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論文

Quantum optimal control of rovibrational excitations of a diatomic alkali halide: one-photon vs. two-photon processes

黒崎 譲*; 横山 啓一

Universe (Internet), 5(5), p.109_1 - 109_15, 2019/05

二原子ハロゲン化アルカリ分子の振動回転励起に関して、最適制御理論に基づいて最適レーザー電場波形を計算した。今回は2光子過程の効果を計算に取り入れるために分子と電場の相互作用ハミルトニアンに分極率の項を追加した。その結果、弱い電場強度では従来と同じ1光子過程のみが関与する最適波形が得られた。一方、比較的強い電場強度では2光子過程と1光子過程が同時に寄与する電場波形が得られた。これらの結果は2光子過程の効果を最適制御計算にうまく取り込めていることを示唆している。これにより、より現実的な計算が可能になった。

論文

バイオアッセイにおける放射性核種分析の最近の動向

富田 純平

ぶんせき, 2019(3), p.112 - 113, 2019/03

バイオアッセイ試料中の放射性核種分析は、従来、煩雑な放射化学分離及び放射線計測により実施されてきた。しかしながら、近年、抽出クロマトグラフィーレジンの登場やICP-MSの感度向上及び干渉除去技術の進歩により、分析が迅速・簡便化されつつある状況にある。そこで、バイオアッセイ試料分析の例として、尿中のPu同位体及び$$^{90}$$Sr分析に着目し、従来及び最近開発された分析法について紹介した。尿中のPu分析法では、従来の陰イオン交換法と$$alpha$$線スペクトロメトリーによる分析法及び最近発表されたTEVA, UTEVA, DGA resinを使用した抽出クロマトグラフィーと高効率試料導入装置を連結したSF-ICP-MS測定によるUを高濃度に含む尿中Pu迅速分析法を紹介した。尿中の$$^{90}$$Sr分析法では、従来の発煙硝酸法によるSrの放射化学分離と$$beta$$線測定による分析法、TRUとSr resinによるSrの迅速分離と分離直後の$$beta$$線スペクトロメトリーを組み合わせた迅速分析法及びSr resinによるSrの分離とICP-MS測定を組み合わせた分析法について紹介した。

論文

A Quasiclassical trajectory calculation to compute the reaction cross section and thermal rate constant for the cesium exchange reaction $$^{133}$$CsI + $$^{135}$$Cs $$rightarrow$$ $$^{133}$$Cs + I$$^{135}$$Cs

小林 孝徳*; 松岡 雷士*; 横山 啓一

Computational and Theoretical Chemistry, 1150, p.40 - 48, 2019/02

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

セシウムの同位体分離法の開発に関連して、ヨウ化セシウム分子とセシウム原子の衝突によるセシウム交換反応の反応速度定数を量子化学計算及び擬古典トラジェクトリー計算により評価した。その結果、3.6$$times$$10$$^{-10}$$cm$$^{3}$$/molecule/sという大きな値が得られた。また、わずかながら正の温度依存性を持つことが示され、長距離相互作用による引力ポテンシャルと解離プロセスの影響がその原因と考えられた。

論文

原子力分野における分光分析手法の紹介

日下 良二

分光研究, 67(6), p.239 - 240, 2018/12

本稿では原子力分野外の読者を対象に、日本原子力研究開発機構(JAEA)と量子科学技術研究開発機構(QST)の共同研究によって開発された分光分析手法を解説した。解説した手法は、使用済燃料に含まれる$$^{107}$$Pd同位体を、レーザー誘起光還元法と誘導プラズマ質量分析計(ICP-MS)を用いることによって定量分析することに成功した手法である。使用済燃料に含まれる放射性同位体の定量分析の重要性と、その分析の難しさや問題点を解説した上で、本手法の原理、利点、さらには、今後の応用について記述した。

論文

Characterization of the shape-staggering effect in mercury nuclei

Marsh, B. A.*; Day Goodacre, T.*; 角田 佑介*; Andreyev, A.; 他41名*

Nature Physics, 14(12), p.1163 - 1167, 2018/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:14.47(Physics, Multidisciplinary)

