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O formation on Cu
Pd(111) and CuPt(111)津田 泰孝; Gueriba, J. S.*; 牧野 隆正*; Di
o, W. A.*; 吉越 章隆; 岡田 美智雄*
Scientific Reports (Internet), 11, p.3906_1 - 3906_8, 2021/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Multidisciplinary Sciences)We bombarded CuPd(111) and CuPt(111) with a 2.3 eV hyperthermal oxygen molecular beam (HOMB) source, and characterized the corresponding (oxide) surfaces with synchrotron-radiation X-ray photoemission spectroscopy (SR-XPS). At 300 K, CuO forms on both CuPd(111) and CuPt(111). When we increase the surface temperature to 500 K, CuO also forms on CuPd(111), but not on CuPt(111). For comparison, CuO forms even at 300 K on Cu(111). On CuAu(111), CuO forms only after 500 K, and no oxides can be found at 300 K. We ascribe this difference in Cu oxide formation to the mobility of the interfacial species (Cu/Pd/Pt) and charge transfer between the surface Cu oxides and subsurface species (Cu/Pd/Pt).
小川 修一*; 山口 尚人*; Holby, E. F.*; 山田 貴壽*; 吉越 章隆; 高桑 雄二*
Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 11(21), p.9159 - 9164, 2020/11
被引用回数：2 パーセンタイル：45.83(Chemistry, Physical)原子レベルで薄いグラフェン層は軽量であり、酸素などの腐食反応物質を直接ブロックする表面保護膜としての活用が提案されている。しかし、数十年という長期的な保護が望まれていることや、合成された実際のグラフェンには欠陥が存在するため、保護膜としての有用性は不明である。本研究では、酸素分子に運動エネルギーを与えることで、本来不浸透であるはずのグラフェンに対して、サブeVの運動エネルギーを持つ高速酸素分子では触媒的な浸透特性を示すことを実証した。この分子は熱分布のごく一部であるため、この暴露実験は数十年にわたる暴露を理解するための加速ストレステストとしての役割を果たす。グラフェンの透過率は、低速酸素分子と比較して2桁の増加を示した。また、グラフェンは、高速酸素分子が透過した後も、低速酸素分子に対する相対的な不透過性を維持しており、このプロセスが非破壊的であり、暴露された物質の基本的な特性であることを示している。
吉越 章隆
放射光, 32(4), p.185 - 198, 2019/07
放射光軟X線光電子分光は、固体表面の化学状態の精密分析に適した手法である。SPring-8の軟X線放射光を使うと気体孤立分子の固体表面との間で起きる化学反応を実時間"その場"観察する放射光リアルタイム光電子分光が可能となる。酸素分子による表面酸化は、半導体絶縁膜の形成などの表面機能化や燃料電池の電極反応、三元触媒反応や錆(腐食現象)などナノテクノロジー, 環境・エネルギー, 物質・材料のさまざまな研究分野に関係する重要な反応である。本稿では、シリコン単結晶の表面酸化における酸素吸着反応に焦点を当てる。著者が進めてきた一連の研究の紹介を通して、固体表面における分子吸着反応研究の重要性とそのメカニズム解明あるいは新規反応探索に対する放射光リアルタイム光電子分光の有用性を述べるとともに将来展望を試みた。
Tang, J.*; 山本 達*; 小板谷 貴典*; 吉越 章隆; 徳永 拓馬*; 向井 孝三*; 松田 巌*; 吉信 淳*
Applied Surface Science, 480, p.419 - 426, 2019/06
被引用回数：2 パーセンタイル：23.94(Chemistry, Physical)他のPd合金よりも水素拡散係数が高く経済的に低コストなPdCu合金の水素吸着および吸収プロセス中の物質移動を調べた。この研究では、bcc構造の規則相(B2相)とfcc構造およびB2構造の混合相との比較が行われた。放射光を用いたその場超高真空X線光電子分光法および雰囲気X線光電子分光法を実施し、温度に対するPdおよびCu原子の化学状態を追跡した。初期吸着過程と吸収過程は2相で類似していたが、バルクへの水素拡散速度は混合相よりも規則相の方が高かった。水素吸着/吸収過程におけるPdとCu原子のダイナミクスは温度に大きく依存した。水素雰囲気では、Pd原子は373Kより下では表面偏析し、Cu原子は373Kより上で表面偏析した。本結果は理論計算とよく一致し水素透過材料の開発に向けた有益な情報となる。
銘苅 春隆*; 吉越 章隆; 中村 教泰*; 堂浦 智裕*; 玉野井 冬彦*
ACS Applied Nano Materials (Internet), 2(1), p.479 - 488, 2019/01
シリカナノ粒子は、標的薬を可能にするためにドラッグデリバリーシステムとして魅力的である。リスクを最小限に抑えるために、理想的には、薬物送達後体内でナノ粒子が分解する必要がある。しかし、シリカナノ粒子の生分解に関する研究は十分でない。本研究では、X線光電子分光と電界放射型走査電子顕微鏡を用いて、細胞中に見られるペプチドであるグルタチオンによるシリカナノ粒子の分解を調べた。我々の結果は間接的にグルタチオンがナノ粒子中のジスルフィド結合の減少(ナノ粒子の解離)を引き起こすことを示した。解離したナノ粒子は、特定の条件下で大きな楓葉形状の構造物を形成する。これらの対称構造の形成機構を検討した。
吉越 章隆
X線光電子分光法, p.271 - 282, 2018/12
高桑雄二編著「X線光電子分光法」(講談社サイエンティフィク)の第5.10章に放射光時分割X線光電子分光と超音速酸素分子線を使ったSi単結晶表面酸化の酸素分子の吸着反応ダイナミクスに関する著者の研究を中心に解説する。
山田 高寛*; 渡邉 健太*; 野崎 幹人*; Shih, H.-A.*; 中澤 敏志*; 按田 義治*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; et al.
