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論文

Processes affecting land-surface dynamics of $$^{129}$$I impacted by atmospheric $$^{129}$$I releases from a spent nuclear fuel reprocessing plant

太田 雅和; 寺田 宏明; 長谷川 英尚*; 柿内 秀樹*

Science of the Total Environment, 704, p.135319_1 - 135319_15, 2020/02

https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2019.135319
 被引用回数：0 パーセンタイル：100(Environmental Sciences)

$$^{129}$$Iの陸面移行をモデル化し、陸面モデル(SOLVEG-II)に組み込んだ。各$$^{129}$$I移行過程の重要度を調べることを目的として、本モデルを2007年の六ケ所再処理工場からの$$^{129}$$I大気放出影響下で観測された野外での$$^{129}$$I移行に適用した。モデル計算結果から、対象としたササの葉の$$^{129}$$I汚染が、主に降雨による$$^{129}$$I湿性沈着に起因した$$^{129}$$Iの葉面吸着によって引き起こされたことが示された。土壌への$$^{129}$$I移行においては、$$^{129}$$Iの湿性沈着が主であり、$$^{129}$$I$$_{2}$$の乾性沈着の10倍の値であった。一方、2007年の土壌への$$^{129}$$I沈着量は、モデルが仮定した土壌中$$^{129}$$I量の僅か2%であり、土壌中での長期に渡る$$^{129}$$I蓄積の重要性が示された。更に、計算結果から、長期に渡る土壌中$$^{129}$$Iの消失が、従前から考えられてきたメチル化ではなく経根吸収によって引き起こされる可能性が示された。

論文

A Review of revaporisation behaviour of radioactive Cs deposits and its impact on the source term in severe nuclear accidents from Ph$'e$bus FP results and single effect testing

Knebel, K.*; Jokiniemi, J.*; Bottomley, D.

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.772 - 789, 2019/09

https://doi.org/10.1080/00223131.2018.1558130
 被引用回数：0 パーセンタイル：100(Nuclear Science & Technology)

核分裂生成物(FP)付着物の再蒸発現象は、冷却水喪失等のシビアアクシデントにおける遅発のFP放出可能性を示すものとして認識された。その後の試験により、本現象は原子炉破損時に生じ得ることから、格納容器及び環境放出におけるソースタームとして重要であることが分かった。本論文では、まずはじめに、PHEBUS FPと関連プログラムから得られた一次冷却系での揮発性及び準揮発性FPの移行における再蒸発メカニズムについてレビューする。次に、揮発性及び準揮発性FP(I, Mo, Ru)及び構造材料(Ag, B)の高温化学を評価するための要素試験、及びソースタームに実効的に影響を与える雰囲気の影響について述べる。最後に、長期に亘るFP化学についてのさらなる知見を与え得る事故炉におけるCs分析の結果をレビューする。レビューの結果は表と模式図により示される。この蓄積された知見と経験は、廃炉と環境回復における汚染の低減、及びSA解析コードの改良と原子力安全の向上への適用にとって重要である。

論文

西部北太平洋における福島第一原子力発電所事故によって放出された$$^{129}$$Iの沈み込み

鈴木 崇史; 乙坂 重嘉; 桑原 潤; 川村 英之; 小林 卓也

JAEA-Conf 2018-002, p.103 - 106, 2019/02

https://doi.org/10.11484/jaea-conf-2018-002

福島第一原子力発電所(1F)事故起因の放射性物質の海洋中での動態解明を行うことを目的に、西部北太平洋における3地点で$$^{129}$$Iの鉛直分布を明らかにした。3地点とも1F事故起因とみられる$$^{129}$$Iは混合層内に存在していた。また最も南側の観測点では水深370m-470mに1F事故起因とみられる$$^{129}$$Iによる極大層が存在していた。溶存酸素濃度及び周辺海域の流速を考慮すると、この極大層は、別の海域の表層に存在していた$$^{129}$$Iが速い下降流によって、水深370m-470mに到達したと考えられる。

