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報告書

モックアップ試験流下ガラス試料の放射光XAFS分析(受託研究)

岡本 芳浩; 永井 崇之; 塩飽 秀啓; 狩野 茂; 姫野 晴行*; 小林 大志*; 中谷 三喜雄*

JAEA-Research 2018-013, 18 Pages, 2019/03

JAEA-Research-2018-013.pdf:1.98MB

模擬廃液を利用したガラス固化体モックアップ試験のうち、高レベル模擬廃液供給20バッチ分の流下ガラス試料中の元素の化学状態および局所構造を、放射光XAFS分析によって調べた。セリウム元素の分析の結果、バッチが進むにつれて、緩やかに酸化が進む傾向が確認された。マンガン, 鉄, 亜鉛については、バッチ間の違いはほとんど認められず、ガラスの骨格構造に入り込んで安定化しているものとみられた。EXAFS解析の結果では、白金族元素を除き、明らかに結晶性と思われる元素は無かった。イメージング分析の結果、ジルコニウムやモリブデンでは、目立った析出はほとんど観察されなかった。白金族元素では、筋状の析出が認められたが、いずれも小さなものであった。

報告書

ドラム缶からの漏えい跡原因調査及び対策に係る報告書

下村 祐介; 佐藤 拓也; 福井 康太; 工藤 健治; 吉岡 龍司

JAEA-Review 2018-023, 220 Pages, 2019/01

JAEA-Review-2018-023.pdf:15.6MB

平成27年9月11日、日本原子力研究開発機構大洗研究開発センター廃棄物管理施設の固体集積保管場IIにおいて、アスファルト固化体封入ドラム缶(アスファルトドラム缶)4缶からアスファルトの漏えい跡が確認された。また、その後の点検において、平成27年11月10日にアスファルトドラム缶1缶からアスファルトの漏えい跡が発見された。さらに、平成27年12月2日には、アスファルトドラム缶1缶に、アスファルトの漏えい跡は無いが上蓋の腐食が激しいものが確認された。アスファルトドラム缶からのアスファルトの漏えい跡について、原因の調査と対策を検討するため、「ドラム缶からの漏えい跡原因調査及び対策に係る検討作業部会」を設置し、対応が進められた。具体的な検討事項は、(1)アスファルトドラム缶からのアスファルトの漏えい原因の特定、(2)アスファルトドラム缶の腐食(錆)発生原因の特定、(3)アスファルトドラム缶のアスファルト漏えい及び腐食(錆)の再発防止対策である。本報告書は、当該作業部会でまとめられた報告書「ドラム缶からの漏えい跡原因調査及び対策に係る報告書」を基に、その後の書類調査によって明らかになった内容を含めて再構成したものである。

論文

放射光分析技術によるガラス固化技術高度化への貢献; 廃棄物ガラスの化学状態分析から、健全性を証明する構造解析への展開

岡本 芳浩; 永井 崇之; 塩飽 秀啓

溶融塩および高温化学, 62(1), p.11 - 17, 2019/01

高レベル放射性廃液の廃棄物形態であるガラス固化体は、多くの種類の元素が含まれる多成分系物質である。放射光XAFSは、高い元素選択性を有することから、固化体中の元素の分析に適している。XAFS分析からは、化学状態や局所構造が明らかにされる。XAFS分析の拡張版であるイメージングXAFSは、ガラス中の元素分布に基づく分析だが、ガラスへの溶解度の低い白金族元素やモリブデンの分析に特に有効である。たとえば、ロジウムとルテニウムの2元素同時測定分析から、ロジウムの化学形がルテニウムとの分布相関に強く支配されていることを明らかにした。我々は、XAFS分析に広角散乱、PDF解析及び小角散乱を加えたマルチスケールの構造解析を行い、固化体の健全性まで評価可能な構造情報の取得を目指している。

論文

廃棄物低減を目指すガラス固化技術高度化のための放射光利用

岡本 芳浩; 永井 崇之; 塩飽 秀啓

放射光, 31(4), p.274 - 280, 2018/07

ガラス固化技術は、放射性廃棄物の処理法として有望であるが、多くの種類の元素をガラス原料内に安定に閉じ込めることが要求されており、それらを確認する必要がある。我々は、元素選択性を有する放射光XAFS分析を利用し、様々なガラス固化試料における各元素の挙動を明らかにしてきた。さらに、イメージングXAFSの活用、XAFSデータの積み重ねにより、ガラス固化技術の高度化へ貢献する活動へと展開している。ここでは、それらの中から、高温スラグ融体の高エネルギーXAFS、高温ガラス融体のイメージング観察、およびイメージングXAFSによるホウケイ酸ガラス中の白金族元素分析の成果を紹介する。