Japanese Journal of Applied Physics, 57(6S3), p.06KA07_1 - 06KA07_6, 2018/06
被引用回数：4 パーセンタイル：25.32(Physics, Applied)高性能AlGaN/GaN-HFETの実現に絶縁膜/AlGaN界面制御が重要である。本研究ではAlGaN表面の熱酸化過程を調べるとともに、AlGaN/GaN MOSキャパシタの電気特性に関する表面酸化処理の効果ついて調べた。Si(111)基板上にAlGaN/GaN層をエピ成長した試料を用いた。AlGaN表面の酸化は400度の低温から進行することがわかった。しかしながら、表面形状の目立った変化は800度まで確認されなかったことから、AlGaN表面には極薄の酸化層が形成されていると考えられる。一方、850度以上では酸化物結晶粒の形成が観察され、その成長はAlGaN表面の平坦性を著しく低下させたことから、AlGaN/GaN MOSキャパシタは800度以下で酸化処理したAlGaN表面上に形成された。まず、反応性スパッタによりゲート絶縁膜としてAlON膜(18nm)を成膜した後、膜質改善のため窒素中で800度、3分間の熱処理を施した。そして、Al/TiオーミックコンタクトおよびNiゲート電極を蒸着してMOSキャパシタを作製した。先の研究成果から、我々は熱酸化を施していないAlON直接成膜の試料において、比較的に良好な界面特性が得られることを確認している。その容量-電圧(C-V)カーブと比べて、800度熱酸化した試料では、周波数分散の増加やC-Vカーブの傾きの減少が確認され、界面特性が劣化することがわかった。一方、400度で酸化処理した試料では、界面特性の更なる改善が確認され、ヒステリシスも減少することがわかった。
/AlON stacked gate dielectrics for AlGaN/GaN MOS heterojunction field-effect transistors渡邉 健太*; 寺島 大貴*; 野崎 幹人*; 山田 高寛*; 中澤 敏志*; 石田 昌宏*; 按田 義治*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; et al.
Japanese Journal of Applied Physics, 57(6S3), p.06KA03_1 - 06KA03_6, 2018/06
被引用回数：9 パーセンタイル：60.66(Physics, Applied)AlGaN/GaN MOS-HFETの高性能化・ノーマリオフ化には、高品質なゲート絶縁膜が必要である。これまで我々はAlOに窒素を添加したAlON膜がAlO膜よりも電子注入耐性および界面特性に優れることを明らかにしている。本研究では、その良好な界面特性を維持しつつ、更に絶縁性の向上を図るため、薄いAlON界面層上にバンドギャップの広いSiO膜を積層したSiO/AlON/AlGaN/GaN構造について検討した。その結果、AlON界面層の厚さが約3.3nmと薄い場合でも、SiO/AlON積層構造はAlON単層の場合と同等の容量-電圧特性を示し、良好な界面特性を示した。また、絶縁破壊電界はAlON単層と比べて2倍以上の約8MV/cmを示した。以上の結果は、SiO/AlON積層構造が優れた界面特性と絶縁特性を両立するGaN MOSデバイス向けゲート絶縁膜として有望であることを意味している。
野崎 幹人*; 渡邉 健太*; 山田 高寛*; Shih, H.-A.*; 中澤 敏志*; 按田 義治*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; et al.
