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伊藤 健吾*; 守田 美咲*; 荒木 優太*; 加藤 千図*; 福谷 哲*; 松村 達郎; 藤井 俊行*
Solvent Extraction Research and Development, Japan, 32(1), p.53 - 62, 2025/00
高レベル廃液中のロジウム(Rh)とパラジウム(Pd)は主要な核分裂生成物である。本研究では、これらの白金族元素(PGEs)の新規な抽出剤HONTA及びADAAMによる溶媒抽出挙動を理解することを目的とした。これらの抽出剤はPdに親和性を示し、その分配係数は1を有意に超えPd分離に対する有効性を示している。これに対して、Rhの分配係数は、一貫して10
を下回っており、硝酸からの抽出効率が低いことを示している。しかし、硝酸カルシウム水和物を用いた塩析効果により、HONTAによるRhの分配係数約570を達成した。HONTAによる白金族元素の逆抽出の困難さを克服するため、HEDTA及びチオ尿素を用いた実験を行った。高濃度硝酸(
2M)におけるHEDTAによる逆抽出では約90%のPdが抽出されていたが、硝酸系におけるチオ尿素による逆抽出では、抽出されていたRhは約40%であり塩酸系では最大62.7%であった。
紀室 辰伍; 種市 やよい; 岩田 孟; 石寺 孝充; 北村 暁; 舘 幸男; 田中 武流*; 平野 佳奈*; 檜枝 愛美*; 宮部 俊輔*; et al.
Journal of Solution Chemistry, 53(6), p.854 - 868, 2024/06
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Physical)Palladium is one of the selected radionuclides in the safety assessment of the disposal of radioactive waste. Although isosaccharinic acid (ISA) forms strong complexes with many elements and enhances element solubility, the thermodynamic evaluation of the complex of Pd with ISA has not been conducted. In this study, the solubility of Pd(OH)
at pH 8.5 - 12.5 in the presence of ISA was investigated under inert gas (N) atmosphere. Furthermore, the coordination state of aqueous Pd and ISA was investigated by X-ray absorption and Fourie transform infrared spectroscopy, respectively. According to experimental results, the chemical form of the Pd-ISA complex depends on the solution pH; specifically, the number of involved OH
ions in the complex should be changed. The thermodynamic model and conditional equilibrium constants of the Pd-ISA complex were estimated by slope analyses of solubility experiments at different pH levels and ionic strengths based on the specific ion interaction theory. Hence, the impact of complexation with ISA on Pd(II) solubility under disposal conditions could be quantified using the proposed thermodynamic models in this study.
田中 万也; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; 富田 純平; 小澤 麻由美*; 山崎 信哉*; 徳永 紘平; 福山 賢仁*; 小原 義之*; Maamoun, I.*; et al.
Chemosphere, 355, p.141837_1 - 141837_11, 2024/05
本研究では生物性マンガン酸化物を用いて人形峠坑水からのラジウム除去実験を行った。その結果、7.6mgの生物性マンガン酸化物を用いて3L坑水中から98%以上の
Raを除去することが出来た。これは固液分配係数に換算すると10
mL/gという非常に高い値となり、生物性マンガン酸化物が実際の坑水処理に有効であることを示している。
Ra purity as a target for 
Ac production using a fast reactor佐々木 悠人; 前田 茂貴
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333, p.5987 - 5996, 2024/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Analytical)研究者たちは、標的アルファ線治療のためのAcが不足しているため、Acの代替製造法を求めている。廃棄物由来のRaを用いる製造法が検討されているが、Raの入手が問題である。そのため、ウラン鉱石からRaを回収する方法を検討する一方で、
Th由来の
Raが鉱物に混入することを懸念している。そこで、高速炉を用いたRa核変換によるAc製造法におけるRa汚染の影響を評価した。その結果、製造されたAcには毒性の強いAcが混入していた。しかし、AcとAcの半減期の違いを利用して、5-8日間冷却した後、アクチニウムを化学分離することにより、純粋なAcが得られることがわかった。
蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 森井 志織; 大場 弘則*; 北辻 章浩
Analytical Sciences, 37(12), p.1843 - 1846, 2021/12
被引用回数：1 パーセンタイル：3.74(Chemistry, Analytical)高レベル放射性廃液(HLLW)中に含まれる長寿命核種である
Pdの存在量を知ることは、HLLWの処分安全評価の観点から重要である。我々は、HLLW等に含まれるPdの定量のために、キセノンランプの光照射による簡易で単ステップのPd沈殿分離法を開発した。14元素を含む模擬HLLW試料に、キセノンランプによる光照射を行い、遠心分離によって生成したPd沈殿を回収した。光照射時の照射時間とエタノール濃度の最適化を行った結果、模擬HLLWからのPd回収率は50%に達し、他の13元素は99.5%以上除去された。Pd沈殿中には、HLLW中での主要な放射能源(Sr, Cs, Ba)や、Pdの定量分析の際に測定妨害となる元素(Zr, Ru)が含まれておらず、開発した分離法は実際のHLLWなどへ適用可能であることが示された。
