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報告書

ベントナイトの長期安定性の検討-セメント系材料の影響を受けた地下水中のベントナイト安定性の予備調査-

市毛 悟*; 三原 守弘; 大井 貴夫

JNC-TN8430 2001-007, 56 Pages, 2002/01

JNC-TN8430-2001-007.pdf:13.13MB

放射性廃棄物の地層処分では、廃棄物への地下水の浸入と廃棄物からの核種の溶出及び移行を抑制するため、低透水性で収着能を有したベントナイトと呼ばれる粘土の使用が検討されている。一方、処分施設の構造材や埋め戻し材等として、セメント系材料の使用が検討されている。セメント系材料と接触した地下水はアルカリ性を示し、膨潤特性の劣化などベントナイトの性能に影響を与えることが予想されている。そのため、処分システムの安全評価を行うためには、処分環境におけるベントナイトの変質について検討するとともに、ベントナイトの長期的な変遷挙動を予測することが重要となる。本研究では、ベントナイトの変質の結果生じる鉱物を確認することを目的として、3種類の試験溶液(Ph=7,12.5,14)と粉末ベントナイトを用いた高温条件(200$$^{circ}C$$)でのバッチ浸漬試験を実施し、セメント系材料の影響として報告されている層間陽イオン交換、ゼオライト化、バイデライト化、シリカセメンテーション及びC-S-Hゲル化の生成について検討した。試験の結果、液相中のNaイオン濃度の増加とCaイオン濃度の減少からベントナイトのカルシウム化の可能性を確認するとともに、浸出陽イオン量を用いた概略的な解析からCa化を定量化した。また、液相分析の結果及び平衡論を用いたアナルサイムの安定性解析の結果から、アナルサイムの生成にはケイ素の溶出にかかわる溶液のPhに加え、溶液中のナトリウム濃度が影響を与えている可能性を具体的に示した。 今後はこれらの要素試験的な結果を踏まえ、処分環境下での長期的なベントナイトの変質挙動について検討していく。

報告書

吸光光度法によるNp含有MOX燃料中のNpの定量

影山 十三男; 菅谷 伸一; 河野 秀作; 樋口 英俊; not registered; 木幡 正人*; 野田 吉範*

JNC-TN8400 2001-026, 29 Pages, 2001/12

JNC-TN8400-2001-026.pdf:0.99MB

Np含有MOX燃料中のNp含有量を測定するために、吸光光度法による測定条件について検討した。試料溶液中のNpの原子価をIV価に調整した後、727nmの吸収ピークの吸光度を測定することにより、Np濃度を求めた。本法の検量線は、Np濃度0.8mg/mlまで直線性を示した。また、Np溶液にPu,U量を各々Npの30倍量、60倍量まで添加したが、この範囲ではNp分析値への影響はなかった。本分析法により、2%Np含有MOX燃料を想定した試料中のNp含有量を分析したときの相対標準偏差(RSD)は約4%であった。さらに、物性測定試験に用いるNp含有MOX燃料の原料粉中のNp含有量を測定した。その結果、本法はNpをPuとUから分離することなくNp含有量を測定できることを確認した。本分析法は、物性測定試験用のNp含有MOX燃料中のNp含有量を分析するための迅速簡便法として十分適用できる。

報告書

高粘性流体を用いた天然亀裂岩体の透水試験-NETBLOCK試験報告-

鐵 桂一*; 澤田 淳

JNC-TN8430 2001-006, 72 Pages, 2001/10

JNC-TN8430-2001-006.pdf:1.71MB

NETBLOCKではこれまで、亀裂交差部の透水性を把握するための試験を行ってきた。しかし、試験で使用した岩体は透水性が高いため、制御可能な試験条件下で亀裂内の流れが乱流となる可能性が指摘されている。亀裂内の流れが乱流である場合、亀裂開口幅、透水量係数を過小評価してしまうため、層流状態を達成する必要がある。本試験では、水よりも粘性の高い流体(高粘性流体)を用い、これまで使用してきたT字に交差した天然亀裂を持つ花崗岩を用いた。また高粘性流体は、メチルセルロース系の水溶液を使用した。高粘性流体を用いることにより、マノメータを広い範囲で使用でき、測定の精度を上げることができた。また、0.1wt%以上の高粘性流体を用いることで、岩体亀裂内の流れが層流になる結果が得られた。