In rare cases, the removal of a single proton (Z) or neutron (N) from an atomic nucleus leads to a dramatic shape change. These instances are crucial for understanding the components of the nuclear interactions that drive deformation. The mercuryisotopes (Z = 80) are a striking example: their close neighbours, the lead isotopes (Z = 82), are spherical and steadily shrink with decreasing N. The even-mass (A = N + Z) mercury isotopes follow this trend. The odd-mass mercury isotopes $$^{181,183,185}$$Hg, however, exhibit noticeably larger charge radii. Due to the experimental difficulties of probing extremely neutron-deficient systems, and the computational complexity of modelling such heavy nuclides, the microscopic origin of this unique shape staggering has remained unclear. Here, by applying resonance ionization spectroscopy, mass spectrometry and nuclear spectroscopy as far as $$^{177}$$Hg, we determine $$^{181}$$Hg as the shape-staggering endpoint. By combining our experimental measurements with Monte Carlo shell model calculations, we conclude that this phenomenon results from the interplay between monopole and quadrupole interactions driving a quantum phase transition, for which we identify the participating orbitals. Although shape staggering in the mercury isotopes is a unique and localized feature in the nuclear chart, it nicely illustrates the concurrence of single-particle and collective degrees of freedom at play in atomic nuclei.

論文

表面電離型質量分析計に用いられるフィラメントの表面状態のウラン同位体比測定に及ぼす影響

田口 茂郎; 宮内 啓成*; 堀籠 和志; 山本 昌彦; 久野 剛彦

分析化学, 67(11), p.681 - 686, 2018/11

表面電離型質量分析法において、フィラメント中の不純物を放出し、バックグラウンドの影響を最小限に抑えるために、脱ガスは重要な処理方法の1つである。本研究では、通電加熱処理によるタングステンフィラメントの表面変化が、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)測定へ与える影響について調査した。その結果、タングステンフィラメントの通電加熱処理は、フィラメント表面を平滑にする効果があり、試料固着状態の改善効果もあることが判明した。さらに、これに伴い、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)の測定精度も改善された。

論文

First ionization potentials of Fm, Md, No, and Lr; Verification of filling-up of 5f electrons and confirmation of the actinide series

佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Beerwerth, R.*; 金谷 佑亮*; 牧井 宏之; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; 長 明彦; 豊嶋 厚史; et al.

Journal of the American Chemical Society, 140(44), p.14609 - 14613, 2018/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:21.13(Chemistry, Multidisciplinary)

第一イオン化エネルギー(IP$$_1$$)は、原子の価電子軌道に関する情報を与える。99番元素アインスタイニウムよりも重いアクチノイドのIP$$_1$$は、一度に一つの原子しか扱うことのできない実験の難しさから、これまでに実験的に測定された例はなかった。我々は表面電離法を応用した新しい測定手法により、103番元素ローレンシウム(Lr)のIP$$_1$$測定に成功し、Lrが弱く束縛された最外殻電子をもつことを強く示唆する結果を得た。一方、Lrとは対象的に、102番元素ノーベリウムは充填された5f軌道および7s軌道をもつために、アクチノイド中最高のIP$$_1$$をもつと考えられている。表面電離法によるIP$$_1$$決定法をNoおよび100番元素フェルミウム, 101番元素メンデレビウムに適用することにより求められた各IP$$_1$$から、5f軌道への電子の充填に伴ってIP$$_1$$が単調に増加し、Noで最も大きくなることを確かめることができた。このことから、f軌道に電子が充填され、アクチノイド系列がLrで終わることを実験的に確かめた。

論文

Absorbent property of fullerene for cesium isotope separation investigated using X-ray photoelectron spectroscopy

関口 哲弘; 横山 啓一; 魚住 雄輝*; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.161 - 164, 2018/11

長寿命放射性核種であるセシウム-135($$^{135}$$Cs)の除去に向け、Cs元素の同位体分離技術の確立を目指す。同位体選択的レーザー光分解により$$^{135}$$Cs原子が選択的に生成される。Cs原子($$^{135}$$Cs)とヨウ化セシウム分子($$^{133}$$CsI)との衝突による同位体交換を防ぐ目的で、Cs原子だけを選択的に捕集し、CsI分子を吸蔵しないような炭素材料の開発を行う。今回、吸蔵剤候補としてフラーレンC$$_{60}$$分子を用い、Csの深さ方向の濃度分布を評価する実験を行った。角度分解X線光電子分光法およびArイオンスパッター法を行い、室温におけるC$$_{60}$$固体へCs原子およびCsI分子がどの程度材料深部へ吸蔵されるかを調べた。CsI分子がC$$_{60}$$固体表面の浅い領域に堆積するのに対し、Cs原子はC$$_{60}$$固体深くに浸透するという実験結果を得た。Cs同位体分離のための選択吸蔵材料としてフラーレン固体が有望であることを示す結果である。

論文

Rapid separation of zirconium using microvolume anion-exchange cartridge for $$^{93}$$Zr determination with isotope dilution ICP-MS

浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*

Talanta, 185, p.98 - 105, 2018/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:62.19(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物処分場における長寿命核分裂生成物(LLFP)の被ばくリスクを評価するためには、LLFPの分析が不可欠である。本研究では、マイクロ陰イオン交換カートリッジ(TEDAカートリッジ)を用い使用済燃料溶解液からZrを分離してLLFPの一つである$$^{93}$$Zrの存在量をICP-MSで定量した。TEDAカートリッジは、同等の分離に必要な従来分離材料(陰イオン交換樹脂)の1/10以下の体積(0.08cm$$^{3}$$)であっても優れたZr分離性能を維持し、使用済燃料中のほぼ全ての共存元素を迅速に除去できることを確認した。また、従来材料の約10倍の流速で処理が可能であるため、1.2分で分離が完了した。得られた$$^{93}$$Zr定量値は、実測値による検証実績がなかった燃焼計算コードORIGEN2の正しさを実証する結果となり、ORIGEN2の信頼性も確認できた。

論文

Evaluation of $$delta^{2}$$H and $$delta^{18}$$O of water in pores extracted by compression method; Effects of closed pores and comparison to direct vapor equilibration and laser spectrometry method

中田 弘太郎*; 長谷川 琢磨*; 大山 隆弘*; 宮川 和也

Journal of Hydrology, 561, p.547 - 556, 2018/06

 パーセンタイル:100(Engineering, Civil)

高レベル放射性廃棄物地層処分の安全評価では、地下水シナリオは主要な評価対象の一つである。地下水の酸素・水素同位体比からは、地下水の起源や混合、移動などのプロセスを理解するために重要な知見を得ることができる。地上からのボーリング調査において、地下深部の低透水性の岩盤中の地下水を、掘削水の汚染などの影響を受けずに取得するためには、岩石コアに含まれる間隙水を取得する必要がある。この場合には、圧縮抽出により間隙水を抽出する手法が一般的であるが、段階的な圧縮過程により異なる塩分濃度の地下水が抽出されることがあることから、同位体比にも影響が見られる可能性が考えられる。本研究では、2種の天然の岩石から圧縮抽水し、水の同位体比の圧縮圧力に伴う変化とそのメカニズムについて議論した。さらに、同サンプルに直接蒸気平衡レーザー法(DVE-LS)を適用し、その結果と比較をした。その結果、圧縮抽水では、閉鎖空隙中の水の影響により、水素同位体比が圧力に伴い変化することが分かった。さらに、2種類の圧縮抽水試験を組み合わせることで、開放間隙と閉塞間隙の両方の水の同位体組成を推定可能であることを示した。また、閉鎖間隙の影響を受けない酸素・水素同位体比は、DVE-LSによって得られる値と良く一致した。このため、圧縮抽水とDVE-LSにより得られた水の酸素・水素同位体比の比較により、閉塞間隙と開放間隙の水の酸素・水素同位体比を推定可能であることが示された。

論文

Calculation of neutron cross-sections on copper-63 and -65

中山 梓介

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(6), p.614 - 622, 2018/06

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

次期JENDL汎用ライブラリの開発に向け、$$^{63,65}$$Cuに対する中性子断面積をJENDL-4.0での分離共鳴領域以上の入射エネルギー範囲である50keVから20MeVにおいて計算した。中性子と$$^{63,65}$$Cuの間の相互作用には分散型チャネル結合光学ポテンシャルを採用し、核反応計算には直接・前平衡・複合核の三つの反応過程を考慮した。この際、断面積ならびに微分および二重微分断面積はすべて、単一のモデルパラメータセットを用いて相互に矛盾なく計算した。こうして得られた計算結果は実験データをよく再現した。さらに、本研究で得られた断面積データを用いることにより、$$^{63}$$Cu$$(n,alpha)^{60}$$Co反応に対する積分テストに見られていた計算値と実験値の不一致が改善された。

報告書

Deuterated Materials Enhancing Neutron Science for Structure Function Applications; 2017年10月19$$sim$$20日,いばらき量子ビーム研究センター