論文

地層処分研究開発における出土遺物の知見の活用

三ツ井 誠一郎

埋蔵文化財ニュース, (171), p.10 - 17, 2018/03

地層処分研究開発の一環として、地層処分で想定される現象に類似した天然現象(ナチュラルアナログ)を対象とする研究、「ナチュラルアナログ研究」が実施され、予測モデルの概念や評価手法の妥当性の検証に利用されている。原子力機構が実施してきた金属製遺物等を対象とした研究を含め、国内外でのナチュラルアナログ研究の成果を通じ、出土遺物から得られる知見を地層処分研究開発にどのように活用されているかを紹介する。

論文

Study on hydrogen generation from cement solidified products loading low-radioactive liquid wastes at Tokai Reprocessing Plant

伊藤 義之; 松島 怜達; 佐藤 史紀

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 69, 2018/03

東海・再処理施設の低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)では、低レベル放射性廃液をセメント固化し廃棄体を作製することを計画している。本研究では、作製したセメント固化体からの水素発生量を検討するため、量子科学技術研究開発機構高崎量子応用研究所のコバルト60線照射施設にて、セメント試料の$$gamma$$線照射試験を行い、水素生成G値を測定した。その結果、スラリ固化体(充てん率10$$sim$$50wt%)のG値は、約0.03(n/100eV)であり、スラリ廃液を充てんしていない場合に比べて、およそ半分に低下した。硝酸イオンは、水素生成を抑制する効果があり、スラリ中に含まれる硝酸塩の影響でG値は低下したと考えられる。また、炭酸塩固化体(充てん率10wt%)のG値は、約0.14(n/100eV)であったが、20wt%や30wt%の炭酸塩固化体では、それよりも低いG値であった。XRD結果から、塩の充てん率が高くなるほど、Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$を含んだセメント生成物(Pirssonite)が多く見られ、Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$のG値は、CaCO$$_{3}$$よりも小さいため、20wt%や30wt%の炭酸塩固化体のG値は小さくなったと考えられる。

論文

放射光XAFSおよびイメージングXAFS法による模擬ガラス試料中のロジウム元素の化学状態分析

岡本 芳浩; 永井 崇之; 塩飽 秀啓; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*

日本原子力学会和文論文誌, 16(4), p.180 - 190, 2017/12

模擬ガラス中のロジウムの化学状態を調べるために、X線吸収微細構造(XAFS)およびイメージングXAFS分析を実施した。ガラス中のロジウムの化学形は、EXAFSデータの線形結合解析の結果から、84%がRhO$$_{2}$$、残り16%がRh金属と見積もられた。イメージングXAFS分析によると、ルテニウムと共存しているロジウムの化学形は、RhO$$_{2}$$であった。これは、模擬ガラス中に、安定な(Ru,Rh)O$$_{2}$$固溶体が存在することを示唆している。一方、ルテニウムと分布が一致しないロジウムの化学形は金属であった。ガラス中の金属ロジウムは、凝集体になる傾向があった。これらの結果から、ロジウムの化学状態は、ルテニウム元素の存在とその分布に強く影響を受けると結論付けられた。

論文

放射性廃棄物のガラスによる固化

天本 一平

Journal of the Society of Inorganic Materials, Japan, 24(391), p.393 - 401, 2017/11

ガラスは非晶質であるため、組成を変化させることが容易であり、さまざまな特性を制御できる。例えばソーダ石灰ガラスに酸化ホウ素を添加したホウケイ酸塩ガラスは、耐熱性や強度の面で優れており、幅広い用途がある。原子力の分野においても、放射性廃棄物を不動化して長期安定化を図るため、ホウケイ酸塩ガラスが放射性廃棄物の固化媒体として用いられている。高レベル放射性廃棄物を充填したガラスをガラス固化体と呼んでいる。本稿は、放射性廃棄物の分類や処理方法、製造したガラス固化体の特性やその後の処分方法について述べており、さらにホウケイ酸塩ガラス以外の固化媒体についても紹介している。