Japanese Journal of Applied Physics, 57(6S3), p.06KA02_1 - 06KA02_7, 2018/06
被引用回数：12 パーセンタイル：70.01(Physics, Applied)MOSゲート構造の採用によるAlGaN/GaN-HFETの高性能化のためにはリーク電流が少なく、かつ界面特性が良好なゲート絶縁膜が必要である。AlO膜は比較的高い誘電率と広いバンドギャップを持つことから有望視されているが、界面特性向上技術の開発や電子注入耐性の低さによる閾値電圧変動等の課題を抱えている。本研究ではALD法によるAlON成膜を検討した。MOSキャパシタのC-V特性には界面欠陥応答に起因する周波数分散がほとんど見られておらず、AlON/AlGaN界面が良好であることがわかる。AlON試料は同様にALD法で堆積したAlO MOSキャパシタよりもシフト量が少なく、電子注入耐性の向上も確認できた。これらの良好な特性は本研究のALD-AlON膜がGaN MOSデバイス向けのゲート絶縁膜として有望であることを示している。
/GaN stacks for high-quality GaN-based metal-oxide-semiconductor devices with improved gate dielectric reliability山田 高寛*; 渡邉 健太*; 野崎 幹人*; 山田 永*; 高橋 言緒*; 清水 三聡*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; 渡部 平司*
Applied Physics Express, 11(1), p.015701_1 - 015701_4, 2018/01
被引用回数：21 パーセンタイル：84.12(Physics, Applied)GaN MOSFETは高耐圧・大電流・低損失の次世代スイッチング素子として期待されている。その実現には絶縁膜/GaN界面の特性改善が課題である。本研究ではプラズマCVDによりSiO膜を形成したSiO/GaN構造の後酸化処理を行い、極薄GaO
界面層の形成による界面特性向上の効果について検討した。放射光XPS分析から、SiO/GaN界面に極薄GaO界面層が形成されることを確認した。その界面欠陥密度は、700-800
Cでの最適な後酸化処理を施すことによってコンダクタンスピークが確認されず、10
cm
eV
台以下の低い値となった。一方、SiO/GaO/GaN構造の後酸化処理は、SiO層中へのGa拡散を誘発し、絶縁性を著しく劣化させた。そこで、後酸化時間を30分間から30秒間とする急速酸化処理を施した。その結果、SiO層中へのGa拡散が制限され、優れた界面特性と高い絶縁性を有する高品質なSiO/GaO/GaN MOS構造が実現できることがわかった。
渡邉 健太*; 野崎 幹人*; 山田 高寛*; 中澤 敏志*; 按田 義治*; 石田 昌宏*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; et al.
Applied Physics Letters, 111(4), p.042102_1 - 042102_5, 2017/07
被引用回数：14 パーセンタイル：69.19(Physics, Applied)GaNは絶縁破壊電界などSiC以上の優れた物性値を有するため、パワーデバイスへの応用が期待されている。また、AlGaN/GaN HFETは優れた高周波特性を示すが、ゲートリーク電流低減のためにMOSゲート構造の実現が望まれている。本研究では、AlO及びAlONについて成膜時の基板温度を室温から300度の範囲で変化させ、放射光光電子分光法によるMOS界面構造評価及び、MOSキャパシタによる電気特性評価を行った。その結果、AlOを300度で成膜した場合、成膜中にAlGaN表面の酸化及び後熱処理によるGa拡散が見られ、界面特性が劣化することがわかった。それに対しAlONは成膜温度に関わらず界面反応のほとんどない良好な熱的安定性を示し、また界面特性にも優れることがわかった。
山田 高寛*; 伊藤 丈予*; 淺原 亮平*; 渡邉 健太*; 野崎 幹人*; 中澤 敏志*; 按田 義治*; 石田 昌宏*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; et al.
