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論文

Thermodynamic properties and revised Helgeson-Kirkham-Flowers equations of state parameters of the hydrated and dehydrated monomeric silica species at $$t$$ = 0.01-600$$^{circ}$$C, $$P$$ = 1-3000 bars, $$rho$$$$_{rm H2O}$$ = 0.35-1.1 g cm$$^{-3}$$, and $$I_{m}$$ = 0$$m$$

Walker, C. S.*; Arthur, R. C.*; 安楽 総太郎; 笹本 広; 三原 守弘

Applied Geochemistry, 175, p.106086_1 - 106086_17, 2024/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Geochemistry & Geophysics)

水和した単量体シリカ(Si(OH)$$_{4}$$(aq), SiO(OH)$$_{3}$$$$^{-}$$及びSiO$$_{2}$$(OH)$$_{2}$$$$^{2-}$$)及び脱水状態を想定した単量体シリカ(SiO$$_{2}$$(aq), HSiO$$_{3}$$$$^{-}$$及びSiO$$_{3}$$$$^{2-}$$)化学種の状態パラメータに関わる修正Helgeson-Kirkham-Flowers式(r-H-K-F EoS)と熱力学特性は、シリカを含む全ての構成物の生成及び分解反応におけるpH、組成、温度及び圧力依存性を表すために幅広く用いられている。そのため、水和及び脱水状態の単量体シリカ化学種の生成反応に関わる平衡定数の実験値を文献から収集し、イオン相互作用理論に基づきイオン強度0へ外挿し、熱力学特性及びr-H-K-F EoSパラメータを導出した。同一の研究で全ての生成反応を考慮することで、単量体シリカ化学種の熱力学特性及びr-H-K-F EoSパラメータが見直され、これにより、温度=0.01-100$$^{circ}$$C、圧力=1-3000 bars,水の密度=0.35-1.1 g cm$$^{-3}$$の条件において、十分に合致するようになった。これらの温度・圧力は、放射性廃棄物の地層処分が想定される深さ1km程度までの温度(0.01-100$$^{circ}$$C)及び圧力(1-270 bars)を包括している。

論文

Dissolution behavior of calcium uranate under oxidizing and reducing conditions

加藤 雄斗*; 佐々木 隆之*; 頓名 龍太郎*; 小林 大志*; 岡本 芳浩

Applied Geochemistry, 175, p.106196_1 - 106196_9, 2024/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:0.00(Geochemistry & Geophysics)

To assess the chemical stability of CaUO$$_{4}$$ in different aqueous environments, static immersion tests were performed under various redox conditions and carbonate ion concentrations. The dissolution mechanism of CaUO$$_{4}$$ was examined using data from solid and liquid analyses, along with chemical thermodynamic calculations. Under reducing conditions and without carbonate, U(VI) in CaUO$$_{4}$$ was reduced to U(V) and the mineral was converted into non-stoichiometric CaUO$$_{4-x}$$. The dissolved uranium was then further reduced to U(IV) in the aqueous media, forming UO$$_{2}$$(am), which controlled the U solubility. Under oxidizing conditions and in the absence of carbonate, dissolved uranium formed metaschoepite ((UO$$_{3}$$)2H$$_{2}$$O(cr)) at pH $$leqq$$ 7 and sodium diuranate (Na$$_{2}$$U$$_{2}$$O$$_{7}$$H$$_{2}$$O(cr)) at pH $$>$$ 7, which controlled uranium solubility. In oxidizing conditions with carbonate present, the apparent solubility of U was lower than predicted by the solid-phase solubility calculations. The concentration of U was constrained to levels similar to that of calcium when the calcium concentration reached saturation with CaCO$$_{3}$$. Additionally, the dissolution of calcium from CaUO$$_{4}$$ influenced uranium dissolution.