論文

地層処分人工バリアの設定値に関する考察,1; ガラス固化体の溶解寿命

大江 俊昭*; 若杉 圭一郎

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 24(1), p.27 - 32, 2017/06

地層処分におけるガラス固化体の溶解寿命を再評価した。我が国での地層処分の技術的可能性を論じた報告では、時間と共に処分温度が低下することや表面積が減少することなどを無視しているため、ガラス固化体の溶解寿命は約7万年と過小評価されている。しかし、これらの変化は物理的に確実に起こるものであるので、これらを無視せずに再評価を試みた。表面積の変化を考慮するために亀裂を有するガラス固化体を3つのモデル、すなわち、単一平板、単一粒径の小球群、べき乗粒径分布を持つ小球群、で表現した。すべてのモデルの全体積は円柱状のガラス固化体と同じで、製造時の割れを考慮して全表面積は円柱状のそれの10倍とした。寿命評価の結果、初期量の50%が溶解するまでの時間は、3つのモデルとも10万年を超え、溶解寿命は26-70万年となった。これから、従来の評価ではガラス固化体が核種を保持する能力が過小評価されていることが判った。

論文

REDOX state analysis of platinoid elements in simulated high-level radioactive waste glass by synchrotron radiation based EXAFS

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 駒嶺 哲*; 越智 英治*; 赤堀 光雄

Journal of Nuclear Materials, 471, p.110 - 115, 2016/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:68.51(Materials Science, Multidisciplinary)

複数種類の温度と雰囲気の組み合わせ熱処理によって調製された模擬ガラス試料中の白金族元素の酸化還元状態を調べるために、放射光EXAFS分析を実施した。まず、EXAFS関数をRuO$$_2$$のような標準物質のスペクトルと比較し、カーブフィッティング解析から構造パラメーターを取得した。加えて、2種類の標準物質のデータの線形結合解析から、金属と酸化物の割合の導出を試み、熱処理温度の上昇に伴い、金属成分の割合が増加することを明らかにした。確認されたロジウムの化学形は、Rh$$_2$$O$$_3$$ではなくRhO$$_2$$であり、酸化物の形態ではルテニウムと同伴した挙動を示すことも明らかになった。

論文

The Verification tests of the melting conditions for homogenization of metallic LLW at the JAEA

中塩 信行; 大杉 武史; 伊勢田 浩克; 藤平 俊夫; 須藤 智之; 石川 譲二; 満田 幹之; 横堀 智彦; 小澤 一茂; 門馬 利行; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(1), p.139 - 145, 2016/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:82.51(Nuclear Science & Technology)

日本原子力研究開発機構における低レベル放射性固体状廃棄物の減容処理の一環として、放射性金属廃棄物の均一化条件を明らかにするために金属溶融設備の試運転を行なった。金属溶融設備の誘導炉を用いて、模擬放射性金属廃棄物と非放射性トレーサーを溶融した。模擬廃棄物が1,550$$^{circ}$$C以上で完全に溶融されれば、化学成分、溶融重量に関わらず、溶融固化体中のトレーサー分布はほぼ均一となることがわかった。

論文

Development of performance assessment models for glass dissolution

後藤 考裕*; 三ツ井 誠一郎; 高瀬 博康*; 黒澤 進*; 稲垣 学*; 柴田 雅博; 石黒 勝彦*

MRS Advances (Internet), 1(63-64), p.4239 - 4245, 2016/00

原子力発電環境整備機構と原子力機構は、概要調査段階における処分場の設計・性能評価に関連する主要な技術テーマを対象に2011年度から共同研究を進めている。我々は、この共同研究の一環として、鉄オーバーパックの腐食に伴うFeケイ酸塩の生成やオーバーパックの亀裂内の腐食生成物を通じたSiの移行など、様々なプロセスを考慮したガラス溶解モデルを開発している。モデル開発の目的は、ガラス溶解に関連するプロセスの相対的重要度の評価及び説得力のあるセーフティケースの作成に向けた更なる研究開発課題の特定である。感度解析では、1千年から1千万年を超える範囲のガラス固化体寿命が見積もられた。これはFeケイ酸塩の生成やガラス変質層内の物質移行特性など、主要なプロセスに関する現時点での理解に不確かさによるものである。

論文

放射性廃棄物をガラスに閉じ込める; 放射性廃棄物処理用ガラス; 鉄リン酸塩ガラス

都築 達也*; 三田村 直樹*; 天本 一平

社会・環境報告書2014(インターネット), p.6 - 7, 2014/10

放射性廃棄物の安定化処理には、一般的にガラスが用いられている。放射性廃棄物を充填したガラス(ガラス固化体)の場合、仮にガラス固化体が割れても放射性物質が放出せず、安定的に閉じ込めることができる。固化処理に使用されるガラスの条件としては、(1)放射性廃棄物を多く充填できる、(2)化学的にまた熱的に安定である、(3)耐放射線性などが挙げられ、このような処理用ガラスとして、「ホウケイ酸塩ガラス」や「鉄リン酸塩ガラス」が提案されている。セントラル硝子では、多様な物質の充填に対応できる可能性のある鉄リン酸塩ガラスを媒体として使用する検討を日本原子力研究開発機構や愛媛大学と取り組んでいる。

