Chemical trapping of Sr vapor species by Zircaloy cladding under a specific chemical condition

Mohamad, A.*; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

福島原子力発電所事故では、炉心への海水注入により揮発性のSrClが生成し、不揮発性グループに分類されていたSrが、燃料から放出され、ステンレス鋼やジルカロイ(Zry)のような原子炉構造材と化学反応を引き起こした可能性がある。そして、このような反応は、炉内のSr分布に変化をもたらすと考えられたため、SrとZryとの化学反応に関する実験を行った。その結果、燃料からの放出直後にSr蒸気が化学的にジルカロイ被覆管にトラップされ、デブリの酸化物相中に優先的に保持される可能性のあることが分かった。

High temperature oxidation test of simulated BWR fuel bundle in steam-starved conditions

山崎 宰春; Pshenichnikov, A.; Pham, V. H.; 永江 勇二; 倉田 正輝; 徳島 二之*; 青見 雅樹*; 坂本 寛*

Proceedings of Annual Topical Meeting on Reactor Fuel Performance (TopFuel 2018) (Internet), 8 Pages, 2018/10

燃料集合体の酸化及び水素吸収はその後の事故進展挙動に影響を与えることから、PWR燃料集合体では、実効的な水蒸気流量としてg-HO/sec/rodという単位が導入されており、事故進展評価の重要なパラメータといて用いられている。一方BWRにおいては、燃料集合体の構成がPWRとは異なることにより、PWRで用いられている規格化された水蒸気流量ではチャンネルボックスの内外での酸化及び水素吸収の差が正確に評価できない。そのため、PWRで用いられているg-HO/sec/rodという規格化された水蒸気流量に代わる、適切な評価パラメータがBWRでも必要である。そこで、ジルカロイの水蒸気枯渇条件での酸化及び水素吸収データを取得するため、実機を模擬したBWRバンドル試験体を用いて高温酸化試験を行なった。BWRにおける水蒸気流量を規格化するため、水蒸気流路断面積を考慮したパラメータを検討した。

Hydrogen generation by water radiolysis with immersion of oxidation products of zircaloy-4

松本 義伸*; Do, Thi-Mai-Dung*; 井上 将男; 永石 隆二; 小川 徹

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1303 - 1307, 2015/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1034215

酸化物等の固体材料が水中に添加されると、放射線分解による水素発生が増大することが知られている。本研究では、シビアアクシデント後のデブリが共存する炉水からの水素発生挙動を予測するため、水の線分解による水素発生に対する、ジルコニウム酸化物またはジルカロイ4の酸化生成物の添加効果を調べた。線のエネルギーが水と酸化物に与えられ、それぞれで独立して水素が発生するとした場合の、酸化物の寄与分は水中に共存する重量分率の増加とともに飽和に達する傾向を示し、海水中よりも純水中の方が顕著であった。また、その寄与分は結晶構造や組成によらず、粒子サイズあるいは比表面積に強く依存していることがわかった。

Application of hydrogen analysis by neutron imaging plate method to Zircaloy cladding tubes

安田 良; 仲田 祐仁; 松林 政仁; 原田 克也; 畠山 祐一; 天野 英俊

Journal of Nuclear Materials, 320(3), p.223 - 230, 2003/08

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(03)00112-0

本稿においては、水素濃度が既知な標準試料を用いて、照射済燃料被覆管を模擬した試料の水素分布を定量的に評価した。被覆管断面全体に渡っての水素濃度分布が得られ、その空間分解能は、画像上の画素(0.10.1mm)に一致する。さらに、イメージングプレート像に及ぼす酸化膜の影響を、酸化膜のみ、または酸化膜及び水素化物の両方を形成した被覆管を用いてしらべた。その結果、酸化膜に相当する領域は画像上において確認できなかった。また、画像数値解析によっても酸化膜の有意な影響は確認できなかった。上記の結果から、中性子イメージングプレート法により、水素分析を行う際においても、酸化膜の影響は小さく、考慮する必要がないと考えられる。