論文

U(VI) sorption on illite in the presence of carbonate studied by cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy and parallel factor analysis

Mei, H.; 青柳 登; 斉藤 拓巳*; 田中 万也; 杉浦 佑樹; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 162, p.105926_1 - 105926_8, 2024/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:69.68(Geochemistry & Geophysics)

The sorption of U(VI) on illite at different pH and dissolved inorganic carbon (DIC) levels was investigated by using batch experiments, surface complexation modeling, and cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy (cryo-TRLFS) combined with parallel factor analysis (PARAFAC). The inhibiting effect of DIC on U(VI) sorption was revealed by the macroscopic batch experimental results. An updated 2-site protolysis non-electrostatic surface complexation and cation exchange model considering the formation of two uranyl-carbonate sorption complexes was able to reproduce the experimental results well. Based on the PARAFAC analysis on the cryo-TRLFS spectra, there was clear correspondence in the variation trend of the derived components with the sorption species from the modeling results, validating the formation of ternary uranyl-carbonate sorption species.

論文

Paleohydrogeology of the Horonobe area, Northern Hokkaido, Japan; Groundwater flow conditions during glacial and postglacial periods estimated from chemical and isotopic data for fracture and pore water

望月 陽人; 石井 英一

Applied Geochemistry, 155, p.105737_1 - 105737_15, 2023/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:32.37(Geochemistry & Geophysics)

氷期と間氷期の地下水流動の違いを理解することは、将来的な気候変動が地下水流動に与える影響を予測するうえで重要である。本研究では、幌延地域の亀裂性泥岩における最終氷期と後氷期の地下水流動の違いを、亀裂水と間隙水の安定同位体比($$delta$$D、$$delta$$$$^{18}$$O)、Cl$$^{-}$$濃度と放射性炭素($$^{14}$$C)年代測定を組み合わせることにより評価した。亀裂水と間隙水の安定同位体比から、涵養域に最も近いボーリング孔の28$$sim$$250mの地下水は現在と類似した気候で涵養した天水から構成されており、亀裂水の同位体組成が周辺のマトリクス中の間隙水と比べてより天水に近い値を示した。この天水は後氷期に涵養したものであることが、$$^{14}$$C年代から示唆された。同ボーリング孔のより深い深度や、その他の孔の調査深度では、地下水が氷期の天水と化石海水からなることが同位体組成から示され、亀裂水はマトリクス中の間隙水と同様の組成を示した。$$^{14}$$C年代測定から、天水の浸透は最終氷期またはそれ以前に生じたと推測された。以上の結果は、後氷期に涵養した天水が浅部を流動しており、一方、最終氷期に涵養した天水は深部にとどまっていることを示唆する。このことは、調査地域の谷が最終氷期には現在よりも最大で約50 m深かったという地表物理探査および地質調査の結果と整合的であり、谷が深かったために最終氷期には下向きの動水勾配が増加したと考えられる。地下水の安定同位体比と化学組成、および$$^{14}$$C年代測定を組み合わせる方法は、亀裂性岩盤における最終氷期と後氷期の地下水流動の違いを評価するうえで有用である。

論文

Paleoclimatic controls on natural tracer profiles in biogenic sedimentary formations of the Horonobe area, Japan

Arthur, R.*; 笹本 広; Alt-Epping, P.*; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 155, p.105707_1 - 105707_8, 2023/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:32.37(Geochemistry & Geophysics)

地質媒体中でのナチュラルトレーサープロファイルを対象に、過去から現在に至るまでの変遷をモデルによる評価することは、放射性廃棄物の地層処分における性能評価手法をサポートする上でも役立つ。本研究では、北海道幌延地域における古水理地質学的な変遷から推察される境界条件に基づき、前進モデリングにより物質移行モデルを開発した。本研究で対象とした2つのボーリング孔(距離にして約1km程度離れた場所に位置)で認められたプロファイルの違いについては、間隙率や透水係数の違いによる影響というより、むしろ、局所的な割れ目の分布密度や連結性の違いによる影響が大きい可能性が示唆された。

論文

Geochemical modeling of cation exchange reactions in Horonobe mudstone from Northern Hokkaido, Japan

阿部 健康; 飯田 芳久; 笹本 広; 石井 英一

Proceedings of Water-Rock Interaction (WRI-17)/ Applied Isotope Geochemistry (AIG-14) (Internet), 6 Pages, 2023/08

