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論文

Isotope hydrograph separation for modeling of runoff mechanisms of atmospherically derived chemical and radioactive pollutants

松永 武; 柳瀬 信之; 半澤 有希子; 都築 克紀; 長縄 弘親

Journal of Water and Environment Technology (Internet), 3(2), p.243 - 252, 2005/00

久慈川水系の支流において、雨水・河川水中の水素及び酸素の安定同位体($$^{2}$$H, $$^{18}$$O)をトレーサーとして、降水時の水流出成分の分離を研究した。降雨時の水流出を、降雨の前から河川を涵養している「古い水」(地下水流出成分)と、その降水から来る「新しい水」の2つに分離した。この観測では、「新しい水」の水流出としての寄与は極めて小さいことが見いだされた。次に、流出する微量元素の由来を、河川水中の濃度変動と地下水中濃度に基づいて、その2つの成分に分離した。この結果、幾つかの有害性微量元素(Sb, Cu, Cr)は、「新しい水」にかなりの比率(24-54%)が由来することが推定された。この結果は、「新しい水」が大気から降下した有害性微量元素の流出挙動に大きな役割を有することを示唆している。

論文

大気マイクロPIXE分析技術の開発と生物・環境分野への応用

荒川 和夫

アイソトープ・放射線利用フォーラム講演論文集, 5 Pages, 2003/00

イオンビームの物質照射で二次的に放出される特性X線のスペクトルは、その物質元素特有の電子構造を反映するので、これを利用して物質に含まれる微量元素を分析することができる。この分析方法はPIXE(Particle Induced X-ray Emission)と呼ばれている。原研では、1個の生物細胞内の微量元素分布を1$$mu$$mの空間分解能で大気中で測定できる技術を開発した。この技術を用い、牛の血管内皮細胞内の元素の2次元分布を測定するとともに、放射線照射したヒト白血病細胞のアポトーシス過程における鉄元素の集積の様子,ヒト食道癌細胞に抗癌剤が集積する様子などを画像として捉えることに成功した。また、大気環境問題を解明するためにエアロゾルの個別粒子の元素分布とその濃度を定量する技術を開発した。

論文

超高分解能マイクロビームPIXE計画による生物学利用計画

神谷 富裕

Radioisotopes, 50(8), p.42 - 48, 2001/08

原研TIARAの軽イオンマイクロビーム装置では、0.25$$mu$$m の高空間分解能を達成し、生物医学試料等の局所微量元素分析を行う大気マイクロPIXE分析システムを開発している。厚さ5$$mu$$mのPET膜をビーム大気取出窓と同時に試料のバッキングとして使用し、世界で初めて1$$mu$$mの空間分解能での生物細胞のマイクロPIXEイメージを取得することに成功した。さらにSTIM技術を開発し、極微小電流での分析試料のイメージングにより正確なビーム照準が可能になった。応用研究の進展に伴い、ナノ領域の空間分解能での分析が求められる。この時必然的にマイクロビーム強度も大幅に減少するが、実用的には分析が十分短時間で可能であることが求められる。そこで、X線をできる限り効率よく検出するために大立体角検出器を製作している。今後分析の空間分解能の向上とともに三次元的な分析も要求され、分析システムの高度化、特に検出感度のさらなる向上が不可欠となる。