報告書

ベントナイト構成鉱物のアルカリ溶液に対する影響-モンモリロナイト、長石、石英混合実験-

金 善永

JNC-TN8400 2001-008, 36 Pages, 2001/03

JNC-TN8400-2001-008.pdf:2.26MB

高レベル放射性廃棄物を地層処分する際に、多くの国では緩衝材としてベントナイトが候補材料として考えられている。特に近年は、地層処分にセメント系材料の使用が考えられている。セメント系材料からの浸出液はpHが高く、Ca、Na、Kなどの濃度が高いために、緩衝材や周辺岩盤を変質させると考えられる。この反応は、処分場が地下深い所に位置する場合、地熱や放射性廃棄物からの熱、圧力、地下水などの反応によって、さらに激しい変質を受けると考えられる。このような場合、緩衝材としての膨潤性、地下水の侵入防止、核種元素の移行遅延などの性能は、低下することが懸念される。今回は、高pH溶液に対する緩衝材構成鉱物間の影響を調べるために、緩衝材の主な構成鉱物であるモンモリロナイト、長石(曹長石)、石英を選定し、これらを一定比率に混合させて、蒸留水やpH11$$sim$$13溶液との反応を調べた。試験温度は50$$sim$$150$$^{circ}C$$であり、反応期間は10$$sim$$200日であった。試験結果、主な2次生成鉱物は方沸石(analcime)であり、温度やpHが高く、反応期間が長いほど、その生成量は多く、粒径も大きくなる傾向を示した。この方沸石の生成量は、X線粉末回折分析手法により定量化を試みた。方沸石の定量化の結果、その生成量は次の順序を示した。モンモリロナイトと長石混合試験$$>$$モンモリロナイト試験$$>$$モンモリロナイトと石英混合試験この他に、走査型電子顕微鏡観察を行った結果、X線粉末回折分析データからは検出できなかった方沸石の結晶が観察された。また、定量化のデータを利用して、各試験においての方沸石の活性化エネルギー(kJ/mol)を求めてみた。・モンモリロナイト試験での方沸石の活性化エネルギー:54.9kJ/mol・モンモリロナイトと長石混合試験での方沸石の活性化エネルギー:51.9kJ/mol・モンモリロナイトと石英混合試験での方沸石の活性化エネルギー:59.6kJ/mol以上の結果より、ベントナイトに珪砂を混合させることや、周辺岩盤や緩衝材中の長石の存在などによる高pH溶液の変質影響を推定できる。

報告書

分光光度計および光音響分光装置を用いたネオジム(III)およびサマリウム(III)の測定:NP(IV)スペシエーションのための予備的検討

北村 暁; 岡崎 充宏*

JNC-TN8400 2001-009, 54 Pages, 2001/01

JNC-TN8400-2001-009.pdf:1.3MB

分光光度計およびレーザー誘起光音響分光装置の検出感度に関する性能調査を目的として、ネオジム(III)およびサマリウム(III)の吸収スペクトル測定および光音響スペクトル測定を行った。ネオジムもしくはサマリウムの濃度を2$$times$$10-5$$sim$$2$$times$$10-2mol-dm-3の間で変化させ、それぞれの濃度における吸収スペクトルおよび光音響スペクトルを取得した。併せて、雰囲気制御グローブボックス内で吸光測定を行うことができる分光光度計についても同様の測定を行い、吸収スペクトルを取得した。比較のために、光路長を1cmおよび10cmに設定した一般的な分光光度計を用いて、同様の測定を行った。多くの文献では、光音響測定は吸光測定に比べ大幅に低い濃度まで測定できると報告されているが、本光音響分光装置においては光路長を10cmに設定した吸光測定と同程度であるという結果が得られた。また、本実験の結果から、将来の目的としているネプツニウム(IV,V)の検出感度について推定し、特にNp(IV)溶存化学種のスペシエーションの可能性を検討した。