, an iodine source for the immobilisation of radioiodineJohnstone, E. V.*; Bailey, D. J.*; Lawson, S.*; Stennett, M. C.*; Corkhill, C. L.*; Kim, M.*; Heo, J.*; 松村 大樹; Hyatt, N. C.*
RSC Advances (Internet), 10(42), p.25116 - 25124, 2020/07
被引用回数：4 パーセンタイル：15.50(Chemistry, Multidisciplinary)The synthesis of a palladium-containing iodovanadinite derivative, hypothetically "PdPb
(VO
)
I", was attempted using PdI as a source of iodine in searching for a novel waste form for radioiodine. The resulting products were characterized using X-ray diffraction, scanning electron microscopy, energy-dispersive X-ray analysis, IR spectroscopy, thermal analysis and Pd K XANES. Results showed that PdI can function as a sacrificial iodine source for the formation of iodovanadinite, prototypically Pb
(VO)I, however, the incorporation of Pd into this phase was not definitively observed. Overall, the key novelty and importance of this work is in demonstrating a method for direct immobilisation of undissolved PdI from nuclear fuel reprocessing, in a composite wasteform in which I-129 is immobilised within a durable iodovandinite ceramic, encapsulating Pd metal.
佐伯 盛久*; 松村 大樹; 蓬田 匠; 田口 富嗣*; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*
Journal of Physical Chemistry C, 123(1), p.817 - 824, 2019/01
被引用回数：17 パーセンタイル：52.72(Chemistry, Physical)PdCl
水溶液にパルスレーザーを照射した際の、パラジウム(Pd)微粒子の形成反応メカニズムを透過型電子顕微鏡(TEM)、およびエネルギー分散型X線吸収分光法(DXAFS)を用いて調べた。266 nmの波長のナノ秒レーザー照射により形成されたPd微粒子をTEMにより観測した結果、微粒子径が照射レーザーのフルエンスに依存し、高フルエンスのレーザー照射が微粒子形成を促進することを明らかにした。DXAFSの結果よりPd
の濃度を算出し、Finke-Watzkyの二段階反応に基づいた解析を行った。その結果、照射するレーザーのフォトンは、1光子過程のPdClの還元と、多光子過程のPd微粒子の自己触媒的な成長に寄与することを見出した。
佐伯 盛久*; 浅井 志保; 大場 弘則*
ぶんせき, 2018(4), p.138 - 143, 2018/04
白金族元素は産業分野において高いニーズがあり、溶媒抽出法, 固相抽出法, 溶融塩電解法といったさまざまな分離回収法が開発されてきた。こうした分離法のうち、新しく開発された「レーザー微粒子化分離法」は、単純操作で非接触かつ高選択的に白金族を分離できることから、これまでの分離法に代わる有効な手法として期待されている。本稿では、レーザー微粒子化分離法の開発背景と基本原理について概説した。また、分析化学分野での応用例として、世界初の実測成功につながった使用済み燃料中の放射性パラジウム分析についても紹介した。
成田 弘一*; 前田 泰生*; 所 千晴*; 鈴木 智也*; 田中 幹也*; 元川 竜平; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Analytical Sciences, 33(11), p.1305 - 1309, 2017/11
被引用回数：11 パーセンタイル：36.51(Chemistry, Analytical)Using 
-tetra-2-ethylhexyl-thiodiglycolamide (TEHTDGA) in 
-dodecane as the extractant, we compared the percentages of Pd(II) extracted from HCl and HBr solutions, and analyzed the structures of the Pd(II)-extractant complexes. TEHTDGA rapidly extracted Pd(II) from both HCl and HBr solutions, predominantly by formation of a 1:2 Pd(II)/TEHTDGA complex. The extractability of Pd(II) from HBr solution was inferior to that from HCl solution. FT-IR spectroscopy and EXAFS measurements indicated that two of the halide ions in the tetrachloro- or tetrabromopalladate(II) ions were replaced by the sulfur atoms of two TEHTDGA molecules. In the [PdBr(TEHTDGA)] complex, the Pd-S bond was shorter than the Pd-Br bond. We suggest that this bond length difference resulted in greater steric hindrance during coordination of TEHTDGA to the Pd(II) atom in the HBr system than in the HCl system, leading to the lower extractability in the HBr system.