論文

Non-destructive trace element analysis

大島 真澄

Look Japan, 5, p.30 - 31, 2000/06

1台の$$gamma$$線検出器を用いる従来の放射性核種分析では、分解能は約1000分の1である。放射性核種は平均して10本オーダーの$$gamma$$線を放出するので、少ない核種を含む試料では問題ないが、数十核種を含む試料では$$gamma$$線の本数は数百本に達し、これらをすべて分離することは不可能になる。これらの弱い$$gamma$$線を定量するためには、一般に化学分離などの操作が必要となる。われわれは多重$$gamma$$線を多重$$gamma$$線検出装置を用いて同時計測測定する方法により、従来の1次元法に比べ1000分の1倍の百万分の1のエネルギー分解能が得られることを示した。これにより、どれほど多くの核種が存在しても、それらを完全に分離することが可能になった。この方法を中性子放射化分析に応用し、工業技術院地質調査所発行の標準岩石試料JB-1a及びJP-1試料の定量を行ったところ、化学分離等の処理なしに27核種の元素が同時に定量できた。また、同じ手法で49元素の同時定量が可能であることを明らかにした。多重$$gamma$$線検出法ではバックグラウンドが大幅に低減するため、微弱なピークの検出が可能になり、実に存在比10$$^{-9}$$(10億分の1)オーダーの核種の定量ができるようになった。以上の結果の紹介と現在計画している高度化などについて解説した。

報告書

土壌性状に関する調査研究(3)-日本の土壌中の微量及び超微量元素のバックグラウンド値-

山崎 慎一*

JNC-TJ8430 2000-005, 159 Pages, 2000/03

JNC-TJ8430-2000-005.pdf:3.95MB

日本の各地100箇所余りから採取した500点以上の土壌の微量及び超微量元素の分析を主としてICP-質量分析法を用いて行った。土壌の採取地点はわが国に見られる主要な土壌を網羅するように設定された。従来の分析法によって求めた多量元素のデータを加えることによって、日本の土壌の60種類以上の元素のバックグラウンド値(天然存在量)を明らかにすることができた。得られた結果の概略は以下の通りである。1)各元素の濃度範囲は極めて広く、多くの元素で3桁以上の幅を示した。この様な幅広い濃度範囲を持つにも係わらず、以下の一般的な傾向が認められた。第一遷移元素の濃度は高く、原子番号が小さく、あるいは大きくなるに従ってその値は低下した。しかし、鉛、トリウムおよびウランは例外的に高い値となった。原子番号が偶数の元素は一般にその両側にある奇数番号の元素よりも濃度が高かった。2)頻度分布はほとんどの元素で低いほうへ強い片寄りを示し、算術平均値はバックグラウンド値として適切でないことが明らかであった。3)周期律表上で同一族、あるいは亜族に属する元素間ではかなりの組み合わせで高い相関(r$$>$$0.9)が認められた。4)クラスター分析で元素のグループ分けを行ったところ、土壌中での各元素の分布は土壌の性質よりも元素の物理化学的性質によって強く支配されていることが判明した。5)地球化学的標準物質として用いられている火山岩の推奨値を用いてクラスター分析で得られた樹形図は土壌のそれに酷似していた。この結果より、土壌中の各種元素の全含量はその出発物質である母岩の影響を未だに色濃く受けていると結論された。土壌生成過程の影響を検討するには、より溶解性の高い画分をも対象にデータの蓄積を行うことが必要と考えられた。

論文

多重$$gamma$$線検出法による微量元素分析の開発

初川 雄一; 大島 真澄; 早川 岳人; 藤 暢輔; 篠原 伸夫

放射化分析, (10), p.19 - 20, 2000/03

核構造研究において顕著な成果を収めている多重$$gamma$$線測定装置GEMINIを分析化学、特に中性子放射化分析法に応用して解説した。一般に中性子放射化分析では主要成分からの放射線が強く微量成分の検出には化学分離などが必要であるが、多重$$gamma$$線測定装置によって得られた2次元スペクトルにより化学分離などを行うことなく非破壊で微量成分の検出に成功した。標準岩石試料の測定においては同時に27元素の検出測定に成功した。検出できた最小成分はJP-1試料中のEuでその含有量は4ppbであった。これらの成果について述べたものである。