Journal of Applied Physics, 121(3), p.035303_1 - 035303_9, 2017/01
被引用回数：39 パーセンタイル：90.72(Physics, Applied)GaNは高耐圧、大電流、低損失の次世代パワーデバイス材料として注目されている。GaN表面の酸化処理技術には、表面パッシベーション技術や、アイソレーション技術、ゲート絶縁膜技術などがあり、デバイス特性向上のための重要な要素技術となっている。そのため、GaN表面の熱酸化処理はこれまで詳細な検討が行われてきている。しかし、その酸化物形成過程は十分解明されていない。例えば、これまで厚いGaN酸化物の形成については多くの報告があるが、初期酸化過程については少ない。また、X線光電子分光(XPS)分析は、そのGaN表面の初期酸化過程の評価によく利用されているが、Ga-NやGa-O結合成分の正確な特定には至っていない。さらに、形成されたGaN酸化物の構造特性評価も十分な検討は行われていない。本研究では、GaN表面の熱酸化過程をXPS、分光エリプソメトリ(SE)、原子間力顕微鏡(AFM)、X線回折(XRD)測定を用いて評価した。特に、異なる転位密度を有するエピGaN層の酸化物形成過程について調べた。本実験には、Si基板上および自立GaN基板上にエピ成長した2種類のGaN試料を用いた。GaN/SiとGaN/GaN試料の転位密度は108と105cm-2台になるとそれぞれ見積もられている。両試料は大気圧O雰囲気中において700
1000Cの温度範囲で30分間熱酸化した。800C以下の熱酸化では、表面近傍に存在する欠陥の酸化によると考えられる厚さ1nm以下の薄い酸化層が形成された。この酸化層の膜厚は酸化温度とは無関係にほとんど変化していなかったことから、酸化が飽和傾向にあると考えられた。また、GaN/Siで観察された転位部では微小な酸化物結晶の形成が確認されており、転位部において優先的に酸化が進行することがわかった。900C以上の更なる酸化温度の増加では、
-と
- GaO結晶粒が両エピGaN層上にエピタキシャリに成長した。GaN/Siでは、転位部で顕著にGaO結晶が成長したため、荒れた表面形状が観察された。一方、GaN/GaNでもGaO微結晶粒が観察領域全面に渡って形成されたが、比較的平坦な表面形状が維持されていることがわかった。
岡田 美智雄*; 津田 泰孝*; 吉越 章隆; Dio, W. A.*
銅と銅合金, 56(1), p.232 - 236, 2017/00
超音速酸素分子ビームを用いたCuAu(111)の酸化過程の表面温度依存性を解明した。実験はSPring-8放射光X線光電子分光(XPS)を用いた。酸素ビーム照射前の表面では、表面第一層にAu原子が析出しているが、酸化して0.5ML程度の酸素が吸着すると表面にCuが析出し酸素吸着層を形成し、第2, 3層にAuが多く存在する特異な構造を形成する。表面温度300Kでは、0.5ML程度で飽和吸着し、亜酸化銅は成長しなかった。一方、Cu(111)ではCuAu(111)よりも、効率よく酸化が起こり、亜酸化銅が成長した。これは、CuAu(111)では、0.5ML程度で第2, 3層にAu原子が多く存在し衝突誘起吸収機構による酸化を阻害するためである。理論計算からもO原子のバルクへの拡散障壁は、CuAu(111)で大きくなっている。ごく一部Cu原子が多く存在するサイトでは衝突誘起吸収機構により亜酸化銅が生成した。一方、表面温度400および500Kでは、酸化が進み亜酸化銅の成長が見られた。400Kでは、表面上に酸化物が成長し、バルクへの酸化はまだ押さえられているが、500Kでは、バルクへと亜酸化銅が成長し、保護膜機能は壊れることがわかった。
淺原 亮平*; 野崎 幹人*; 山田 高寛*; 伊藤 丈予*; 中澤 敏志*; 石田 昌宏*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; et al.