報告書

アスファルトの$$gamma$$線による放射線劣化により生成する可溶性有機物の評価

福本 雅弘; 西川 義朗*; 加川 昭夫; 河村 和廣

JNC-TN8400 2001-002, 23 Pages, 2000/12

JNC-TN8400-2001-002.pdf:0.55MB

TRU廃棄物処分研究におけるアスファルト固化体の影響評価の一環として、放射線($$gamma$$線)によるアスファルトの劣化により生成する可溶性有機物の種類と濃度について確認した。また、硝酸塩の影響についても合わせて確認した。その結果、放射線(アスファルトが処分環境で100万年の期間に受ける$$gamma$$線の吸収線量に相当する10MGy)によるアスファルトの劣化により生成される可溶性有機物のギ酸、酢酸及びシュウ酸濃度はそれぞれ、約50mg/dm3、約30mg/dm3及び約2mg/dm3とValckeらがEurobitum(ブローンアスファルト、MexphaltR85/40)の放射線分解の劣化生成物の影響をPuとAmを用いた試験により実施し、Boom Clay間隙水中のPuとAm溶解度は増加しなかったと示した時のギ酸、酢酸、シュウ酸の濃度より低濃度の溶出であった。また、硝酸イオンが多量に存在しても、TOC、ギ酸、酢酸、シュウ酸濃度の変化は微量であった。すなわち、放射線により硝酸イオンが亜硝酸イオンとなる過程でアスファルトの酸化的分解を促進することにより、錯体の有機配位子となりうるギ酸、酢酸を溶出させることは少ないといえる。このことから、アスファルト固化体の放射線($$gamma$$線)による劣化により溶出してくる可溶性有機物とTRU核種との錯体形成によるTRU核種の溶解度上昇、TRU核種の分配係数低下は限定的である。

報告書

高濃度溶解時におけるUO2の溶解挙動評価試験

佐野 雄一; 新井 健太郎*; 桜井 孝二*; 柴田 淳広*; 野村 和則*; 青嶋 厚*

JNC-TN8400 2000-032, 98 Pages, 2000/12

JNC-TN8400-2000-032.pdf:1.94MB

再処理プロセスへの晶析工程の導入時に必要となる高濃度U溶液の調製、さらにはその際の有効な手法の一つである粉体化燃料を対称とした溶解に関連し、U濃度が最大800g/Lまでの領域におけるUO2粉末の溶解挙動を明らかとすることを目的として、溶解挙動に及ぼす最終U濃度、溶解温度、初期硝酸濃度、粉末粒径及び燃料形態の影響について評価を行った。また、得られた結果をもとに高濃度溶解時における照射済MOX燃料の溶解挙動について評価を行い、晶析工程への高HM濃度溶液供給の可能性について検討を行った。試験の結果、最終U濃度、粉末粒径の増大及び溶解温度、初期硝酸濃度の減少に伴う溶解性の低下が認められた。さらに、UO2粉末及びUO2ペレットの高濃度溶解時においても、最終U濃度が溶解度に対して十分低い(U濃度/溶解度$$<$$約0.8)溶解条件下では、fragmentationモデルに基づいた既報の評価式によりその溶解挙動の予測が可能であることを確認した。晶析工程への高HM濃度溶液(500g/L$$sim$$)供給の可能性については、従来の燃料剪断片を用いた溶解では、高HM濃度の溶液を得ることが困難(溶解時間が大幅に増加する)であるが、燃料を粉体化することにより速やかに高HM濃度溶液を得ることができるとの見通しを得た。粉体化した燃料の溶解時に懸念される溶解初期のオフガスの急激な発生は溶解条件を考慮することによりある程度回避できるものと考えられ、今後オスガス処理工程の最大処理能力を踏まえた上で溶解条件の最適化を進めることが重要となる。