論文

Distribution and fate of $$^{129}$$I in the seabed sediment off Fukushima

乙坂 重嘉; 佐藤 雄飛*; 鈴木 崇史; 桑原 潤; 中西 貴宏

Journal of Environmental Radioactivity, 192, p.208 - 218, 2018/12

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2018.06.025
 被引用回数：4 パーセンタイル：60.68(Environmental Sciences)

2011年8月から2013年10月にかけて、福島第一原子力発電所から160km圏内の26観測点において、海底堆積物および沈降粒子中の$$^{129}$$I濃度を観測した。2011年における海底堆積物中の$$^{129}$$I濃度は0.02$$sim$$0.45mBq/kgであった。同海域の海底への主な$$^{129}$$Iの沈着は事故後の半年以内に起こったと推測され、その初期沈着量は約0.36$$pm$$0.13GBqと見積もられた。ヨウ素は生物による利用性の高い元素であるが、事故由来の放射性ヨウ素を海産生物を介して摂取することによる被ばく量は、極めて低いと推定された。福島周辺の陸棚縁辺域(海底水深200$$sim$$400m)では、2013年10月にかけて表層堆積物中の$$^{129}$$I濃度がわずかに増加した。この$$^{129}$$I濃度の増加をもたらす主要因として、福島第一原子力発電所近傍の海底から脱離した$$^{129}$$Iの陸棚縁辺域への再堆積と、河川を通じた陸上からの$$^{129}$$Iの供給の2つのプロセスが支配的であると考えられた。

論文

Analysis of transport behaviors of cesium and iodine in VERDON-2 experiment for chemical model validation

塩津 弘之; 伊藤 裕人*; 石川 淳; 杉山 智之; 丸山 結

Proceedings of 11th Korea-Japan Symposium on Nuclear Thermal Hydraulics and Safety (NTHAS-11) (Internet), 6 Pages, 2018/11

The VERDON-2 experiment for FPs transport in steam environment was analyzed with the mechanistic FPs transport code incorporating thermodynamic chemical equilibrium model in order to assess its predictive capability for transport behavior of key FPs, especially for highly volatile FPs such as Cs and I. The present analysis reproduced well the Cs deposition profile obtained from the experiment, which revealed that Cs was transported as CsOH in early phase of FP release from fuel, and then formed Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$ after increasing Mo release. On the other hand, the deposition peak of I was predicted to appear at 720 K, which was significantly higher than the experimental result at 600 K. This discrepancy was potentially caused by the following two points: lack of the other stable species in thermodynamics database for thermodynamic chemical equilibrium model, or failure of chemical equilibrium assumption for iodide species.

論文

Vertical distribution of $$^{129}$$I released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant in the Kuroshio and Oyashio current areas

鈴木 崇史; 乙坂 重嘉; 桑原 潤; 川村 英之; 小林 卓也

Marine Chemistry, 204, p.163 - 171, 2018/08

https://doi.org/10.1016/j.marchem.2018.07.007
 被引用回数：0 パーセンタイル：100(Chemistry, Multidisciplinary)

福島第一原子力発電所から放出された放射性物質の深さ方向への移行を調べる事を目的に、親潮,黒潮、及びそれらの混合海域においてヨウ素129($$^{129}$$I)の鉛直分布を明らかにした。福島第一原子力発電所起因の$$^{129}$$Iは親潮及び混合海域においては表層で、黒潮海域においては亜表層で観測された。親潮及び混合海域で観測された$$^{129}$$I/$$^{134}$$Csは福島第一原子力発電所の原子炉内のそれより高いことが明らかとなった。高い$$^{129}$$I/$$^{134}$$Csは、(1)事故時に放射性ヨウ素は放射性セシウムより放出されやすかった、(2)汚染地域から$$^{129}$$Iが再放出され、大気経由で沈着した、(3)放射性セシウムが除去された汚染水が観測地点に到達した可能性が示唆された。また亜表層で観測された福島第一原子力発電所起因の$$^{129}$$Iは黒潮続流の蛇行によって運び込まれたと考えられる。、