報告書

硝酸溶液中でのクロム酸化反応とステンレス鋼の腐食加速機構

竹内 正行; 川野邉 一則*; 永井 崇之; 大橋 和夫; 武田 誠一郎

PNC-TN8410 97-104, 56 Pages, 1997/04

PNC-TN8410-97-104.pdf:2.1MB

(目的)再処理溶液中に腐食生成物として存在するクロム(以下,「Cr」という)を対象に,ステンレス鋼の腐食に与える影響および粒界選択型の腐食加速機構について調査し,特に影響の大きいCr(6)の酸化生成条件等を中心に検討する。(方法)ステンレス鋼の腐食に与えるCrの影響を評価する手法として,材料浸漬試験および電気化学試験を行った。また,粒界腐食の要因とされる微量元素の粒界偏析に関しては,オージェ電子分光法により粒表面および粒界の組成を比較することで評価した。さらに,Crの酸化反応条件について検討するため,硝酸濃度,溶液温度をパラメータとしたCr(3)共存溶液の加熱試験を実施するとともに,溶液のPt電位測定および試験後におけるCr(6)の定量分析等を行った。(結果)本試験の結果から,得られた主な知見を以下に示す。(1)浸漬試験および電気化学試験結果から,同じ元素種でも,Cr(3)に比較して,Cr(6)の共存環境ではステンレス鋼の腐食電位が高電位側に移行し,粒界腐食を伴う腐食速度の著しい増加が認められた。(2)粒界腐食機構の要因とされる微量元素の粒界偏析については,オージェ電子分光法による測定では観察できなかった。(3)180時間程度の加熱試験結果から,沸点の条件では,酸化生成したCr(6)が硝酸濃度4M以上で定量的に検出された。(4)非破壊吸光光度法によるCrを指標としたステンレス鋼の腐食モニタリングで得られた腐食速度は腐食減少量からの算出値より低い値が得られた。(結論)ステンレス鋼の腐食に対するCrの影響はCr(3)に比べて、Cr(6)の共存環境で顕著である。この要因は硝酸よりもポテンシャルの高いCr(6)の酸化作用にあり,Cr(6)は高温,高濃度硝酸環境で酸化生成する可能性が示唆された。

論文

安定同位元素を巡る夢の軌跡

山林 尚道; 山本 武夫; 今橋 強; 照沼 久寿男; 仁志田 博司*; 進 純郎*; 佐藤 喜一*

安定同位元素を巡る夢の軌跡; The Story, p.37 - 60, 1997/00

(財)仁泉会医学研究所に対する技術指導として、濃縮安定同位元素$$^{50}$$Crを用いた新生児循環血液量の測定、新生児赤血球寿命の測定、新生児における交換輸血率の測定、生体試料中の微量元素の定量等について、原子炉を利用した放射化分析(機器中性子放射化分析)法により実施してきた。これら14年間にわたる技術指導で得られた新生児医学の研究成果について、エピソードを交えまとめを行った。

論文

イオンビーム利用の基礎と現状,V.1.4; 局所照射分析

神谷 富裕

Radioisotopes, 44(8), p.570 - 590, 1995/08

イオンマイクロビームは、PIXE、RBSおよびNRAなどの物質とイオンビームの相互作用の素課程を利用した微量元素分析を試料の微小領域を行うことにより多次元的元素分布や構造の解析に用いられてきた。これに対しイオンビームのもつ物質との相互作用の特徴を生かし、局所的照射効果やビーム加工の研究に用いる局所照射分析がマイクロビームを利用して行われるようになった。例として、宇宙環境における高エネルギー重イオンの単発入射によって起こる半導体素子のシングルイベント効果や、生物細胞のイオン入射による損傷、回復、変異などの局部照射効果の研究が行われている。このような目的には、高エネルギーイオンを目的の位置に1個々々打ち込む、マイクロビームと組み合わされたシングルイオンヒットの技術が求められる。ここでは原研で行われているシングルイオンヒットシステムの開発を例にその概要を説明する。