論文

雑固体廃棄物をプラズマ溶融して製作した溶融固化体の化学的安定性

亀尾 裕; 原賀 智子; 中塩 信行; 星 亜紀子; 中島 幹雄

日本原子力学会和文論文誌, 3(4), p.354 - 362, 2004/12

低レベル放射性廃棄物をプラズマ溶融して製作した溶融固化体の化学的安定性を調べるため、MCC-3S試験法に準拠した溶出試験を行い、溶融固化体の主要成分(Na, Al, Si, Ca, Fe)と放射性核種($$^{60}$$Co, $$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Eu)の溶出率(NL$$_{i}$$)を測定した。溶融固化体の化学組成がNL$$_{i}$$に与える影響について調べた結果、溶融固化体のNL$$_{i}$$に対するFeO濃度の影響はあまり大きくなく、CaOとSiO$$_{2}$$の重量比で表される塩基度に大きく依存することがわかった。塩基度が0.8以下溶融固化体の場合、logNL$$_{i}$$は塩基度と直線関係にあるため、溶融固化体の化学組成を調べることによりNL$$_{i}$$を推定することが可能であると考えられる。

論文

高レベルガラス固化体の性能評価に関する研究; 現状と信頼性向上にむけて

稲垣 八穂広*; 三ツ井 誠一郎*; 牧野 仁史*; 石黒 勝彦*; 亀井 玄人*; 河村 和廣*; 前田 敏克; 上野 健一*; 馬場 恒孝*; 油井 三和*

原子力バックエンド研究, 10(1-2), p.69 - 83, 2004/03

地層処分における高レベルガラス固化体の性能評価の現状について総説した。ガラス固化体の水への溶解及び核種浸出に関する現象理解は過去20-30年で大きく進展し、現時点で保守的な性能評価は可能であると考えられる。しかしながら、評価の信頼性向上の観点からは、長期の処分期間におけるガラス溶解反応メカニズムや各国で異なる実際の処分環境の影響についての基礎科学的理解をさらに深めるとともに、それらの成果を十分に反映した性能評価モデルの構築が望まれる。これら基礎研究の進展は処分システム全体の性能評価の信頼性向上、さらには処分システムの合理性や経済性の向上にも寄与できるものと期待される。我が国におけるガラス固化体の性能評価研究は、米国,フランス等における多角的な研究と比較して十分なものとは言えず、さらなる拡充が望まれる。

論文

雑固体廃棄物のプラズマ溶融処理

中塩 信行; 中島 幹雄

デコミッショニング技報, (26), p.45 - 55, 2002/11

低レベル放射性廃棄物の溶融処理は、減容比が大きいこと,放射性核種の閉じ込め性能が高い固化体を製作できることなど、処分を考慮した均質で安定な廃棄体を製作するための有望な処理方法として注目されている。日本原子力研究所(原研)では低レベル放射性廃棄物を溶融処理により減容し、処分に向けて均一で安定な廃棄体を製作するために、1999年から高減容処理施設の建設整備を進めている。施設の供用開始に先立って、原研では処分に適した安定で放射能分布の均一な溶融固化体を製作するための溶融条件を把握することを目的に、プラズマ溶融処理によって製作した溶融固化体の性能評価試験を行ってきた。溶融試験では、非金属廃棄物を中心とした模擬雑固体廃棄物とRIトレーサーを非移行式プラズマトーチの加熱によって溶融し、溶融時における核種移行挙動及び溶融固化体の均一性,化学組成及び機械的強度等を調べたので、その一部を紹介する。

論文

Characterization of solidified products yielded by plasma melting treatment of simulated non-metallic radioactive wastes

中島 幹雄; 福井 寿樹*; 中塩 信行; 磯部 元康*; 大竹 敦志*; 涌井 拓治*; 平林 孝圀*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(6), p.687 - 694, 2002/06

 被引用回数:12 パーセンタイル:35.97(Nuclear Science & Technology)

