の転移点についてはEllingerらの報告とほぼ一致した。一方、固相線温度は高く、液相線温度は低い値が得られた。すなわち、この系の固相線と液相線の幅は今まで考えられていたよりもかなり狭いことを示した。得られたデータについてギブス自由エネルギー最小化コード「ChemSage」を用いて解析したところ、液相において大きな負の剰余自由エネルギーを示した。

論文

Luminescence study on determination of the hydration number of Cm(III)

木村 貴海; Choppin, G. R.*

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.313 - 317, 1994/00

 被引用回数:240 パーセンタイル:0.27(Chemistry, Physical)

Eu$$^{3+}$$,Tb$$^{3+}$$などのランタノイドイオンに対し、蛍光寿命の逆数(K$$_{obs}$$=1/$$tau$$)とイオンの水和数(n$$_{H2O}$$)との間に直線的な相関がある。Cm$$^{3+}$$に対し同様の関係があるかどうかを検討するために、Eu$$^{3+}$$を参照イオンとしてCm$$^{3+}$$の蛍光寿命を種々の系において測定した。D$$_{2}$$O/H$$_{2}$$O中及びランタン化合物中のCm$$^{3+}$$の蛍光寿命の結果からK$$_{obs}$$とn$$_{H2O}$$の間に次の関係があることを明らかにした。n$$_{H2O}$$=0.612K$$_{obs}$$(ms$$^{-1}$$)-0.468。この関係をEu$$^{3+}$$錯体に対し水和数が既知のポリアミノポリカルボン酸のCm$$^{3+}$$錯体に適用し、水和状態を研究した。Eu$$^{3+}$$,Cm$$^{3+}$$錯体は同様の熱力学パラメータをもつにもかかわらず、Cm$$^{3+}$$錯体の水和数は明らかにEu$$^{3+}$$錯体のそれより大きかった。本報においてその結果を議論する。

論文

Fragment mass and kinetic energy distributions from fission of light actinides

西中 一朗*; 谷川 勝至*; 宮本 真哉*; 末木 啓介*; 中原 弘道*; 塚田 和明; 間柄 正明; 永目 諭一郎; 池添 博; 大槻 勤*

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.417 - 419, 1994/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

重イオン誘起による軽アクチノイド中性子欠損核の核分裂における非対称核分裂成分の探索を行った。反応は、$$^{16,18}$$O+$$^{209}$$Bi系で、核分裂核は$$^{225}$$Pa及び$$^{227}$$Paを対象とした。飛行時間法を用いた分裂片の質量ならびに運動エネルギー分布の測定から、この領域における非対称核分裂成分の存在を実証した。また、より中性子欠損核$$^{225}$$Pa系に比べて、$$^{227}$$Pa系の方が非対称核分裂成分の割合が多いことがわかった。これは、液滴モデルを用いた理論的予測と一致している。

論文

Reactions between U-Zr alloys and nitrogen

赤堀 光雄; 伊藤 昭憲; 小川 徹; 宇賀神 光弘

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.366 - 368, 1994/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:51.36(Chemistry, Physical)

高速炉用U-Pu-Zr合金燃料ではその表面にZr富化層の生成が報告されており、これは不純物窒素に起因すると考えられる。本報では、U-Zr合金と窒素との反応をEPMA及びマイクロX線回折により詳細に調べ、反応層生成と温度、合金組成との関連について明らかにした。窒素圧90~150Ton反応温度873~1273Kでは、主たる反応層として、表面から順にU$$_{2}$$N$$_{3}$$、ZrN、窒素固溶$$alpha$$-Zr層が生成し、さらにZr濃度が高い合金ほど、ZrN/$$alpha$$-Zr(N)の生成が優勢となること等を見出した。また、窒素圧~1Torrの低圧下における生成反応層との比較を行った。

論文

Experimental investigations on the chemical state of solid fission-product elements in U$$_{3}$$Si$$_{2}$$

宇賀神 光弘; 伊藤 昭憲

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.369 - 371, 1994/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:44.39(Chemistry, Physical)

U$$_{3}$$Si$$_{2}$$中の固体核分裂生成元素の化学状態を調べるためU$$_{3}$$Si$$_{2}$$の高燃焼度模擬実験を行った。Mo,Ru,La,Nd等のFP元素11元素について、U$$_{3}$$Si$$_{2}$$中における化合物形成、析出現象を調べた。その結果、U$$_{3}$$Si$$_{2}$$中の固体FPの化学形が4つのカテゴリーに分離できることを明らかにした。また、Mo,Ruの挙動を究明するため、U-Mo-Si,U-Ru-Si各三元系を調べ、新しい三元化合物の同定を行うとともに高温における相関係を明らかにした。

論文

Thermodynamic properties and multiphase diffusion paths of the ternary system U-Zr-N

小川 徹; 赤堀 光雄

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.173 - 177, 1994/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:41.4

TRU消滅処理に関する研究開発のなかでアクチナイド合金系への関心が復活してきている。U-Zr合金系は過去もっとも良く調べられているアクチナイド合金系の一つであるが、熱力学的性質についてはより正確な把握が必要である。ここではU-Zr-N三元系の相平衡と多相拡散経路の検討を通じて、このU-Zr合金の熱力学的性質を明らかにした。中間相$$delta$$(デルタ)の相安定性に及ぼす窒素の効果など、熱力学的解析は実験結果を良く再現するものであった。

論文

Voltammetric study on the transfer of U, Np and Pu ions at the aqueous-organic interface facilitated by phosphine oxides

吉田 善行; 青柳 寿夫; 目黒 義弘; 北辻 章浩; 木原 壮林*

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.324 - 327, 1994/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:41.4(Chemistry, Physical)