佐伯 盛久*; 田口 富嗣*; 大場 弘則*; 松村 大樹; 辻 卓也; 蓬田 匠
電気学会研究会資料,電子材料研究会(EFM-17-010
021), p.15 - 18, 2017/09
パラジウム水溶液にナノ秒パルス紫外レーザーを照射すると、レーザー微粒子化反応により通常の手法ではできにくいサブミクロンサイズのPd微粒子が生成する。本研究ではその生成メカニズムを調べるため、パルスレーザー照射による微粒子化反応を時間分解XAFS分光により追跡した。そして、様々な照射レーザー強度における微粒子化反応速度を比較したところ、レーザー強度増大により反応が1光子から2光子過程に移行することを示唆する結果を得た。
森田 泰治; 山岸 功
JAEA-Research 2017-006, 27 Pages, 2017/06
JAEA-Research-2017-006.pdf:1.83MB
オキシム系抽出剤5,8-ジエチル-7-ヒドロキシ-6-ドデカノンオキシム(5,8-diethyl-7-hydroxy-6-dodecanone oxime: DEHDO)によるPd分離について、バッチ抽出及び連続抽出試験によりプロセス構築の可能性について検討した。DEHDOのドデカン溶液を用いたバッチ抽出試験では、Pd, Zr, Mo以外の元素は抽出されず、DEHDOの選択性が高いこと、しかし、抽出速度はやや遅いこと、また、白色沈殿の生成があるが、加温により防止できることを明らかにした。また、PdのDEHDO溶媒からの逆抽出法として、亜硝酸を用いる方法を見出した。連続抽出試験では、98%のPd抽出率を得るとともに、1M硝酸に亜硝酸ナトリウム溶液を逐次添加する方法で95%程度のPdを逆抽出できることを示した。Zr, Moの同時分離を想定した連続抽出試験も実施し、MoがPdとともに分離できる可能性を示した。しかし、抽出部の水相には白色沈殿が生成しており、本手法を分離プロセスに適用するにはこれを防止する方法の開発が必要である。
線スペクトロメトリーによる淡水中の低濃度ラジウム(Ra)同位体分析法; Powdex樹脂を用いた現地における大容量水試料の前処理及び硫酸バリウム共沈法の適用富田 純平; 阿部 琢也
JAEA-Research 2016-026, 12 Pages, 2017/03
JAEA-Research-2016-026.pdf:1.15MB
本研究では、現地において大容量の淡水試料( 170L)からRa同位体を回収する前処理法と実験室における単純な共沈法を組み合わせた線スペクトロメトリーによる淡水試料中の低濃度Ra同位体分析法を開発した。運搬する試料量を減容するための現地における前処理法として、Powdex樹脂によるバッチ法を検討し、Ra同位体の回収に必要な樹脂量は、水試料の電気伝導度から評価可能であることを明らかにした。また、Ra同位体を硫酸バリウム共沈法により回収することで、バックグラウンドを上昇させるKを96%以上除去できた。既知量のRa同位体を含む電気伝導度が異なる170Lの淡水模擬試料を本手法により分析し、分析法の妥当性を確認した。この時のRaの回収率は、平均98%、Ra及びRaの検出限界値は、それぞれ約0.3及び0.5mBq Lであった。
X-ray absorption spectroscopy study on water formation reaction of palladium metal nanoparticle catalysts松村 大樹; 谷口 昌司*; 田中 裕久*; 西畑 保雄
International Journal of Hydrogen Energy, 42(11), p.7749 - 7754, 2017/03
被引用回数：10 パーセンタイル：19.43(Chemistry, Physical)Proper management of hydrogen gas is extremely important for the safety security of nuclear power plants. Hydrogen removal by the water formation reaction on a catalyst is one of the candidates for creating hydrogen safety system. We observed in situ and real-time-resolved structure change of palladium metal nanoparticles during the water formation reaction by using X-ray absorption spectroscopy technique. The effect of carbon monoxide poisoning on catalytic activity was also studied. We have found that the creation of oxidized surface layer on palladium metal nanoparticles plays an important role of the water formation reaction process.