報告書

茂原ガス田の地下水中有機酸

亀井 玄人

JNC-TN8400 2000-030, 17 Pages, 2000/12

JNC-TN8400-2000-030.pdf:0.44MB

海水起源堆積岩中地下水の代表例として、千葉県茂原ガス田の地下水を対象に、有機炭素(TOC)および有機酸(ギ酸、酢酸、乳酸、コハク酸、プロピオン酸 、吉草酸、酪酸、フミン酸およびフルボ酸)についても濃度を測定した。その結果、TOCが22$$pm$$1$$sim$$24$$pm$$0MG/Lの値を示し、有機酸はコハク酸とフルボ酸のみが検出され、それぞれ5.8$$pm$$0.5$$sim$$8.3$$pm$$0.3MG/Lの濃度であった。地下水の温度やSO42-濃度を考慮すると、微生物の活動によってたとえばCH3COO- + H2O = HCO3- +CH4 のように示される反応が進行し、メタンとして滞留しているものと考える。

報告書

模擬燃焼燃料を用いた高燃焼度燃料の熱物性及び機械的性質に関する基礎的研究(I)- 先行基礎工学分野に関する平成10年度報告書(中間報告) ‐

山中 伸介*; 阿部 和幸

JNC-TY9400 2000-004, 78 Pages, 2000/03

JNC-TY9400-2000-004.pdf:2.39MB

高燃焼度時における高速炉用MOX燃料の挙動を把握するための基礎的研究を実施し、以下の結論を得た。プルトニウムをセリウムで代用した高速炉用模擬MOX燃料(U0.8,Ce0.2)O2にFPとして希土類元素及びジルコニウムを固溶させた模擬燃焼MOX燃料、(U0.8-yCe0.2My)O2$$pm$$x[M:NdorZr](0$$leq$$y$$leq$$0.13)の熱伝導度を評価し、添加元素濃度依存性、温度依存性を明らかにした。(U0.8-yCe0.2My)O2$$pm$$x[M:NdorZr](0$$leq$$y$$leq$$0.13)の熱伝導度を(U0.8,Ce0.2)O2の熱伝導度と添加元素濃度を用いた近似式で表現することができた。模擬燃焼MOX燃料、(U0.8-yCe0.2My)O2$$pm$$x[M:NdorZr](0$$leq$$y$$leq$$0.13)の機械的特性を試料中の音速とビッカース硬度から評価し、試料の弾性定数、ビッカース硬度及び降伏応力が添加元素濃度が増加するにつれて減少することを明らかにした。分子動力学法を用いて燃料の物性予測を、多相平衡計算プログラム"ChemSage"を用いて高燃焼度時における燃料中のFPの存在化学形態の予測を行なった。いずれの方法でも系のみを取り扱っただけであるが妥当な結果が得られた。