原研における低レベル放射性廃棄物の高減容処理プログラムの一環として、処分に適した安定な固化体を製作するための溶融条件の最適化を図るために、非金属雑固体廃棄物の溶融試験を行った。模擬廃棄物を$$^{60}$$Co,$$^{137}$$Cs,$$^{152}$$Euとともに非移行型プラズマトーチで溶融し、固化体の化学組成と物理的特性,及び放射性核種分布と残存率を調べた。固化体はほぼ均質で、十分な機械的強度を有している。放射性核種は固化体内に均一に分布し、固化体に残存する$$^{137}$$Cs量はスラグ塩基度に依存したが、$$^{60}$$Csのそれは依存しなかった。スラグ相中に$$^{60}$$Coを含む微小な金属粒が観察された。これは還元性の雰囲気下での金属酸化物の還元によるものであった。

報告書

LWTF液処理系プロセスにおける操作条件の妥当性評価試験-コールド工学試験装置による確認試験-

小林 師; 村田 栄一*; 澤幡 佳和*; 斎藤 晶*

JNC-TN8430 2001-002, 43 Pages, 2001/02

JNC-TN8430-2001-002.pdf:1.98MB

現在、東海再処理施設内で建設計画を進めている低放射性廃棄物処理技術開発施設(以下LWTF)の液処理系プロセスでは、低放射性廃液中の塩(NaNO3等)と放射性核種を分離し、それぞれ「硝酸塩蒸発固化体」、「スラリー蒸発固化体」として保管・貯蔵される。このプロセスにより、従来の「アスファルト固化法」に比べ、大きな減容比を得ることができる。本報では、このLWTF液処理系プロセスと同様の処理を工学規模の装置を用いて行い、過去の基礎試験結果から得られたLWTF運転上の設定値との比較を行った。その結果、LWTF液処理系プロセスにおける「ヨウ素不溶化・プレフィルタろ過工程」、「限外ろ過(I)工程」、「前処理工程」、「共沈・限外ろ過(II)工程」、「共沈・限外ろ過(III)工程」のそれぞれの工程において、LWTF運転上の設定値が妥当であることを確認した。

報告書

溶融固化体のバリア性能に関する研究,1; 性能評価研究の現状調査

前田 敏克; 坂本 義昭; 中山 真一; 山口 徹治; 小川 弘道

JAERI-Review 2001-001, 25 Pages, 2001/02

JAERI-Review-2001-001.pdf:1.28MB

廃棄物の溶融固化処理は減容性、均質性等の観点から優れた処理法であり、一部は実用化されている。溶融固化体は、処分時のバリア性能についても高い能力を持っているとの期待があるが、評価方法は確立しておらず、今後の研究が必要である。このため、公開文献をもとに溶融固化体のバリア性能研究の現状を調査した結果、固化体に含有されるCoやSr等の元素は、母材元素である鉄やシリカの腐食または浸出に律速された浸出挙動をとると推定されていることがわかった。しかし、固化体自体の耐久性については、これまで研究が行われていないことが明らかとなり、今後、バリア性能評価手法を確立するためには、現状で不足している長半減期核種の浸出性データの取得を進めるとともに、長期にわたる固化体の耐久性を明らかにしていくことが必要と考えられた。

報告書

雑固体廃棄物の溶融固化体製作条件に関する調査・検討(受託研究)

福井 寿樹; 中塩 信行; 磯部 元康; 大竹 敦志*; 涌井 拓治*; 平林 孝圀*; 中島 幹雄

JAERI-Review 2000-033, 82 Pages, 2001/02

JAERI-Review-2000-033.pdf:2.61MB

原子力施設において発生する低レベル雑固体廃棄物をプラズマ加熱により溶融処理し、安定した品質の溶融固化体を製作するためには溶融スラグの流動性を向上する必要がある。一般には、より高温で溶融処理し、溶融助剤等を添加することにより流動性を向上することが考えられるが、耐火物侵食の抑制や減容性の確保といった観点からは望ましい方法とはいえない。そこで、本稿では廃棄物中に含まれ、溶融スラグに対して流動性向上が期待される化学成分(FeO)に着目し、溶融スラグの流動性を向上させるとともに、溶融条件の緩和を図るものとした。まず、状態図及び粘性データの文献調査により、流動性向上成分であるFeOによる溶融スラグの融点降下及び粘性低下が期待できることを確認した。さらに、実際の雑固体廃棄物処理を想定し、融点降下及び粘性低下の観点から最適な溶融条件を検討した結果、(CaO+FeO)/(SiO$$_{2}$$+Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)で定義される塩基度を0.5~0.6以上に保つことにより、安定した溶融処理が可能であることがわかった。

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