論文

モニタリングポストのNaI(Tl)検出器で測定する波高分布から空気中$$^{131}$$I濃度を推定するための換算係数の計算

山田 純也; 橋本 周; 瀬谷 夏美; 羽場 梨沙; 武藤 保信; 清水 武彦; 高崎 浩司; 横山 須美*; 下 道國*

Radioisotopes, 65(10), p.403 - 408, 2016/10

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.65.403

モニタリングポストの測定データを利用した迅速性のある空気中$$^{131}$$I濃度推定手法の開発を目指している。本手法はモニタリングポストのNaI(Tl)検出器で測定した$$^{131}$$Iの全吸収ピーク計数率に濃度換算係数を掛け算することで空気中$$^{131}$$I濃度を推定する。モンテカルロ計算コードEGS5を用いて原子力機構大洗研究開発センターのモニタリングポストに対する濃度換算係数を計算した。計算の結果、無限空気線源に対する濃度換算係数は25.7Bq/m$$^{3}$$/cpsと評価された。

論文

奨励賞を受賞して

邉見 光

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), P. 113, 2016/06

http://nuce.aesj.or.jp/jnuce/vol23/Jnuce-Vol23-1-p111-116.pdf

日本原子力学会バックエンド部会誌「原子力バックエンド研究Vol.22, No.1」に掲載された研究論文「花崗閃緑岩,凝灰質砂岩試験片に対するヨウ素,スズの分配係数」が評価され、同部会平成27年度奨励賞を受賞した。今回の受賞に関する所感を同部会誌に寄稿する。

論文

Evaluation of neutron nuclear data on iodine isotopes

柴田 恵一

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(9), p.1174 - 1185, 2015/09

https://doi.org/10.1080/00223131.2014.999729
 被引用回数：2 パーセンタイル：72.63(Nuclear Science & Technology)

次期汎用評価済み核データライブラリーのために$$^{127,128,129,130,131,135}$$Iの中性子核データを$$10^{-5}$$eVから20MeVのエネルギー範囲で評価した。分離共鳴パラメータが存在しない同位体($$^{127,129}$$I以外の同位体)の熱中性子捕獲断面積は、簡易式により決定した。自己遮蔽計算のために、全標的核に対して非分離共鳴パラメータを求めた。一方、分離共鳴領域以上のエネルギーでは、統計模型コードCCONEにより断面積を評価した。中性子と原子核間の相互作用はチャネル結合光学模型ポテンシャルを用いた。ヨウ素同位体の$$gamma$$線強度関数は$$gamma$$線スペクトル測定値を再現するように決定した。計算では、複合核過程に加えて、前平衡及び直接過程を考慮した。評価結果は既存の実験値とよく一致しており、JENDL-4.0を上回る再現性であった。今回得られた結果から、ENDF型式でデータファイルを作成した。

論文

花崗閃緑岩,凝灰質砂岩試験片に対するヨウ素,スズの分配係数

邉見 光; 山口 徹治; 飯田 芳久

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 22(1), p.3 - 10, 2015/06

https://doi.org/10.3327/jnuce.22.3

ヨウ素とスズは、地層処分の安全評価上重要な元素である。ヨウ素の分配係数として有意な値を期待できるのかどうかを見極めるために中性付近にてNaNO$$_{3}$$濃度を0-0.5mol dm$$^{-3}$$の範囲で変化させて収着試験を実施した。誤差を評価して分配係数を求めた結果、凝灰質砂岩については、NaNO$$_{3}$$濃度0.5mol dm$$^{-3}$$の条件を除きゼロではない有意な値を持ち、花崗閃緑岩については、NaNO$$_{3}$$濃度0.5mol dm$$^{-3}$$以上の条件では有意な値を持つことが示された、スズについては、加水分解により生成する陰イオン種の増加とともに分配係数が著しく低下する可能性が考えられるため、高pH条件にて収着試験を実施した。花崗閃緑岩の分配係数はpH10.4で9.79$$times$$10$$^{-2}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$となり、pH12.4で2.46$$times$$10$$^{-3}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$の値となった。凝灰質砂岩については、pH12.4付近で花崗閃緑岩より1桁程度高い分配係数(約2$$times$$10$$^{-2}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$)が得られた。