埋設処分における地下水質の時空間的変遷評価では、地下水の混合や水-岩石相互作用を考慮したモデルが必要となる。堆積岩環境の地下水質を対象とした場合、評価上重要な水-岩石相互作用は陽イオン交換反応と考えられる。本研究では、パイロットボーリングが実施される概要調査段階における陽イオン交換反応の評価を想定し、陽イオン交換選択係数をactive fraction modelに従った地球化学計算に基づき推定する手法を検討する。さらに本手法の実環境での適用性を確認するために、幌延泥岩(稚内層及び声問層)を対象に交換性陽イオン組成の測定値と本手法による推定値との比較検討を行った。稚内層及び声問層の交換性陽イオン組成を測定し、得られた組成の変動範囲についてactive fraction modelを使って評価を行った。本評価に必要なパラメータの設定値は、先行研究で報告されているスメクタイトの2成分系陽イオン交換等温線及びCECのpH依存性に基づいて推定し、帯水層土壌に比べNaに親和的な選択係数を得た。推定したパラメータ設定を用いて、幌延で得られている化石海水・古天水の組成と平衡な交換性陽イオン組成を計算した結果、稚内層の交換性陽イオン組成の測定結果(交換性Naに富む組成)と整合した。また化石海水に比べてpHが高くNaイオンに乏しい現海水と平衡な交換性陽イオン組成を計算した結果、溶液の組成関係に反して化石海水よりも交換性Naに富む組成が得られた。このように溶液組成と反比例する交換性陽イオン組成の変化を解釈する上では、pHと全陽イオン濃度の変化が重要であることをベンチマーク計算により確認した。

論文

Hydration states of europium(III) adsorbed on silicas with nano-sized pores

室田 健人*; 青柳 登; Mei, H.; 斉藤 拓巳*

Applied Geochemistry, 152, p.105620_1 - 105620_11, 2023/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:57.51(Geochemistry & Geophysics)

The confinement in small spaces influences the complicated reaction involving water molecules under electrostatic potentials at the solid-liquid interface. It is unclear, in particular, how the hydration state of metal ions adsorbed on the surface changes as a function of the pore size. This study analyzed the adsorption states of europium aqua ions on mesoporous silicas with different pore distributions in comparison with nonporous silica using time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy. The parallel factor analysis was used to differentiate the contribution of different chemical species of Eu(III) to the fluorescence signal and determine the influence of the pore size on each chemical species. The results show that Eu(III) mainly form outer-sphere complexes with silica below pH 6, where Eu(III) adsorption is low. Within nano-sized pores, distortion of the hydration structure and a decrease in the hydration number were suggested in this pH range. As the concentration of the silicate ions derived from the dissolution of silica increases with increasing pH, Eu(III) form the silica/Eu(III) /silicate ternary surface complexes. Within nano-sized pores, the concentration of silicate ions decreases due to the overlap of the electric double layer, which inhibits the formation of the ternary surface complex. Furthermore, at high pH, Eu(III) multinuclear complexes formed only on the mesoporous silica surface. This adsorption behavior specific to nano-sized pores could not be concluded by macroscopic adsorption experiments alone because the amount of Eu$$^{3+}$$ adsorbed per unit surface area did not differ between the mesoporous and nonporous silicas. Consideration of the silicate complexes should be indispensable in future studies on the adsorption of lanthanide ions using mesoporous silica.

論文

Isotopic signals in fracture-filling calcite showing anaerobic oxidation of methane in a granitic basement

水野 崇; 鈴木 庸平*; Milodowski, A. E.*; 岩月 輝希

Applied Geochemistry, 150, p.105571_1 - 105571_11, 2023/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:32.37(Geochemistry & Geophysics)