報告書

セメント用減水剤共存下でのCa型化ベントナイトに対するアメリシウムの分配係数測定試験

福本 雅弘; 西川 義朗*; 加川 昭夫; not registered

JNC-TN8400 2000-017, 30 Pages, 2000/03

JNC-TN8400-2000-017.pdf:2.87MB

TRU廃棄物処分研究における有機物の影響評価の一環として、有機物であるセメント用減水剤(以下減水剤と記す)を用いアメリシウム-241(以下241Amと記す)のCa型化ベントナイトに対する吸着試験をバッチ法により行い、分配係数に与える減水剤の影響(減水剤の有無、減水剤濃度の違い、減水剤の種類(2種)の違い)について確認した。その結果、減水剤が共存しない条件での241AmのCa型化ベントナイトに対する分配係数(以下分配係数と略す)は1.2$$times$$103m3/kgより以上であったのに対し、減水剤の種類としてナフタレンスルホン酸系を用いた場合では、減水剤濃度の低い条件(0.3g/kg)では5.2$$times$$102m3/kg、減水剤濃度の高い条件(30g/kg)では2.0$$times$$10-1m3/kgの分配係数が得られた。減水剤の種類としてポリカルボン酸系を用いた場合では、減水剤濃度の低い条件(0.5g/kg)では1.3$$times$$103m3/kgより以上、減水剤濃度の高い条件(50g/kg)では1.8$$times$$10-1m3/kgの分配係数が得られた。尚、減水剤濃度は、一般的に水セメント比が1程度の場合、標準的な混練水中の使用濃度は10g/kg程度であることを参考に定めた。これらより、減水剤が共存することにより、241AmのCa型化ベントナイトに対する分配係数は低下すること、2種の減水剤間の分配係数の差はないことを確認した。また、減水剤濃度は分配係数に影響を与え、減水剤濃度の高い方が分配係数が小さい傾向がみられた。すなわち、減水剤は、高濃度であれば241AmのCa型化ベントナイトに対する分配係数に影響を及ぼすが低濃度であれば241AmのCa型化ベントナイトに対する分配係数にさほど影響を及ぼさないと考えられる。

報告書

雑固体廃棄物の一括溶融処理に関する高温物理化学的研究(III)(核燃料サイクル開発機構 委託研究成果報告書)

岩瀬 正則*

JNC-TJ8400 2000-063, 78 Pages, 2000/03

JNC-TJ8400-2000-063.pdf:1.93MB

本研究は、焼却灰を介した溶融金属の酸化反応を制御し、かつそれをスラグ除染に積極的に利用する手段を確立すること最終目的としており、本年は焼却灰の主成分である複数のアルカリ硫酸塩を含む混合溶融塩の物理化学的性質、中でも融体中の酸化物イオンの物理化学的挙動を、溶融塩中のCu2+/Cu+酸化還元平衡によって調査した。2元系、3元系アルカリ金属硫酸塩中のCu2+/Cu+平衡におよぼす諸因子の影響のうち、本年度は特にガス分圧(酸素分圧、SO2分圧)について重点的に調査した。硫酸塩融体中におけるCu2+/Cu+比の酸素分圧、SO2分圧依存の関数形を提示し、その妥当性を熱力学的に検証した。さらに本年度は、高温腐食現象の機構解明の端緒として、複数のアルカリ硫酸塩を含む混合溶融塩中へCr2O3溶解実験を行った。結果から、一定温度および雰囲気において平均イオン半径、換言すれば酸素イオン活量が同じ融体は、同様の酸化物溶解挙動を示すという重要な知見が得られた。

報告書

晶析法におけるPu(IV)挙動把握試験

矢野 肇*; 半沢 正利*; 近沢 孝弘*; 西村 建二*

JNC-TJ8400 2000-061, 92 Pages, 2000/03

JNC-TJ8400-2000-061.pdf:8.79MB

晶析法は不純物を含む大量のU溶液から、Uのみを部分的に回収するのに適しておりPUREX法を基盤とする新しい再処理施設の要素技術として適合すると思われる。昨年度までに、溶解液へ晶析法を適用した再処理プロセスは十分なメリットを有することが確認されている。しかし晶析法適用プロセスの検討に必要なデータのうちPuの析出に関するデータは乏しい。そこで本年度は、晶析法適用プロセスにおける想定晶析条件下でのPu(IV)の挙動を把握するためのビーカ試験を英国AEA Technology Harwell研究所にて実施し、結果の評価を三菱マテリアルが実施した。試験内容は、想定する晶析供給液濃度付近でのPu(IV)単身でのPu結晶又は凝固温度の測定であり、以下の6パラメータについての試験を実施した。試験結果は以下の通りである。・硝酸プルトニウムの結晶が生成する可能性が高いと想定された200gPu/l,6M HNO3及び200gPu/l,4M HNO3で硝酸プルトニウムの結晶は生成せず、H2Oの固体及びHNO3・3H2Oの結晶混合物が生成している。・残りのPu濃度が低い溶液についても同様である。・従って、Puの原子価が4価の場合には、晶析法適用プロセスにおける想定晶析条件下で硝酸プルトニウムの結晶の生成の可能性はないと言える。・試験結果から、Pu(NO3)4-HNO3-H2O系の溶解度データを作成した。