論文

Influence of adsorption of molecular iodine onto aerosols on iodine source term in severe accident

石川 淳; 伊藤 裕人; 丸山 結

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 6 Pages, 2015/05

Two tests performed in the THAI-2 project of the OECD/NEA on the adsorption of molecular iodine onto chemically inactive and active aerosols were analyzed with ART code for analysis of transportation of radioactive materials during a severe accident in order mainly to estimate adsorption velocities of I$$_{2}$$ onto the aerosols. The results of the analysis for aerosol characteristics including airborne concentration and size distribution were reasonably agreed with the measured tendencies. The total surface areas of the aerosols, contributing to physisorption and chemisorption of I$$_{2}$$, were evaluated to be comparable with the surface area of the THAI test vessel wall. It was found that, giving the adsorption velocity onto aerosol at 10$$^{-5}$$ through 10$$^{-4}$$ m/s, the decreasing tendency in the airborne concentration of I$$_{2}$$ was well reproduced for the test with chemically inactive aerosol. The present analysis also indicated that the adsorption velocity in the test with chemically active aerosol was estimated to be larger than that in the test with chemically inactive aerosol by two orders.

論文

Speciation of iodine isotopes inside and outside of a contaminant plume at the Savannah River Site

Schwehr, K. A.*; 乙坂 重嘉; Merchel, S.*; Kaplan, D. I.*; Zhang, S.*; Xu, C.*; Li, H.-P.*; Ho, Y.-F.*; Yeager, C. M.*; Santschi, P. H.*; et al.

Science of the Total Environment, 497-498, p.671 - 678, 2014/11

https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2014.07.006
 被引用回数：9 パーセンタイル：63.1(Environmental Sciences)

pHを制御する溶媒抽出法と加速器質量分析(AMS)を組合せることにより、環境水中の$$^{129}$$I/$$^{127}$$I同位体比をヨウ素化学種(ヨウ化物イオン,ヨウ素酸イオン,有機体ヨウ素)別に定量する簡便な試料前処理法を開発した。本法は、試料水のイオン強度による影響を受けにくいことから、幅広い特性の環境水試料に適用できることが期待される。本法を米国サバナリバーサイトの地下水分析に適用して測定した$$^{129}$$I濃度を、既報の分析法(溶媒抽出-ガスクロマトグラフ質量分析法)と比較し、分析法の確かさを評価した。さらに同地域において、地下水中の$$^{127}$$I及び$$^{129}$$I濃度とそれらの化学種の空間分布を、地下水中のpH,酸化還元電位,有機物濃度等の地球化学的指標と合わせて解析した。結果として、同地域の地下水中の$$^{129}$$I/$$^{127}$$I比や$$^{129}$$I化学種は、強いpH依存性を示しながら変化することがわかった。

論文

Determination of trace elements using multi-parameter coincidence spectrometry

初川 雄一; 藤 暢輔; 大島 真澄; 木村 敦; Gharaie, M. H. M.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 271(1), p.43 - 45, 2007/01

https://doi.org/10.1007/s10967-007-0104-6
 被引用回数：3 パーセンタイル：71.86(Chemistry, Analytical)

多重$$gamma$$線検出法を中性子放射化分析と組合せた新たな微量元素分析法を環境,地質試料に適応した。19台のGe検出器からなるGEMINI-IIを用いて多重$$gamma$$線放射化分析を行い環境試料中のヨウ素-129については安定ヨウ素と比で10-13及び地質試料中のイリジウムにおいては10pptの検出限界を有する高感度分析であることを示した。

論文

High sensitivity measurement of Iodine-129/Iodine-127 ratio by accelerator mass spectrometry