報告書

海外留学報告書 ミュンヘン工科大学

芦田 敬

PNC-TN8600 94-003, 150 Pages, 1994/08

PNC-TN8600-94-003.pdf:5.36MB

本報告書は、原子力関係在外研究員として1993年4月4日から1994年4月3日まで1年間ミュンヘン工科大学放射化学研究所において実施した「アクチニドの化学種及びコロイドに関する研究」についてまとめたものである。研究所では、主にプルトニウムを用いた試験を実施し、溶解度試験、フミン酸との相互作用に関する試験、レーザを用いたコロイド分析、レーザ光音響法(LPAS)による化学種分析等について研究を行った。その結果、今後動燃において取得すべきプルトニウムの熱力学データ及びフミン酸錯体生成定数の一部を取得することができた。また、レーザを用いた分析法により、コロイドの定性分析及び溶液中の微量元素の化学種を精度良く測定する技術を習得することができた。本研究所における海外留学により、動燃で実施している高レベル放射性廃棄物処分研究に反映すべき多くの知見及び技術を取得することができた。

論文

Effect of minor alloying elements on hot-workability of Ni-Cr-W superalloys

辻 宏和; 清水 哲也*; 磯部 晋*; 中島 甫

Journal of Nuclear Science and Technology, 31(2), p.122 - 129, 1994/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:70.86(Nuclear Science & Technology)

将来の,原子炉出口冷却材温度1000$$^{circ}$$C級の高温ガス炉の開発に備えて、その高温構造用部材としてNi-Cr-W系の新合金の開発に取り組んできた。その第1段階では、Ni-Cr-W組成比の最適値がNi-18~19mass%Cr-20~22mass%Wであることを見出した。この最適なNi-Cr-W組成比を有する合金の熱間加工性に及ぼすSi,Mn,Y,B,Ti等の微量添加の影響を系統的に調べるために、21種類のNi-18~19mass%Cr-20~22mass%W合金を供試材料として、グリーブル試験を行った。Si及びMnの添加は、熱間加工性には非常に有害であった。Yの添加は、熱間加工性の向上に非常に有効であった。B及びTiの添加も、熱間加工性の向上に有効であった。C含有量の増加、Nbの添加、Feの添加はいずれもほとんど利点は無かった。また、重回帰分析によるNi-Cr-W系超耐熱合金の熱間加工性の予測が可能であった。

論文

イオンマイクロビーム技術とその応用の新展開

田中 隆一; 神谷 富裕

放射線, 20(3), p.21 - 32, 1994/00

MeV領域のイオンマイクロビーム技術は、これまで主として局所微量元素分析の手段として、最近十数年間に急速に進歩した。この目的には軽イオンが使われてきたが、新しい応用として、半導体素子や生物細胞等の複雑な内部構造をもつ系内の局所照射効果の研究に重イオンマイクロビームを用いる研究が注目を集めている。ここでは、局所重粒子照射効果の研究を目的とする重イオンマイクロビーム形成、照準及びシングルイオンヒット技術の最近の研究を紹介する。また、サブミクロンあるいはそれ以下のマイクロビーム形成の研究やさらに高いエネルギーのマイクロビーム形成の研究についても言及する。

報告書

高周波プラズマ質量分析装置による極微量元素分析法の開発(1)

鈴木 弘之; 斉藤 和則*; 大内 義房; 岡本 文敏; 富樫 昭夫

PNC-TN8410 90-089, 59 Pages, 1990/10

PNC-TN8410-90-089.pdf:1.38MB

処分環境下におけるガラス固化体の健全性を評価するため、ガラス固化体浸出液中の極微量元素分析法の開発は、必要不可欠な分析技術開発課題である。従来の分析手法であるICP-発光分光法や原子吸光法は、ppmオーダーの元素分析法として、有効な分析手法であるが、処分技術開発において要求されるppbオーダーの極微量元素濃度分析には、分析感度及び精度の点で、その対応が困難であった。そこで、これらの極微量濃度域をカバーできる分析法として、高周波プラズマ質量分析装置を用いたICPー質量分析法に着目し、検討した。その結果、以下に示す知見が得られた。(1)浸出挙動評価上重要なリチウム、ナトリウム、アルミニウムなど33元素の最適な測定条件を検出し、従来法の100$$sim$$1000倍の検出感度で定量できることを確かめた。(2)上記の測定条件に基づき、模擬ガラス固化体浸出液を分析し、従来法において検出不能であったppbオーダーの極微量元素を有意値として検出した。また、この時の分析精度はほとんどの元素において+ー5%以下であった。(3)実ガラス固化体浸出液の分析に対応するため、イオン化源であるICP部と質量分析部を分離したフード設置型の高周波プラズマ質量分析装置を開発し、本装置がホット試料分析装置として、十分な分析性能を有することを確認した。今後は、ホット試料分析に向けた各種の条件を検討していく計画である。