O
studied by time-resolved XAFS using dispersive optics松村 大樹; 岡島 由佳*; 西畑 保雄
Journal of Physics; Conference Series, 712(1), p.012042_1 - 012042_4, 2016/06
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Physics, Applied)We have studied surface structural change of supported Pd metal nanoparticles caused by CO adsorption and following temperature increase by using 
and time-resolved X-ray absorption fine structure technique with dispersive optics. CO adsorption on Pd metal nanoparticles at room temperature shows two types of adsorption behavior and the less stable CO which brings about surface expansion of Pd metal nanoparticles is desorbed just after temperature increase. Pd carbide layer is created at around 350 C by CO decomposition, which was clearly detected by the elongation of Pd-Pd interatomic distance and the increase of Debye-Waller factor and third cumulant.
山本 政儀*; 富田 純平
温泉科学, 64(4), p.388 - 401, 2015/03
2011年3月11日の東北地方太平洋沖でのM9.0の巨大地震とその後の津波により東京電力・福島第一原子力発電所で破局的事故が発生した。事故によって大量の放射性物質が環境に放出され、住民に対する放射線の影響、特に低線量放射線被ばくが注目されてきた。放射能・放射線については、もともと宇宙には元素誕生以来存在しながら、人間の目にも見えず五感にも感じないため、19世紀末になってやっと人間の工夫による化学分離、物理的測定法の進歩で発見され、自然界の空気、地殻の岩石や地下水, 温泉水などにも多かれ少なかれ含まれていることが明らかになった。放射能泉には、天然の放射性元素、ラジウムやラドンが含まれているのでそれらからの低線量被ばくとの関連で健康影響がどうなのかという関心も高まっている。そこで、放射能・放射線についての概念や基礎知識が深まることを期待して、最初に歴史を鑑みながら放射能のことについて簡単に触れ、本邦の放射能泉研究の現状、放射能泉の人体影響などを概観した。
阿部 浩之; 森本 亮*; 佐藤 史篤*; 東 順人*; 内田 裕久*
Journal of Alloys and Compounds, 404-406, p.288 - 292, 2005/12
被引用回数：7 パーセンタイル：50.78(Chemistry, Physical)パラジウム(Pd)の水素吸収特性の改善を目指し、イオン照射による表面改質がPdの水素吸収速度に及ぼす影響を調べた。イオン種としてはプロトン,ヘリウムイオン,窒素イオン,アルゴンイオンを用い、加速エネルギー範囲30350keVで、最大照射量1
10
cm
まで照射を実施した。電気化学的水素化測定の結果、イオン照射Pdは未照射Pdに比べ吸収速度が向上し、向上割合はイオン照射のエネルギーと照射量に依存する傾向が得られた。この原因は、照射により生成される欠陥が水素トラップとして働き、水素吸収速度を高めていると考えられる。
山西 敏彦; 林 巧; 河村 繕範; 岩井 保則; 磯部 兼嗣; 鵜澤 将行*; 西 正孝
Fusion Science and Technology, 48(1), p.63 - 66, 2005/07