地下水中における嫌気的メタン酸化(AOM)は、地下水の酸化還元条件と炭素循環の両方に影響を及ぼすものの、地層処分の母岩となりうる結晶質岩を対象とした研究例は少ない。そのため、本研究では、日本の中央部に分布する土岐花崗岩の割れ目に産出する二次鉱物である方解石を対象に、炭素と酸素の安定同位体組成に着目した古水理地質学的研究を実施した。その結果、酸素同位体組成($$delta$$$$^{18}$$O$$_{VPDB}$$: -32.7‰$$sim$$ -0.59‰)から、方解石を析出させた地下水は熱水由来の地下水、地表から浸透した淡水、海進時に侵入した海水であることが明らかとなった。一方、炭素同位体組成$$delta$$$$^{13}$$C$$_{VPDB}$$: -56.6‰$$sim$$ +6.0‰)は、熱水,淡水,海水由来のDICの炭素同位体組成の範囲(-25‰$$sim$$ +2‰)より広い範囲に分布していた。-25‰より軽い$$delta$$$$^{13}$$C$$_{VPDB}$$を持つ方解石はAOMから供給されたDICを起源として沈殿したと考えられ、+2‰より重い$$delta$$$$^{13}$$C$$_{VPDB}$$を持つ方解石はメタン生成時に$$^{13}$$Cが濃縮したDICを起源として沈殿したと考えられる。北欧における先行研究とは異なり、瑞浪のAOM方解石は淡水環境で沈殿したものであり、結晶質岩の深部では様々なプロセスによりAOMが生じる可能性があることが示された。このような幅広い環境下での炭素循環を理解することは、地層処分システムの長期的な安全性を評価する上で重要な知見を提供できると考えられる。

論文

Uranium (VI) sorption on illite under varying carbonate concentrations; Batch experiments, modeling, and cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy study

Mei, H.; 青柳 登; 斉藤 拓巳*; 香西 直文; 杉浦 佑樹; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 136, p.105178_1 - 105178_8, 2022/01

 被引用回数:20 パーセンタイル:90.04(Geochemistry & Geophysics)

Dissolved inorganic carbonate ions (DIC) present in groundwaters may affect both the aqueous and surface species of U(VI) due to its strong complexation ability with U(VI). However, it is still not clear how DIC affects U(VI) sorption on illite, which is one of the critical components in argillaceous rocks. In this study, the sorption of U(VI) on conditioned illite du Puy in presence of varying DIC concentrations (up to 250 mM DIC) as a function of pH was investigated by combining batch sorption experiments, surface complexation modeling, and the cryogenic time-resolved laser fluorescence spectroscopy (TRLFS). The distribution coefficients of U(VI) were sensitive to the DIC concentration, which decreased with an increase of DIC. There is no sorption of U(VI) under relatively high DIC concentrations (100 mM DIC). The U(VI) sorption behavior on illite was modeled by using the 2 Site Protolysis Non-Electrostatic Surface Complexation and Cation Exchange model. Two ternary surface complexation reactions with carbonate were needed to depict the experimental sorption data in addition to binary and ternary hydroxo surface complexation reactions employed for the description of U sorption to illite without carbonate. The cryogenic TRLFS revealed that U(VI) did sorb to illite in presence of high DIC concentration (up to 10 mM DIC). The spectra were unchanged with DIC at pH 8.5, suggesting the surface speciation of U(VI) remained the same. The decay curves were biexponential, which further indicated that at least two species were responsible for the sorption. Our finding will help to predict the transport and retention behaviors of U(VI) near radioactive waste repositories.

論文

Decrease of radionuclide sorption in hydrated cement systems by organic ligands; Comparative evaluation using experimental data and thermodynamic calculations for ISA/EDTA-actinide-cement systems

Ochs, M.*; Dolder, F.*; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 136, p.105161_1 - 105161_11, 2022/01

 被引用回数:9 パーセンタイル:65.01(Geochemistry & Geophysics)

さまざまな種類の放射性廃棄物や環境中に含まれる有機物は、放射性核種との安定な錯体を形成し、収着による遅延効果を低減させる可能性がある。本研究では、有機配位子が共存するセメントシステムにおける収着低減係数(SRF)を定量化する方法論の適用性を評価する。SRFの推定のための3つの手法、(1)溶解度上昇係数との類似性、(2)熱力学的計算に基づく化学種分布、(3)三元系での収着実測データを組合わせ、代表的な有機配位子(ISAおよびEDTA)および選択された主要な放射性核種(アクチニド)を対象に評価を行った。ここで提案した手法により、評価対象とするシステムに関連する利用可能なデータ等の情報量に応じて、3つのSRFの定量化手法の有効性を評価することが可能である。最も信頼できるSRFは、三元系での収着実測データから導出することができる。そのような直接的な証拠がない状況でSRFを導出する必要がある場合、類推評価や熱力学計算からの推定を行うことになるが、それらの推定には不確実性を伴うことに留意する必要がある。