報告書

アクチノイドの地中移行に及ぼす環境中の不均質錯生成物質の影響(III)(研究委託内容報告書)

杤山 修*

JNC-TJ8400 2000-044, 53 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-044.pdf:1.41MB

フミン酸における高分子電解質と組成不均一性による効果を評価するために、Ca(II)とEu(III)のポリアクリル酸錯体やフミン酸錯体の生成定数をEu(III)は10-8M$$sim$$10-5Mの濃度範囲で、TTAとTBPのキシレン溶液を用いる溶媒抽出法により、10-10MCa(II)はTTAとTOPOのシクロヘキサン溶液を用いる溶媒抽出法により、10-4MCa(II)はCaイオン電極を用いて求めた。検討においては見かけの錯生成定数を$$beta$$a=[MRm]/([M][R])と定義し、イオン強度0.1$$sim$$1.0MのNaClO4またはNaCl溶液中でpcH4.8$$sim$$5.5においてlog$$beta$$aを求めた。ここで[R]は解離官能基の濃度、[M]と[MRm]はそれぞれ遊離及び結合している金属イオン濃度を表わす。Eu(III)-フミン酸錯体についてはlog$$beta$$a=5.0$$sim$$9.3、Ca(II)-フミン酸錯体についてはlog$$beta$$a=2.0$$sim$$3.4という値を得た。フミン酸およびポリアクリル酸のいずれにおいてもlog$$beta$$aはpcHまたは解離度$$alpha$$と共に増加する傾向を示し、イオン強度の影響については、イオン強度が0.1Mから1.0Mに増加するとEu(III)のポリアクリル酸錯体のlog$$beta$$aは約1.6減少するのに対しフミン酸錯体のlog$$beta$$aは約0.7程度の減少となった、Ca(II)についてはポリアクリル酸1.9に対してフミン酸1.2の減少となった。金属イオン濃度の影響については、ポリアクリル酸では金属イオン濃度の影響を受けないが、フミン酸では金属イオン濃度が増加するとlog$$beta$$aが減少する。また、Eu(III)-ポリアクリル酸錯体のlog$$beta$$aはCa(II)の共存により変化しなかったが、フミン酸錯体のlog$$beta$$aはCa(II)が共存しないときに比べEu(III)濃度に依存して0$$sim$$0.8程度減少する。フミン酸と金属イオンの錯生成が金属イオン濃度の影響を受けるのは、フミン酸中に錯生成力の違うサイトが共存しているためと考えられる。

論文

Transfer of long lived radionuclides in Chernobyl soils to edible plants

天野 光; 上野 隆; Arkhipov, N.*; Paskevich, S.*; 小沼 義一*

Proceedings of 10th International Congress of the International Radiation Protection Association (IRPA-10) (CD-ROM), 6 Pages, 2000/00

チェルノブイル原子炉事故で汚染したピート土壌及び砂質土壌で栽培した、こまつな、人参等の野菜への放射性Cs,Sr,及び超ウラン元素移行挙動につき調べた。放射性Cs,Srについての移行係数は、これまでの報告値の範囲内であったが、プルトニウムについては、これまでの報告値を超えていた。その原因として、燃料の微細粒子から溶出し、植物に移行する成分の存在が考えられる。また、プルトニウムについて移行係数の土壌濃度依存性があり、土壌の存在形態が土壌濃度により異なることがその原因と考えられる。