被引用回数：6 パーセンタイル：39.52(Nuclear Science & Technology)増殖ブランケットにおけるヘリウム(He)スイープガス中のトリチウム(T)回収を目的として液体窒素冷却低温吸着塔を開発した。吸着塔は、Heスイープガスから、Tを含む水素同位体を少量のHeとともに分離するものであり、そのガスを燃料処理系に送り処理することでT回収が最終的に成立する。本論文は、吸着塔と燃料処理系の連結実証試験を行い、連結時のシステムの成立性及び応答特性を報告するものである。ブランケットスイープ模擬ガス(ITERテストブランケットと同規模流量及び組成)を低温吸着塔に供給して軽水素(H)及びTを吸着し、減圧・昇温により塔を再生してそのガスを不純物除去装置(パラジウム膜拡散器)に送り、H及びTのみを最終的に回収した。吸着塔再生は、初期は減圧操作のみであり、吸着塔内の残留Heのみがパラジウム膜拡散器に送られる。その後の昇温により、H及びTが急速に脱着してパラジウム拡散器に送られる。この組成の大幅な変化に対し、システムは問題なく稼働し、吸着塔に送られた水素同位体ガス(H及びT)と再生操作で最終的に回収された水素同位体ガス量は、測定誤差範囲内で一致(99%以上の水素同位体回収を実証)し、システムの定量的成立性が実証された。
目黒 義弘; 扇柳 仁*; 富岡 修; 井村 久則*; 大橋 弘三郎*; 吉田 善行; 中島 幹雄
Proceedings of 2nd International Symposium on Supercritical Fluid Technology for Energy and Environment Applications (Super Green 2003), p.175 - 179, 2004/00
超臨界流体抽出の最大の特色の一つは、圧力によって金属の分配挙動を制御できることである。この溶媒効果を理論的に解析することによって、金属抽出における最適な条件を推定することが可能となる。硝酸溶液/リン酸トリブチル(TBP)系の超臨界二酸化炭素抽出におけるウラン(VI)とプルトニウム(IV)の分配比(D)及び塩酸溶液/2-メチル-8-キノリノール(HMQ)系の抽出におけるパラジウム(II)の分配比を、種々の圧力で測定した。疎水性の抽出剤であるTBPを用いるウランとプルトニウムの抽出において、分配比の対数値(log D)と二酸化炭素の溶解パラメーターとの間に、負の傾きを持つ直線関係が観察できた。一方、親水性抽出剤であるHMQを用いるパラジウムの抽出では、log Dと溶解パラメーターとの間に、正の傾きを持つ直線関係が観察できた。正則溶液論を用いて、この直線関係を理論的に導出することに成功した。
阿部 浩之; 内田 裕久*; 東 順人*; 上殿 明良*; Chen, Z. Q.*; 伊藤 久義
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 206(1-4), p.224 - 227, 2003/05
被引用回数：21 パーセンタイル：77.46(Instruments & Instrumentation)パラジウム(Pd)は水素の吸放出反応により超高純度水素精製として利用されてきた。本研究ではこのPdの水素吸放出過程について、従来よりその応答性が良くなるように、イオン照射による表面改質についての研究を行った。イオン照射技術は表面改質としては良く知られている技術であり、Pdに対してその水素吸収能の向上を試みた。照射イオンは H
, He, Arを用い、イオンビームエネルギー30350keV、照射量は0110/cm
まで行った。その結果、イオン照射したPdは未照射に比べ、数倍吸収速度が向上した。この効果は、イオン入射エネルギーに依存することから、イオン照射により生成される欠陥の深さ方向の欠陥密度との関係によるものと考えられる。Pd表面層に生成された欠陥層は水素化物の核形成や成長に寄与し、水素吸収速度を高めていると推測できる。
西畑 保雄; 田中 裕久*
SPring-8利用者情報, 7(6), p.359 - 363, 2002/11
自動車排ガス中に含まれる窒素酸化物,一酸化炭素,未燃焼燃料などの有毒ガスを浄化するために触媒変換器が広く用いられている。しかしながら実際は、使用中における貴金属粒子の成長が起こるために活性が劣化する。劣化しない触媒は自動車工業における賢者の石である。古代インド哲学と薬学の知恵(アーユルヴェーダ)を参考にし、新しい自己再生するペロブスカイト構造の触媒を開発した。LaFe
Co
Pd
O
は最新式のガソリンエンジンからの排ガスの酸化還元雰囲気の自然な変動と直接相互作用することにより、特別な操作を行うことなしに、自己再生を行う。ペロブスカイト結晶の内外をパラジウムが行き来することにより、パラジウムの粒成長を抑制することができる。そのような自己再生現象により、インテリジェント触媒という、将来の自動車触媒の開発に新しい概念を提唱する。