論文

胎児発育における微量元素の変遷とその意義; 測定法としての放射化分析法の検討

進 純郎*; 佐藤 喜一*; 仁志田 博司*; 坂元 正一*; 山林 尚道; 本木 良蔵; 照沼 久寿男; 山本 武夫

医学のあゆみ, 140(1), p.51 - 52, 1987/01

微量金属元素は生体発育を支配する諸酵素を働かせる触媒作用をする重要な要であり、生体発育のKey factorになっている。各胎児期における、各臓器中に分布する微量元素のプロフィールを見ることにより各臓器発育と微量元素間の生物学的特異性の有無を調べることとした。 16~20週で流産に至った5例について、病理解剖し、脳、肺、心、肝、腎、筋肉、皮膚の一部(0.5g)を採取した。この試料を凍結乾燥後、JRR-2およびJRR-4原子炉で20分間および10秒間照射後、Ge検出器により$$gamma$$線スペクトルを測定し、Al,Mn,Cu,Zn,について定量を行った。 Alは特に筋肉、皮膚に多く、他の臓器の2倍近く存在した。Mnは肝臓と腎臓に検出され、Cuは腎臓のみから検出された。Znは腎臓、肝臓に多く、脳では肺、心、皮膚より少なかった。

論文

生態系における微量元素の放射化分析; 海棲動物中の水銀とセレン

天正 清

Radioisotopes, 24(3), P. 103, 1975/03

Redioisotopes誌の農生文献トピックス欄に掲載予定のもので、海洋生態系における微量元素に対する放射化分析の適用例として、水銀とセレニウムを取り上げ、セレニウムがメチル水銀に対し解毒作用を有するとする見解など、ここ数年来の研究を紹介する。

論文

Variable internal standard法による酸化ウラン中の微量元素の定量

中島 篤之助; 河口 広司; 高島 教一郎; 宇留野 八重子*

分析化学, 10(3), p.221 - 226, 1961/00

分光分析による金属ウラン中の不純物の定量精度を増すために、不純物として試料中に含まれている鉄を内標準元素とするvariable internal standard 法を検討し、Ni,Cr,Mg,Mn,SiおよびA1の定量に本法が有効であることが知られた。発光法は、2%のGa$$_{2}$$O$$_{3}$$を担体とする担体蒸留法を使用し、標準試料系列の作成法および計算法はCalderの方法を変形して適用した。上記各元素の定量の再現性は、分析線対の組合せ方によりかなり大幅な差があるが、適当な線対を使用すれば再現性は10%以下となる。内標準元素を使用しても、標準試料と分析試料との間になんらかの性質の異なる点があると、分析結果に大きな偏差を生ずるという例がNiの定量の際に見出された。

論文

酸化トリウム中の微量元素の定量分光分析法

中島 篤之助; 福島 弘之

分析化学, 9(10), p.830 - 836, 1960/00

酸化トリウム中のホウ素、カドミウム、鉄、マンガンなど17種の微量元素の定量分光分析に担体蒸留法を適用した結果について報告する。担体としては塩化銀を用い、混合量は2%の方がS/N比はよいが、再現性の点では4%の方がよい。分析感度、精度、濃度範囲はTable IIIにまとめてある。担体としての塩化銀と酸化ガリウムの差についても検討した。市販の高純度酸化トリウムおよび金属などについて分析をおこなった結果についても述べた。