報告書

カルシウム型ベントナイトのトリチウム、セシウム、ヨウ素及び炭素の実効拡散係数の取得

三原 守弘; 伊藤 勝; 上田 真三*; 加藤 博康*

JNC-TN8430 99-011, 27 Pages, 1999/11

JNC-TN8430-99-011.pdf:2.25MB

放射性廃棄物の地層処分にナトリウム型ベントナイトを使用することが検討されているが、長期的にはナトリウム型ベントナイトはカルシウム型化することが考えられる。ナトリウム型ベントナイトがカルシウム型化すれば処分システムの性能を評価するために必要となる核種の移行パラメータが変化することが考えられる。本研究では、ナトリウム型ベントナイトをカルシウム型化させ、H-3,Cs-137,I-125及びC-14の実効拡散係数を乾燥密度をパラメータとして取得し、既存のナトリウム型ベントナイトの値と比較した。さらに、溶液組成の核種の実効拡散係数に及ぼす影響について調べるためにセメント系材料の影響を受けた海水系溶液を用いて実効拡散係数を取得した。核種の実効拡散係数の大きさはセシウム$$geq$$トリチウム$$>$$ヨウ素$$>$$炭素の順となった。これら核種の実効拡散係数はナトリウム型ベントナイトの値とほぼ同程度の値であると推定された。溶液組成の影響については、トリチウムでは乾燥密度1.8g/cm3において、蒸留水系溶液とほぼ同じ値であったが、乾燥密度が小さくなると、蒸留水系溶液より小さな値となった。セシウムの実効拡散係数は、トリチウムと同様に乾燥密度1.8g/cm3において、海水系溶液の影響は見られなかったが、陰イオンとして存在する核種は、ベントナイトのイオン排除効果の低減による実効拡散係数の増加が見られた。

報告書

Measurements of Apparent Diffusion Coefficients (Da)for Ca(I), Ni(II)and Se(IV) in Bentnite with Silica Sand

佐藤 治夫

JNC-TN8400 99-060, 12 Pages, 1999/10

JNC-TN8400-99-060.pdf:0.55MB

ベントナイト中の見掛けの拡散係数(Da)に及ぼす珪砂混合の影響を評価するため、Na型ベントナイト(クニゲルV1)を対象として、Cs(Cs+),Ni(Ni2+),Se(SeO332-)のDaを乾燥密度1.8Mg・m-3、珪砂混合率30wt%、室温の条件にてin-diffusion法により測定した。Cs及びNiについては大気雰囲気下で、また、酸化還元電位に敏感なSeについてはAr雰囲気の低酸素条件(酸素濃度0.1ppm未満)で測定した。その結果、Cs及びSeのDaには珪砂混合の影響は認められず、得られたDaは、これまでに報告されている珪砂が混合されていない系での値と同程度であった。一方、Niについては、珪砂混合系でのDaは混合されていない系での値より2桁小さい値が得られた。これまでに報告されているNiのDaは安定同位体のトレーサを用いて測定されており、本研究で用いたNi濃度よりかなり高い濃度のトレーサが使用された。さらに、クニゲルV1の主要粘土鉱物であるNaモンモリロナイトに対するNiの分配係数(Kd)は、Ni濃度の増加に伴って小さくなることが報告されている。このことから、珪砂混合系でのベントナイト中のNiのDaが大きく減少したのは、間隙水中でのNi濃度の違いによる収着の違いによるものと考えられる。