論文

The Impact of cement on argillaceous rocks in radioactive waste disposal systems; A Review focusing on key processes and remaining issues

Wilson, J.*; Bateman, K.; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 130, p.104979_1 - 104979_19, 2021/07

 被引用回数:21 パーセンタイル:53.85(Geochemistry & Geophysics)

地層処分概念では、セメント系材料の様々な目的での使用が想定されている。粘土質岩が対象母岩である場合、高アルカリ条件のセメント間隙水が、粘土質岩中の主要鉱物を不安定化させ、セメントと岩石の境界部に変質領域を生じさせる。文献のレビューにより、実験研究、アナログ研究及びモデル化研究から得られるプロセスの理解の現状と、残された課題が抽出された。セメントと粘土質岩の相互作用で生じる鉱物の変遷プロセスについて理解が進んでいるものの、今後の課題として、処分環境に近い温度条件でのセメントと粘土質岩の変遷プロセス、二次鉱物生成の反応速度、二次鉱物生成に伴う間隙閉塞、変質が放射性核種の移行に及ぼす影響などが特定された。

論文

A Geochemical approach for identifying marine incursions; Implications for tsunami geology on the Pacific coast of northeast Japan

渡邊 隆広; 土屋 範芳*; 山崎 慎一*; 澤井 祐紀*; 細田 憲弘*; 奈良 郁子*; 中村 俊夫*; 駒井 武*

Applied Geochemistry, 118, p.104644_1 - 104644_11, 2020/07

 被引用回数:18 パーセンタイル:72.08(Geochemistry & Geophysics)

地層中の津波堆積物の分布から、過去の津波浸水域を推定することが可能である。津波浸水域に関する情報は、今後の防災や減災計画の基礎データとして利用することが期待されている。しかし、津波堆積物を用いて過去の津波浸水域を復元するにあたり、形成年代の決定、津波堆積物の供給源の特定、洪水や高潮堆積物との区別、及び目視で判別困難な泥質津波堆積物の検出等が現状で解決すべき課題となっている。本研究では上記の問題を解決する一つの手段として、津波堆積物の地球化学判別手法を提案した。仙台平野において採取された堆積物の化学分析を実施し、津波堆積物の判別手法の改良を試みた。分析の結果、カルシウム等の単成分による津波層検出は、後背地の特徴や貝殻の有無などの影響を強く受けることから必ずしも有効ではなく、ケイ素とアルミニウムとの相対比についても、砂層の検出には有効であるが、その供給源に関する情報は乏しいことが示された。一方、ナトリウムとチタンとの相対比を用いることによって海由来の物質で形成された堆積層を検出できる可能性が高いことが示唆された。

論文

Degassing behavior of noble gases from groundwater during groundwater sampling

中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*; Solomon, D. K.*; 宮川 和也; 富岡 祐一*; 太田 朋子*; 松本 拓也*; 濱 克宏; 岩月 輝希; 小野 昌彦*; et al.

Applied Geochemistry, 104, p.60 - 70, 2019/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:36.15(Geochemistry & Geophysics)

地下水に溶存している希ガス(He, Ne, Ar, Kr, Xe)は、地下水の起源や滞留時間、涵養温度などの推定に使われる。地下水に溶存しているガスを全て定量することが望ましいが、一方で、地下水の採取に伴う溶存ガスの脱ガスを避けることは難しい。本研究は、地下水の採取に伴う溶存希ガスの脱ガス挙動について調べ、その補正方法を提案するものである。地下施設及び深層ボーリングから地下水試料を採取し、原位置の圧力を維持した状態で採取した試料と、圧力を低下させて脱ガスさせた試料との比較を行った。その結果、溶存ガス圧が低い試料(約4.6気圧以下)については、大気圧下で脱ガスさせた場合、気液平衡が成り立つことが分かった。一方で、溶存ガス圧が高い試料(約32気圧)については、気液平衡が成り立たないことが分かった。気液平衡が成り立つ試料については、脱ガスの影響を補正することが可能であるが、気液平衡が成り立たない試料については、補正が困難であり、さらなる検討が必要である。