水素吸収被覆管の円周方向機械特性評価

北野 剛司*; 更田 豊志; 上塚 寛

JAERI-Research 2001-041, 24 Pages, 2001/08

JAERI-Research-2001-041.pdf:2.75MB

水素化物リム生成が被覆管の円周方向機械特性に与える影響を定量的に評価するために、人工的に水素化物リムを生成させた被覆管の改良リング引張試験を実施した。室温における試験の結果、水素化物リムは脆く、変形初期において亀裂が生じるため、破断歪みは水素化物リム厚さの増加とともに著しく減少することがわかった。一方、573Kにおける破断歪みは、リム部の水素化物密度にも依存し、比較的厚い水素化物リムが生成していても、その密度が低い場合は大きな値を示した。延性-脆性のしきいとなる水素化物密度があり、そのしきい密度が温度とともに大きくなるため、水素化物密度の小さいリムは延性を示し、その結果、比較的厚い水素化物リムが生成している場合でも破断歪みは大きくなると考えられる。

中性子ラジオグラフィによる照射済燃料・材料の非破壊試験法の開発,2; 中性子ラジオグラフィによるジルカロイ被覆管における水素化物及び酸化膜の観察評価

安田 良; 仲田 祐仁; 松林 政仁; 原田 克也; 安藤 均*

JAERI-Tech 2000-082, 38 Pages, 2001/02

JAERI-Tech-2000-082.pdf:7.79MB

本報は、照射済燃料に対する中性子ラジオグラフィの開発に関する第二報であり、前報で述べた照射済燃料を模擬したジルカロイ被覆管におけるコールド予備試験の結果について報告する。試験は、被覆管の健全性に影響を及ぼす重要な組織である水素化物及び酸化膜をそれぞれ水素濃度及び膜厚を制御して形成したジルカロイ管を用いて、イメージングプレート及びCT法により撮影を行った。撮影後は、写真観察と画像解析処理により評価を行った。その結果、被覆管中の水素化物については、水素化物の形成領域が確認され、定性的な評価が可能であることがわかった。酸化膜形成管に関しては、酸化膜そのものの観察は困難であったが、形成処理条件による影響が画像上で確認された。

Influence of precipitated hydride on the fracture behavior of zircaloy fuel cladding tube

黒田 雅利*; 吉岡 邦彦*; 山中 伸介*; 穴田 博之*; 永瀬 文久; 上塚 寛

Journal of Nuclear Science and Technology, 37(8), p.670 - 675, 2000/08

https://doi.org/10.3327/jnst.37.670

RIA条件下及び内圧負荷時のジルカロイ被覆管の破損挙動に及ぼす析出水素化物の影響を明らかにするために、有限要素法解析により被覆管に負荷される応力-ひずみ分布を求めた。解析に必要なd-Zrと水素化物の機械的性質は超音波音速測定法及び引張試験により測定した。解析結果から、水素化していない被覆管では、内表面で相当塑性ひずみが最も大きくなり、内表面が破損の起点となったと予想される。一方、外表面に水素化物がリム状に偏析した被覆管では、水素化物リム層が比較的低い内圧で破壊することから、破損起点は外表面であったと推測される。水素化した被覆感の応力状態から推定される破損挙動は、NSRRで行われた高燃焼度燃料に対するパルス照射試験結果や高速加圧バースト試験結果と良く一致することがわかった。

小規模活性金属粉酸化安定化状態確認試験

小松 征彦*; 藤原 優行*

JNC-TJ8430 2000-001, 55 Pages, 2000/03

JNC-TJ8430-2000-001.pdf:4.82MB

ハル等を処理・処分する上で、発火爆発し易い活性金属粉(ジルカロイファイン)の安定化が重要な問題となる。安定化対策の一手段として、ジルコニウムファインを用いて、673873kにおける水蒸気酸化試験を行った。ファインの酸化安定化状態は、重要変化測定、SEM観察、X線回折、及び簡易な着火試験により調べた。得られた結果を次の通りである。(1)高温水蒸気中での酸化処理後のファインには、ZrO2酸化物とZrH2水素化物が形成された。温度が高くなるほど、ZrO2の形成割合が増加した。(2)重量変化から推定したZrO2形成割合は、673k7h処理後ファインで約24mass%、873k7h処理後ファインで約96mass%であった。(3)673k7h処理後ファインは試験前ファインと同様に発火したが、723k以上にて処理したファイン(ZrO2形成割合64mass%以上)は発火しなかった。