鈴木 崇史; 北村 敏勝; 甲 昭二*; 外川 織彦; 天野 光

Journal of Nuclear Science and Technology, 43(11), p.1431 - 1435, 2006/11

https://doi.org/10.3327/jnst.43.1431
 被引用回数：11 パーセンタイル：34.5(Nuclear Science & Technology)

日本原子力研究開発機構の加速器質量分析装置にヨウ素ラインを設置した。このヨウ素ラインは高分解能の分析電磁石及び高エネルギー分解能の静電ディフレクターによって妨害イオンを除去するシステムになっている。ヨウ素ラインを設置後、さまざまなトラブルに見舞われたが修理,改善を行った結果、0.53%の再現性と1.1%の精度に達した。10$$^{-10}$$から10$$^{-12}$$までのヨウ素同位体比を持つ標準試料を測定した結果、このヨウ素ラインは$$^{129}$$Iを精度よく測定できることを実証した。低レベルの$$^{129}$$Iを測定する際、メモリー効果が観測されたので、検出限界を再度見積もった。検出限界値はヨウ素同位体比で10$$^{-14}$$レベルであった。これらの結果から判断するとこのヨウ素ラインは原子力施設のモニタリングだけでなく年代測定やトレーサー利用といった地球環境科学分野に応用できる可能性を有している。

報告書

ヨウ素,トリチウム,ネプツニウムの放射化学的研究

佐伯 正克

JAERI-Review 2004-011, 54 Pages, 2004/03

JAERI-Review-2004-011.pdf:5.21MB

本総説は、筆者が関係した実験研究のうちから、放射性ヨウ素,トリチウム及びネプツニウムに関する研究成果をまとめたものである。ヨウ素の放射化学的研究では、多くの実験結果を総合的に判断し、放射性有機ヨウ素の生成機構を解明した過程を詳細に論じた。この生成機構に基づき、原子炉事故時における有機ヨウ素の生成の可能性等を検討した結果にも言及した。トリチウムに関する研究については、市販トリチウムの水素同位体組成分析,トリチウムの物質中での存在状態と拡散挙動,トリチウムの物質表面での吸着・脱離挙動、について研究成果を簡潔にまとめた。ネプツニウムに関する研究では、$$^{237}$$Npメスバウア分光で得た異性体シフトとネプツニウムの構造について、及びネプツニウム(VI)の水酸化物について述べた。

論文

原研むつ・タンデトロン加速器の現状

北村 敏勝; 甲 昭二*; 鈴木 崇史; 外川 織彦; 北田 慶信*; 渡部 幸也*

第16回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.27 - 31, 2004/02

日本原子力研究所むつ事業所では、平成9年4月、海洋環境における放射性核種の移行挙動にかかわる研究を目的としてタンデトロン加速器質量分析装置(HVEE製 Model 4130-AMS)を導入した。平成11年12月に$$^{14}$$C定常測定を開始してから$$^{14}$$Cを化学トレーサーとした海洋環境における物質循環の解明等に関する研究に利用され、これまでに約3000試料の$$^{14}$$C測定を行った。一方、ヨウ素ラインはスリット装置の修理,HE側Y-Steerer等の最適化,飛行時間(TOF: Time of Flight)型検出器のBent Magnet等の最適化を行い、測定の見通しが得られたので装置の再現性試験及び感度測定を行った。再現性(相対標準偏差)は0.52%であり、ACROS AgIの$$^{129}$$I/$$^{127}$$I比は2.3$$times$$10$$^{-13}$$であった。この結果、$$^{129}$$Iを高精度で測定できることが確認されたので測定条件等の検討を行い、平成15年5月から$$^{129}$$Iの定常測定を開始した。本講演では、平成14年度の運転状況,整備状況等のほかヨウ素ラインの調整結果等について紹介する。