阿久津 和宏*; 安達 基泰*; 川北 至信

JAEA-Review 2018-002, 36 Pages, 2018/03

JAEA-Review-2018-002.pdf:4.67MB

J-PARC MLFでは安定した大強度パルス中性子の供給が実施されており、現在までに数多くの中性子線を用いた先導的な研究、特に化学・生命の中性子研究においては中性子線が水素に敏感である性質を活用した研究が展開されている。特定の位置の水素又は有機分子の水素をその同位体である重水素でラベル化する手法は、部分選択的構造解析、水素の非干渉性散乱に由来するバックグラウンドの低減、従来では見えない構造を可視化するなど多くの利点があり、中性子研究を更に高度なものへと昇華する手法として重要な役割を担っている。そこで、わが国の中性子科学の発展に寄与することを目指して、2017年10月19日-20日に 国際ワークショップ「Deuterated Materials Enhancing Neutron Science for Structure Function Applications」がJ-PARC Workshopとして開催された。このワークショップでは、重水素ラベル化技術及びそれらを中性子科学研究に利用している国内外の研究者が一堂に会し、重水素化実験手法、最新の中性子科学研究成果及びその動向について多方面より議論した。本レポートは、オーガナイザーによるワークショップの報告である。

論文

$$delta^{13}$$C and $$delta^{15}$$N values of sediment-trap particles in the Japan and Yamato Basins and comparison with the core-top values in the East/Japan Sea

Khim, B.-K.*; 乙坂 重嘉; Park, K.-A.*; 乗木 新一郎*

Ocean Science Journal, 53(1), p.17 - 29, 2018/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:48.94(Marine & Freshwater Biology)

日本海の4観測点におけるセジメントトラップ実験によって得られた沈降粒子中の炭素及び窒素安定同位体比($$delta$$$$^{13}$$C、$$delta$$$$^{15}$$N)の分布をまとめた。沈降粒子中の$$delta$$$$^{13}$$Cと$$delta$$$$^{15}$$N値は明瞭な季節変化を示し、その変化は、海洋表層でのクロロフィルa濃度や生物粒子の沈降量の変化とよく一致した。特に、植物プランクトンが増殖する時期には、沈降粒子中の$$delta$$$$^{15}$$Nの同位体分別効果が顕著で、海洋表層でのケイ藻による窒素取り込みの度合いを示すものと考えられた。沈降粒子中の$$delta$$$$^{13}$$Cと$$delta$$$$^{15}$$N値は、いずれも表層堆積物中の値に比べてわずかに低い値を示しており、堆積物中での有機物成分(脂質等)の一部が分解されたものと推測された。本研究の結果は、海洋表層での現象と、海底に記録された同位体情報をつなぐうえで貴重な情報となる。

論文

Isotope-selective ionization utilizing field-free alignment of isotopologues using a switched nanosecond laser pulse

赤木 浩*; 熊田 高之; 乙部 智仁*; 板倉 隆二*; 長谷川 宗良*; 大島 康裕*

Applied Physics B, 124(1), p.14_1 - 14_8, 2018/01

 パーセンタイル:100(Optics)

新たな同位体分離法を目指したフィールドフリーアライメントによるイオン化効率の同位体選択性を計算した。従来のフェムト秒レーザーを用いたフィールドフリーアライメント法では、レーザー強度を強くするとイオン化の選択性が無くなってしまうのに対し、200fsでカットオフするナノ秒レーザーパルスを用いると選択性を保持したまま高い同位体選択イオン化が実現することが判明した。

論文

The Laser and optical system for the RIBF-PALIS experiment

園田 哲*; 飯村 秀紀; Reponen, M.*; 和田 道治*; 片山 一郎*; Sonnenschein, V.*; 高松 峻英*; 富田 英生*; 小島 隆夫*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 877, p.118 - 123, 2018/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.17(Instruments & Instrumentation)

理化学研究所の不安定核ビーム施設(RIBF)では、低エネルギー(~40keV)の不安定核イオンビームを生成するために、レーザーイオン源(PALIS)を建設中である。このイオン源は、Arガス中に捕獲された不安定核の中性原子に、波長の異なる2本のレーザービームを照射し、不安定核原子を2段階で共鳴イオン化する。しかるに、レーザー装置とイオン源は約70m離れており、しかも実験中は放射線強度が高いためにイオン源周辺に近づけない。そこで、レーザービームを長距離輸送する、遠隔操作が可能な光学システムを開発した。開発したシステムを試験した結果、レーザービームの位置は安定しており、紫外域で50%程度の輸送効率があることから、不安定核の実験に有用であることが確認された。

論文

A Quasi-classical trajectory calculation for the cesium exchange reaction of $$^{133}$$CsI (v = 0, j = 0) + $$^{135}$$Cs $$rightarrow$$ $$^{133}$$Cs + I$$^{135}$$Cs