金属廃棄物からのガス発生評価(II)(研究委託内容報告書)

和田 隆太朗*; 西村 務*; 藤原 和雄*; 田邉 誠*

PNC-TJ1058 98-004, 114 Pages, 1998/02

PNC-TJ1058-98-004.pdf:6.31MB

TRU廃棄物を構成する金属材料の腐食による水素ガス発生量を定量的に評価することを目的として、平成8年度に引続いてTRU廃棄物の主要構成金属である炭素鋼の腐食機構やガス発生挙動等について文献調査を行うと共に、平成8年度の試験研究において残された課題の内で重要度の高いものについて試験研究を行った。(1)還元条件下の模擬地下水中におけるジルカロイの自然浸漬電位はpH10.014.0のいずれの溶液中においてもアノード分極曲線上の不働態域にあり、腐食によって発生する水素ガス量は極微量である。(2)還元条件下の模擬地下水中におけるステンレス鋼(SUS304)の自然浸漬電位はpH10.014.0のいずれの溶液中においてもアノード分極曲線上の不働態域にあり、腐食によって発生する水素ガス量は超微量である。(3)ガラス製アンプル中に試験溶液と試験片を封入し、完全密閉状態で金属腐食により発生する水素ガス量を超長期に渡って測定する手法を確立した。(4)今後の検討課題以上の研究結果より今後検討すべき課題としては、実際のコンクリート/モルタル充填試験体による水素ガス発生挙動評価、還元条件下におけるステンレス鋼の局部腐食挙動評価、長期に渡る還元条件下の水素ガス発生挙動評価試験、材料側因子の影響評価等が挙げられた。

金属廃棄物からのガス発生評価(研究概要)

和田 隆太郎*; 西村 務*; 藤原 和雄*; 降矢 喬*; 田邉 誠*

PNC-TJ1058 97-003, 33 Pages, 1997/03

PNC-TJ1058-97-003.pdf:1.02MB

TRU廃棄物を構成する金属材料の腐食による水素ガス発生量を定量的に評価するための第1段階として、ハル・エンドピースの構成材料であるジルカロイ及びステンレス鋼の処分環境下における腐食機構や水素ガス発生挙動等について文献調査を行うと共に、これらの試験片について密閉容器を用いて還元条件下で海水系模擬地下水(pH10、12.5)中に浸漬して(30、50)、水素ガス発生量の経時変化を180日間に渡って測定した。併せて、浸漬試験前後の試験溶液や試験片について各種分析を行った。(1)ジルカロイ-4の腐食による水素ガス発生量から算出した等価腐食速度(Zr+2H2OZrO2+2H2と仮定)は、大略10-410-3m/yのオーダーであったが、PH12.5の強アルカリ性溶液中では醋イオン(HZrO3-)の生成に起因すると考えられる腐食速度増大の可能性が示唆された。(2)ステンレス鋼(SUS304)の腐食による水素ガス発生量から算出した等価腐食速度(3Fe+4H2OFe3O4+4H2と仮定)は、pH12.5の強アルカリ性溶液中では大略10-410-3m/yのオーダーであったが、pH10の溶液中では、孔食状の局部腐食の発生に起因すると考えられる等価腐食速度の増大が、特に50の試験において明瞭に認められた。(3)今後の検討課題以上の研究結果より今後検討すべき課題としては、超高アルカリ性溶液中での腐食による水素ガス発生挙動評価、還元条件下におけるステンレス鋼の局部腐食挙動評価、長期に渡る水素ガス発生挙動評価試験、材料側因子の影響評価等が挙げられた。