論文

Preface of SI; RNs in the environments

田中 万也; Kaplan, D. I.*; 大貫 敏彦

Applied Geochemistry, 85(Part B), p.119 - 120, 2017/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Geochemistry & Geophysics)

Applied Geochemistry誌において「環境中の天然・人工放射性核種の化学形態の変化及びそのゆくえ」と題して特集号を組んだ。本特集号は、様々な環境における天然・人工放射性核種を扱った13編のピアレビュー論文からなる。また、これらの論文はフィールド研究から室内実験まで幅広い題材を取り上げており、主に放射性核種の吸着・酸化還元挙動に関するものである。本特集号は、2016年に横浜で開催されたゴールドシュミット国際会議の出席者及び本特集号のテーマに関する研究分野の研究者により執筆された論文から構成されている。

論文

Characterization of rare earth elements (REEs) associated with suspended particles in deep granitic groundwater and their post-closure behavior from a simulated underground facility

岩月 輝希; 宗本 隆志*; 久保田 満*; 林田 一貴; 加藤 利弘*

Applied Geochemistry, 82, p.134 - 145, 2017/05

AA2017-0090.pdf:2.35MB

 被引用回数:9 パーセンタイル:33.59(Geochemistry & Geophysics)

瑞浪超深地層研究所において、地下水及び懸濁態粒子に含まれる希土類元素の挙動について研究を行った。その結果、地下水中の希土類元素の10$$sim$$60%が懸濁粒子に付着して存在することが確認された。希土類元素が付着する懸濁粒子は主に炭酸塩コロイドであり、一般的な地下水は炭酸塩鉱物に対して飽和平衡状態にあることから、炭酸塩コロイドの起源は炭酸塩鉱物と推察された。また、坑道閉鎖環境においては、地下水中の溶存態及びコロイド態の希土類元素濃度が、周辺の地下水に比べて有意に低下することが確認された。熱力学計算により地下水に溶存する希土類元素は主に炭酸錯体と推測され、坑道壁面のセメント吹付上に炭酸塩コロイドとともに吸着・共沈していると考えられた。以上の事から、地下施設におけるセメント材料の使用は、希土類元素の移動し難い環境を形成すると考えられる。

論文

Effect of flavin compounds on uranium(VI) reduction- kinetic study using electrochemical methods with UV-vis spectroscopy

山崎 信哉*; 田中 万也; 香西 直文; 大貫 敏彦

Applied Geochemistry, 78, p.279 - 286, 2017/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:23.48(Geochemistry & Geophysics)

環境中において、水溶性の六価ウランから難溶性の四価ウランへの還元反応はウランの移動度が劇的に変化するため、重要な反応である。本研究では、嫌気性微生物に由来し酸化還元能を有するフラビン化合物が六価ウラン還元反応に与える影響を電気化学的手法を用いて検討した。フラビンを電気化学的に還元すると、フラビンから六価ウランに電子が移動して四価ウランになることが紫外可視吸収スペクトルから確かめられた。また電気化学測定の結果から、フラビンから六価ウランへの電子移動速度を決定した。また、フラビン化合物が存在することで、六価ウランの見かけ上の還元電位が0.2V上昇し、より還元されやすくなることが新たに分かった。

論文

The Role of low-temperature organic matter diagenesis in carbonate precipitation within a marine deposit

宮川 和也; 石井 英一; 廣田 明成*; 小松 大祐*; 池谷 康祐*; 角皆 潤*

Applied Geochemistry, 76, p.218 - 231, 2017/01

 被引用回数:24 パーセンタイル:66.73(Geochemistry & Geophysics)