小林 孝徳*; 松岡 雷士*; 横山 啓一

日本エネルギー学会誌, 96(10), p.441 - 444, 2017/10

セシウム交換反応$$^{133}$$CsI (v=0, j=0) + $$^{135}$$Cs $$rightarrow$$ $$^{133}$$Cs + I$$^{135}$$Csの反応断面積を調べるため、ab initio分子軌道法計算により作成したポテンシャルエネルギー面を用いた準古典的トラジェクトリー計算を行った。ポテンシャルエネルギー面から反応中間体Cs$$_{2}$$Iの生成に入口障壁がないこと、2つのCsI結合が等価であることが明らかになった。トラジェクトリー計算により反応断面積は衝突エネルギーの増加と共に単調増加することが分かった。CsI分子の初期内部状態がv=0, j=0の場合の反応速度定数は500-1200Kの温度範囲で3$$times$$10$$^{-10}$$cm$$^{3}$$ molecule$$^{-1}$$s$$^{-1}$$程度と見積もられ、わずかながら負の温度依存性が見られた。

論文

Analysis of plutonium isotope ratios including $$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu in individual U-Pu mixed oxide particles by means of a combination of alpha spectrometry and ICP-MS

江坂 文孝; 安田 健一郎; 鈴木 大輔; 宮本 ユタカ; 間柄 正明

Talanta, 165, p.122 - 127, 2017/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:47.81(Chemistry, Analytical)

本研究では、単一ウラン-プルトニウム混合粒子中のプルトニウム同位体比を、アルファ線計測および誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS)の組み合わせにより決定する方法の開発を行った。その結果、$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu、$$^{241}$$Pu/$$^{239}$$Puおよび$$^{242}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比についてはICP-MSにより決定することができ、$$^{238}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比については、アルファ線計測により求めた$$^{238}$$Pu/($$^{239}$$Pu+$$^{240}$$Pu)放射能比とICP-MSにより求めた$$^{240}$$Pu/$$^{239}$$Pu同位体比より計算で決定することができた。したがって、アルファ線計測およびICP-MSの併用は、単一ウラン-プルトニウム混合粒子中のプルトニウム同位体比分析に有効であることが示された。

報告書

$$gamma$$線スペクトロメトリーによる淡水中の低濃度ラジウム(Ra)同位体分析法; Powdex樹脂を用いた現地における大容量水試料の前処理及び硫酸バリウム共沈法の適用

富田 純平; 阿部 琢也

JAEA-Research 2016-026, 12 Pages, 2017/03

JAEA-Research-2016-026.pdf:1.15MB

本研究では、現地において大容量の淡水試料($$sim$$170 L)からRa同位体を回収する前処理法と実験室における単純な共沈法を組み合わせた$$gamma$$線スペクトロメトリーによる淡水試料中の低濃度Ra同位体分析法を開発した。運搬する試料量を減容するための現地における前処理法として、Powdex樹脂によるバッチ法を検討し、Ra同位体の回収に必要な樹脂量は、水試料の電気伝導度から評価可能であることを明らかにした。また、Ra同位体を硫酸バリウム共沈法により回収することで、バックグラウンドを上昇させるKを96%以上除去できた。既知量のRa同位体を含む電気伝導度が異なる170 Lの淡水模擬試料を本手法により分析し、分析法の妥当性を確認した。この時のRaの回収率は、平均98%、$$^{226}$$Ra及び$$^{228}$$Raの検出限界値は、それぞれ約0.3及び0.5mBq L$$^{-1}$$であった。

論文

表面電離法によるローレンシウムのイオン化エネルギー測定

佐藤 哲也

原子核研究, 61(1), p.96 - 106, 2016/09

103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを測定することによって、Lrがアクチノイド最後の元素であることを初めて実験的に証明した。その結果は、化学的性質を特徴付ける基底状態の電子配置が周期表からの予想と異なることを強く示唆するものだった。新たに開発した実験手法について解説するとともに、発表後の反響についても紹介する。

論文

Evaluation of neutron nuclear data on copper isotopes by a consistent method

中山 梓介

JAEA-Conf 2016-004, p.147 - 152, 2016/09

銅は核融合炉用のヒートシンク材あるいは加速器駆動システム用の構造材などとして重要な元素である。それゆえ、銅同位体に対するより高精度の中性子核データが必要とされている。さらに、その核データを用いた計算から得られる種々の積分量の不確かさを評価するため、共分散データも必要とされている。共分散は、相異なる反応の断面積など、異なるデータ間の相関した不確かさを含むものである。JENDL-4.0の$$^{63,65}$$Cuに対する核データ評価ではいくつかの反応に対する断面積や角度分布は種々の計算コードによって計算されていた。共分散データの整備に向け、$$^{63,65}$$Cuに対する中性子核データをCCONEコードを用いた統一的な手法で評価した。

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