論文

JAERI-AMSによるヨウ素-129の測定法及び海洋学への応用

鈴木 崇史; 北村 敏勝; 外川 織彦; 天野 光

UTNST-SMP-12, p.116 - 121, 2003/12

日本原子力研究所むつ事業所に設置してある加速器質量分析計は炭素同位体比とヨウ素同位体比を測定する2本の独立したビームラインを有している。ヨウ素ラインは2003年5月から定常測定を開始した。ヨウ素ラインの性能は同位体比($$^{129}$$I/$$^{127}$$I=10$$^{-10}$$程度)で、精度約1%再現性0.52%と安定して測定可能であった。さまざまな濃度を持つ標準試料を測定した結果10$$^{-10}$$から10$$^{-12}$$まで十分な正確さで測定できることが確認された。市販試薬中のヨウ素同位体比を測定したところ2.3$$times$$10$$^{-13}$$であった。本講演ではさらに海洋調査研究室における海水中のヨウ素129測定,調査状況についても報告する。

論文

An Advanced aqueous reprocessing process for the next generation's nuclear fuel cycle

峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 伴 康俊; 森田 泰治

Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), p.1250 - 1255, 2003/11

次世代核燃料サイクルのための高度化湿式再処理プロセスを提案した。本プロセスの枢要な要素技術は、ヨウ素129分離,選択的Np(VI)還元によるNp分離及び高濃度硝酸による核分裂生成物、特にTcの分離,抽出クロマトグラフィーによるMAの分離、並びにCs/Srの分離である。溶解後のウランの分離はそれに続く抽出分離プロセスの必要容量を低減するために有効である。これらの技術のうち、NpのTBP中還元速度を測定した。その結果水相中での還元速度より小さいことがわかった。また、この結果に基づいて改良したフローシートを用いて使用済燃料試験を行った結果、90%のNpがU/Pu分配工程の手前で分離されることがわかった。

論文

Non-destructive determination of trace amounts of iodine in biological samples by epithermal neutron activation and Compton suppression $$gamma$$-ray spectrometry

米澤 仲四郎; 松江 秀明; 湯川 雅枝*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 255(1), p.105 - 109, 2003/01

https://doi.org/10.1023/A:1022235916015
 被引用回数：5 パーセンタイル：60.64(Chemistry, Analytical)

放射線防護,栄養学及び生物の代謝研究等において重要な、微量ヨウ素を正確に分析するため、熱外中性子放射化とコンプトンサプレッション$$gamma$$線スペクトロメトリーによる非破壊定量法の検討を行った。分析は、試料をJRR-4の気送管照射設備で熱外中性子照射し、直ちにGe-BGO検出器を使用したコンプトンサプレッション型$$gamma$$線スペクトロメーターによって$$gamma$$線を測定する方法によって行った。熱外中性子照射により、微量ヨウ素の定量に妨害する$$^{38}$$Clと$$^{24}$$Naの生成量とそのコンプトンバックグラウンド計数値が大幅に抑制され、ヨウ素の検出限界は通常の熱中性子放射化と$$gamma$$線測定では2600ppbであるのに対し、熱外中性子放射化により450ppb、さらにコンプトンサプレッション測定により14ppbまで改善することができた。確立した分析法により、甲状腺,食事試料,ミルク粉末,牛の筋肉等の各種生体試料中の数十ppb以上のヨウ素を定量した。

論文

Outline of simulation code fact for analysis of ventilation system on criticality accident

津幡 靖宏; 田代 信介; 小池 忠雄; 阿部 仁*; 渡邊 浩二; 内山 軍蔵

Transactions of the American Nuclear Society, 87, p.60 - 61, 2002/11

原研では、再処理施設の臨界事故で発生する揮発性核分裂生成物のベント系内移行挙動を解析する目的でシミュレーションコードFACTの整備を進めている。本コードではノードジャンクション法が採用されており、種々の流体機器が配置されたベント系ネットワークを模擬することができる。解析ではユーザが与えた臨界発生箇所での質量放出速度,エネルギー放出速度,揮発性物質放出係数を用いて一次元圧縮性熱流動に関する基礎方程式及び一次元移行解析式を解くことでベント系内各観測点での圧力,温度,流速,移行物質濃度等を推定する。本発表では、FACTの基本解析機能及び簡易プラントを想定した機能確認計算について報告する。

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