炭酸塩はその形成時に、地下水水質の変遷履歴などの古水理地質情報を記録している可能性があり、地下に形成された炭酸塩脈は、過去の環境の変遷を知る手掛かりになる。本研究では、北海道北部の新第三系海成堆積岩である声問層と稚内層中に見られる炭酸塩脈の産状のコントラストについて、炭酸の供給源の観点からその成因を検討した。炭酸塩脈は、珪藻質泥岩の声問層中にはほとんど見られないが、珪質泥岩の稚内層中には見られる。地下水中に溶存している多量のメタンは微生物活動による二酸化炭素還元反応によって形成されていることが、同位体比分析の結果から分かった。岩盤中の全有機物量は、声問層では深度の増加とともに小さくなるが、稚内層では深度によらず一定であることが分かった。これはこれらの地層境界が、有機物の続成作用区分としてダイアジェネシス期からカタジェネシス期への変化点に相当することを示唆しており、ガスや炭酸塩の炭素同位体比もまた、稚内層中では深度とともに急に重くなっていることが分かった。以上のことから、次のような炭酸塩脈の形成プロセスが考えられる。有機物の続成作用があまり進んでいない声問層では、微生物により有機物が分解され、二酸化炭素が地下水中に供給される。一方で、声問層と比較した時に、稚内層では続成作用が進んでおり、有機物が比較的分解されにくい。このため、メタン生成反応に伴う炭酸の消費が補われることがないため、同時に炭酸塩脈が形成されやすい環境であったことが推察された。

論文

Release of mantle and crustal helium from a fault following an inland earthquake

梅田 浩司; 浅森 浩一; 草野 友宏

Applied Geochemistry, 37, p.134 - 141, 2013/10

 被引用回数:21 パーセンタイル:49.61(Geochemistry & Geophysics)

断層から放出されるガスの同位体組成を指標に、地形判読では不明瞭な活断層の位置を特定するための調査技術の開発を進めている。今回はこれらの技術開発の一環として、2011年6月30日に発生した長野県中部の地震(M5.4)の震源域周辺において、地下水の溶存ガスや温泉の遊離ガスの採取を行い、希ガス同位体の測定を行った。その結果、地震を引き起こした牛伏寺断層に沿って高い$$^{3}$$He/$$^{4}$$He比が観測された。また、地震発生前に比べて断層近傍ではマントル起源ヘリウムが、断層から離れた地域では地殻起源ヘリウムの含有量が増加する傾向が認められる。

論文

Interpretation of undisturbed hydrogeochemical conditions in Neogene sediments of the Horonobe area, Hokkaido, Japan

笹本 広; Arthur, R. C.*; 濱 克宏

Applied Geochemistry, 26(8), p.1464 - 1477, 2011/08

 被引用回数:20 パーセンタイル:46.51(Geochemistry & Geophysics)

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、地下深部の未擾乱状態の水理地球化学的条件を把握することは、処分の性能評価において初期条件となる地下水の地球化学的条件を設定するうえで重要である。本報では、幌延の深地層研究所計画における地上からの調査段階で得られた地下水データをもとに、経験的及び統計的手法による地下水データの信頼性・相関性のチェックや地球化学モデルを用いた未擾乱状態の水理地球化学条件の解釈(推定)を行い、地上からの調査段階で得られた地下水データの品質や信頼性を評価する手法の適用性を検討した。

論文

A Comparative study of the modelling of cement hydration and cement-rock laboratory experiments

Savage, D.*; Soler, J. M.*; 山口 耕平; Walker, C.; 本田 明; 稲垣 学; Watson, C.*; Wilson, J.*; Benbow, S.*; Gaus, I.*; et al.

Applied Geochemistry, 26(7), p.1138 - 1152, 2011/07

 被引用回数:20 パーセンタイル:46.51(Geochemistry & Geophysics)

放射性廃棄物の地層処分施設で亀裂のグラウトやトンネルのシール材などとしてセメント系材料を使う場合には、化学的反応性に関する潜在的な問題が生起する。処分の長期安全性評価という点からは、セメントと岩盤などとの反応やその変化について定量的にモデル化することが求められる。LCS(Long-term Cement Studies)プロジェクトとして、NDA(UK), Posiva(Finland), 原子力機構のモデリングチーム間で、セメント水和反応及びセメント-岩反応についての室内実験に対するモデリング比較研究を行った。この結果、どちらの実験についても、詳細なパラメータ化の点で顕著な違いはあるものの、主要な反応経路についてはとてもよく理解できており、チーム間でも矛盾しないことが示された。今後、長期スケールにおける鉱物-水反応の評価に役立つような適切なナチュラルアナログやインダストリアルアナログなどの事例に着目したモデリング研究を行うことが望まれる。

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