Applied Physics Express, 9(10), p.101002_1 - 101002_4, 2016/10
被引用回数：31 パーセンタイル：85.4(Physics, Applied)熱安定性, 信頼性および界面特性の観点でALGaN/GaN上のAlONゲート絶縁物の優れた物理的および電気的特性が、AlON堆積後のアニールによって得られた。アルミナへの窒素混入によって絶縁物/AlGaN界面におけるインターミキシングを抑えるとともにAlO膜中の電気的な欠陥の数を減少させることが示された。結果として、電荷注入に対する安定性をもたらすとともに界面欠陥密度を1.2
10
cm eVに抑えた高品質AlON/AlGaN/GaN金属-絶縁物-半導体キャパシターを得ることができた。絶縁物への窒素取り込みの重要性を実験結果から議論した。
野崎 幹人*; 伊藤 丈予*; 淺原 亮平*; 中澤 敏志*; 石田 昌宏*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; 渡部 平司*
Applied Physics Express, 9(10), p.105801_1 - 105801_4, 2016/10
被引用回数：4 パーセンタイル：26.22(Physics, Applied)n型GaNエピ層とTiベース電極間の界面反応は、放射光X線光電子分光によって調べた。金属的Gaと薄膜TiN合金が、Alキャッピング層を堆積した界面において室温でも形成された。積層Ti/AlとTiのみの電極の比較から、反応性Ti下地層を形成する酸素捕捉元素としてAlキャッピング層が本質的に機能することが示された。アニール中金属的中間層の成長が観測された。低温プロセスを伴うn型GaN低抵抗オーミック接触を達成するための指針を議論する。
/Si(001) interfacial oxidation induced by thermal strain during rapid thermal oxidation小川 修一*; Tang, J.*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 高桑 雄二*
Journal of Chemical Physics, 145(11), p.114701_1 - 114701_7, 2016/09
被引用回数：3 パーセンタイル：14.53(Chemistry, Physical)Si(001)表面の熱酸化プロセスにおいて界面に生じる歪が酸化促進を促すことを、高輝度・高エネルギー分解能放射光光電子分光によるその場観察から明らかにした。点欠陥生成を介した統合Si酸化反応モデルの有用性を示す結果を得ることに成功した。
岡田 美智雄*; 津田 泰孝*; 岡 耕平*; 小島 一希*; Dio, W. A.*; 吉越 章隆; 笠井 秀明*
Scientific Reports (Internet), 6, p.31101_1 - 31101_8, 2016/08
被引用回数：15 パーセンタイル：61.5(Multidisciplinary Sciences)超熱酸素分子ビームを使ったCuAu(111), CuAu(111)およびAuCu(111)などのCu-Au合金表面酸化に関する実験および理論研究の結果を報告する。清浄(111)表面に対応する最表面層がAu偏析によって形成された。これが、バルク中へのさらなる酸化を抑制層として機能する。保護層中のAu濃度が高いほど、保護特性は優れていた。Cu-Au合金3種類のうちAuCu(111)が超熱酸素分子ビームの場合も含めて解離吸着に対して安定であった。以上の保護特性が300K以上の酸化に対して崩壊することを見出した。
Si with XPS and XAS江坂 文孝; 野島 健大; 鵜殿 治彦*; 間柄 正明; 山本 博之
Surface and Interface Analysis, 48(7), p.432 - 435, 2016/07
被引用回数：7 パーセンタイル：25.29(Chemistry, Physical)X線光電子分光法(XPS)は、固体試料の非破壊化学状態分析に広く用いられている。この方法では、イオンビームスパッタリングを併用することにより深さ方向分析が可能である。しかし、スパッタリングはしばしば偏析や選択的な原子の放出を引き起こし、正確な情報が得らえない場合がある。一方、放射光からのエネルギー可変X線の利用は、スパッタリングなしでの深さ方向分析を可能とする。本研究では、放射光X線を励起源としたXPSおよびX線吸収分光法(XAS)による深さ方向分析法について、MgSi単結晶の表面酸化層の分析を例に、検討を行った。その結果、本法により非破壊での深さ方向分析が可能であり、MgSi単結晶の表面酸化層としてSi-OあるいはSi-O-Mg層が形成されることがわかった。
photoelectron spectroscopy土井 教史*; 西山 佳孝*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿
Surface and Interface Analysis, 48(7), p.685 - 688, 2016/07
被引用回数：2 パーセンタイル：5.69(Chemistry, Physical)Ni基合金は、強度および優れた酸化耐性から広く使われている。特に、Cuを混ぜることによって著しくメタルダスティング耐性を改善する。メタルダスティング環境中の合金表面にCuが偏析することが示されているが、詳細は未だ不明である。高温酸化環境下におけるNi-2Cu合金の振る舞いをその場X線光電子分光を使って調べた。酸化中Ni-2Cu表面にCuが偏析することを確認した。Cu偏析がメタルダスティング耐性を改善することを提唱する。
Au(111) by an energetic oxygen molecule津田 泰孝*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 岡田 美智雄*
Materials Research Express (Internet), 3(3), p.035014_1 - 035014_8, 2016/03
被引用回数：1 パーセンタイル：5.16(Materials Science, Multidisciplinary)超熱酸素分子ビームと放射光X線光電子分光を使ったCuAu(111)の酸化プロセスの表面温度依存性に関する研究を報告する。O-1sスペクトルおよび対応する酸素アップテイクカーブは、400および500KにおいてCuOドメインが効率的に生成することを示した。酸素の分布の解析結果は、熱誘起原子拡散が500Kにおいてより厚いCuOドメインの形成を引き起こしたことを示した。CuAu(111)の酸化はCu(111)よりも300-500Kにおいては起き難かったので、CuAu(111)の耐酸化特性がCuに比べてより高温で維持されることが示された。