イオンの異種溶液間移動エネルギー($$Delta$$Gtr)の測定はイオンの電荷、径、構造や、溶媒和、錯形成等の溶液化学的挙動の解明にとって、さらにはイオンの界面移動反応を利用する分離、分析法の基礎として重要である。本研究では、液々界面電荷移動ボルタンメトリーにより、多座配位フォスフィンオキサイド共存下でのアクチノイドイオンの水相から有機相への移動反応を調べた。bis(diphenylphosphinyl)methan,BDPPM,を用いて、MO$$_{22+}$$,M$$^{4+}$$,M$$^{3+}$$(M=U,Np,Pu)の促進移動に対応する陽極波を観測した。陽極波の波形解析、移動電位のBDPPM濃度依存性などから移動反応に関与する錯イオン種(例えば[MO$$_{2}$$(BDPPM)$$_{3}$$]$$^{2+}$$)の同定に成功した。また同イオン移動反応に基づく、電解分離法やイオンセンサーの開発についても検討した。

論文

Spent fuel reprocessing based on electrochemical extraction process(SREEP)

吉田 善行; 青柳 寿夫; 武藤 博; 武石 秀世; 佐々木 祐二; 宇野 清一郎; 立川 圓造

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.453 - 455, 1994/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:44.39(Chemistry, Physical)

電気化学的工程から成る使用済燃料再処理法新概念(SREEP)を提案する。SREEPは(1)電解酸化法による使用済燃料溶解工程(DEO),(2)流液電解析出法による白金属元素の回収工程(PED),(3)電解による酸化状態制御及びTBP/ドデカン抽出法によるU,Pu,Npの遂次分離工程(UEEP,PEEP,NEEP),(4)液々界面電解イオン移動法によるCs$$^{+}$$,Sr$$^{+2}$$の分離工程(SCEEP),および(5)溶融塩電解析出法によるランタノイド,超プルトニウム元素の分離回収工程(SEMS)から構成される。SREEPは、(1)電気化学的な酸化状態制御が厳密であるため元素間の分離係数が向上する,(2)余分な試薬の添加を必要としないため廃棄物発生量が低減する,(3)自動化、遠隔化が容易である,等の大きな特色を有する。

論文

Radiation damage of UO$$_{2}$$ implanted with 100 MeV iodine ions

林 君夫; 菊地 啓修; 福田 幸朔

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.351 - 353, 1994/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:51.36(Chemistry, Physical)

軽水炉燃料等の高燃焼時に見られる燃料ペレット周辺部の組織変化(リム効果)に関連して、核分裂片エネルギーレベルに相当する100MeVのヨウ素イオンをタンデム加速器によってUO$$_{2}$$に注入し、照射損傷効果を調べた。95%TDのUO$$_{2}$$に、1$$times$$10$$^{14}$$~3$$times$$10$$^{16}$$ions/cm$$^{2}$$の照射量のヨウ素イオンを室温で照射した(ビーム加熱温度は約300$$^{circ}$$C以下)。照射後の走査電顕観察では、製造時の気孔が減少し、表面で溶融または著しい表面拡散が生じたように見えた。X線回折では、照射量に伴って格子定数が増加し、+0.4%程度に飽和する傾向が示された。また、回折ピークのブロードニングが生じた。

論文

Alloying behavior in selected neptunium binary systems; The Role of 5f-bonding

J.K.Gibson*; R.G.Haire*; M.M.Gensini*; 小川 徹

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.106 - 110, 1994/00

 被引用回数:12 パーセンタイル:31.74(Chemistry, Physical)

Npと他のアクチナイド、あるいは遷移金属との幾つかの二元系について、X線回折、DTA分析によって相関係を調べた。これらの結果に基づき、5f結合の役割について議論する。Np-Zr系では、Npの5f電子の有効性が失われる結果、単純な正則容体モデルでは予測できない正の相互作用項が存在する。

論文

Bimodal nature of actinide fission

大槻 勤*; 永目 諭一郎; 池添 博; 塚田 和明; 中原 弘道*; 西中 一朗*

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.423 - 425, 1994/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:60.44(Chemistry, Physical)

$$^{232}$$Th及び$$^{238}$$U陽子誘起核分裂における質量ならびに運動エネルギー分布を飛行時間同時測定装置を用いて測定した。その結果核分裂片の質量数が130近辺において分裂片の運動エネルギー分布に二重構造を見い出した。これは、核分裂時において少なくとも二つの変形状態が存在することを示しており、軽アクチノイド領域における二重モード核分裂過程を実証した。

論文

Measurement of kinetic energies of Cs isotopes produced in $$^{16}$$O+$$^{209}$$Bi nuclear fission by differential range method

末木 啓介*; 西中 一朗*; 中原 弘道*; 谷川 勝至*; 塚田 和明

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.420 - 422, 1994/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:100

核分裂の運動エネルギーを一般的におこなわれている質量数に対する情報として得るだけでなく、分裂片の質量数と原子番号に対する情報として得るために、放射化学的微分飛程法を検討し、$$^{252}$$Cfの自発核分裂に応用し、微分飛程分布データから飛程と運動エネルギーの関係を求めた。この方法を$$^{16}$$O+$$^{209}$$Bi反応で生成する中性子欠損軽アクチナイド$$^{225}$$Paの核分裂におけるCs同位体の運動エネルギー測定に利用し、入射エネルギー93及び103MeVにおいて、その飛程と運動エネルギーを得た。その結果、Cs同位体の全運動エネルギー分布が一般的な質量数に対する変化と異なることを見いだした。この違いは、一次のCs同位体の全運動エネルギーが同位体間で一定ではなく、そのQgg値で決定されると考えるとうまく説明できることが明らかになった。

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