口頭

FE-SEM/EPMA軟X線分光法による微量超軽元素分析

高橋 秀之*; 朝比奈 俊輔*; 村野 孝訓*; 高倉 優*; 寺内 正己*; 小池 雅人; 今園 孝志; 小枝 勝*; 長野 哲也*; 笹井 浩行*; et al.

no journal, , 

市販のEPMAおよびFE-SEMに搭載できる分光範囲50$$sim$$210eVの軟X線分光器(SXES)を開発した。このSXESは、光電子分光器(XPS)や電子エネルギー損失分光器(EELS)に匹敵する高いエネルギー分解能(0.2eV程度)を持ち、更に、高P/B比と高感度なことにより微量超軽元素分析が可能である。この特長により、FE-SEMを用いても鋼中の微量炭素を100ppm以下の感度で検出できること、微小領域における微量超軽元素の観察・分析に有効であることがわかった。

口頭

Estimation and thermodynamic analysis of natural thorium, uranium, and REE concentrations in groundwater at Horonobe URL

佐々木 隆之*; 鴻上 貴之*; 雨宮 浩樹; 村上 裕晃; 天野 由記; 岩月 輝希; 水野 崇; 小林 大志*; 桐島 陽*

no journal, , 

地下水中のTh, Uおよび希土類元素(REEs)の濃度を熱力学的解析により評価するため、幌延深地層研究センター周辺に分布する地下水を対象に調査を行った。地下水は幌延深地層研究センターの研究坑道内、深度140mおよび250m坑道から掘削したボーリング孔より嫌気状態で直接採水した。コロイドの分布については、原位置において0.2$$mu$$mおよび10kDaの限外ろ過膜によるろ過により評価した。また、ろ過した地下水との比較のため、ろ過していない地下水も採取した。地下水の分析および熱力学解析の結果、ThおよびUについては溶解度がそれぞれThO$$_{2}$$(cr)およびUO$$_{2}$$(cr)に支配されていることがわかった。一方、REEsについては濃度が低く、また、軽REEsにおいてコロイドの影響が顕著であった。リン酸塩鉱物を溶解度制限固相として溶解度を算出した結果、分析結果が海水とリン酸塩鉱物間のREEの固液平衡によって説明可能であることがわかった。

口頭

テフロクロノロジーのためのLA-ICP質量分析法による微量元素測定手法の開発

鏡味 沙耶; 横山 立憲

no journal, , 

日本原子力研究開発機構東濃地科学センター土岐地球年代学研究所では、高レベル放射性廃棄物の地層処分に関する技術開発の一環として、地質環境の長期安定性評価に係る編年技術の整備を進めている。地層処分は、数万年以上の時間スケールで、廃棄物を地下深く埋設し、人間の生活圏から隔離することで安全を確保するものであり、これには地質環境の長期的な将来予測をすることが必要となる。この将来予測のためには、過去から現在の地質環境の長期的変遷を解明する必要があり、時間スケールを与える年代測定技術の整備が必須となる。例えば、ジルコンなどの重鉱物は、U-Pb年代測定をはじめとする年代測定が盛んに行われている。重鉱物の年代測定は、マグマの分化過程といった地下深部の火成活動について知見を与え、さらに、これらの鉱物が砕屑物となって堆積層に取り込まれている場合には、後背地解析に有用な知見を与える。また、テフラ(火山砕屑物)は火山噴火によって地質学的時間としてはごく短時間に広範囲に降り積もることから、地層の対比に広く用いられる。テフラを同定することは、供給源を明らかにし、堆積年代に制約を与えることができる(テフロクロノロジー)。地質環境の長期的な変遷の解明には、このような複合的な年代学的アプローチが重要となる。筆者らは、レーザーアブレーション装置を備えた誘導結合プラズマ質量分析法(LA-ICP-MS)による元素分析や年代測定に関する技術整備を進めている。本発表では、これまで開発を行ってきたテフラ同定のための局所領域における微量元素の定量分析に関して、分析技術の整備・開発の現状と今後の展望について紹介する。

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