報告書

Nb基およびMo基超耐熱合金のLi腐食挙動

斉藤 淳一; 森永 正彦*; 加納 茂機

PNC-TN9410 98-072, 97 Pages, 1998/07

PNC-TN9410-98-072.pdf:7.03MB

高温アルカリ金属のフロンティア領域を開拓するために、高温液体Liの過酷な環境下で使用できる構造材料の研究開発を推進してきている。その条件下で使用される材料としてNbおよびMoの高融点金属を基とした超耐熱合金に着目した。液体リチウム中の腐食特性、クリープおよび引張強度等の高温での機械的特性は最も重要な特性の一つであり、高温(1473K)でのリチウム耐食性と機械的特性の多くの実験や解析により、NbおよびMo基合金の設計開発を進めてきた。本報告書は、これまで実施してきたNb基およびMo基超耐熱合金のLi腐食試験結果を系統的にまとめ、解析結果より腐食機構を提案するとともに、表面の腐食生成物の生成機構とNb基合金の表面クラックの生成機構を解明したものである。主な結果は下記のとおりである。(1)腐食生成物の生成機構は、溶出金属とLi中の窒素の間で最初に反応が起こり、腐食生成物(窒化物)が表面に析出し、その後、溶出金属どうしの反応が生じ腐食生成物(金属間化合物)が表面に析出する。これらの生成機構により、腐食生成物の成分を予測できることがわかった。(2)クラック生成メカニズムでは、化学ポテンシャル図を用いることによりクラック発生の原因となる3元系酸化物の形成を理解することができた。その結果、合金中の固溶酸素だけでなく試験中に表面から侵入してくるLiの濃度も3元系酸化物の形成に重要であることが明らかになった。

報告書

Ag(II)の吸光光度法によるin-situ分析の適用性検討

加藤 利弘*; 竹内 正行; 大橋 和夫; 永井 崇之; 石橋 祐三; 武田 誠一郎

PNC-TN8410 98-070, 31 Pages, 1998/02

PNC-TN8410-98-070.pdf:0.96MB

(目的)溶液中のAg(II)をin-situで定量的に分析する手法として、吸光光度法の適用可否を検討した。(方法)電解により生成したAg(II)の吸光スペクトルを吸光光度計で測定すると同時に酸化還元滴定法によりAg(II)の濃度を測定した。(結果)濃度と吸光度が直接関係にある波長が存在し、Ag(II)の吸光光度法によるin-situ分析は原理的に可能であることが分かった。ただし、定量分析が可能な波長や濃度範囲は、Ag(II)濃度や生成条件によって異なること、および分析上の問題点が幾つか存在することが分かった。(結論)Ag(II)の吸光光度法によるin-situ分析への適用性を検討した結果、限定された条件内においては、適用の見通しを得た。

報告書

高速炉用ウラン-プルトニウム混合酸化物燃料の熱伝導特性評価 -照射初期用熱伝導度式の作成:その1-

井上 賢紀; 浅賀 健男; 水野 朋保

PNC-TN9410 98-014, 46 Pages, 1997/11

PNC-TN9410-98-014.pdf:2.16MB

高速炉燃料の設計評価および照射挙動評価に資するため、高速炉用ウラン-プルトニウム混合酸化物燃料の照射初期段階の評価に適用する熱伝導度式を最新の知見をもとに作成した。最初に、熱伝導度式作成のためのデータベースを整備した。動燃独自の測定結果が十分でないため、公開情報についても信頼性を検討した上でデータベースに加えた。また、燃焼による効果を考慮しない照射初期用熱伝導度式の作成が目的であるため、未照射燃料の測定結果のみ収集した。熱伝導メカニズムを考慮すると、ポアを含む一般的な燃料の熱伝導度($$lambda$$)は、ポアを含まない理論密度燃料の熱伝導度($$lambda$$100%TD)に燃料密度依存性の補正係数(F)を乗じて表される($$lambda$$=F$$lambda$$100%TD)。燃料密度依存性の小さい高密度燃料の測定結果を使用し、$$lambda$$100%TDとして下式を得た。下式のデータベースはPu富化度17$$sim$$30%、O/M比1.90$$sim$$2.00、燃料密度90$$sim$$98%TD、温度400$$sim$$2090$$^{circ}C$$の範囲にある。(以下式省略)$$lambda$$100%TD:熱伝導度(W/mK)T:温度(K)O/M:O/M比(-)採用したデータベース範囲を対象として、高密度燃料と低密度燃料(現状の「もんじゅ」炉心燃料ペレット仕様レベル)に対して2種類の燃料密度依存性の補正係数を設定した。なお、Pはポア体積比である。・高密度燃料(製造時燃料密度$$>$$90%TD):FHigh=1-2.95P($$alpha$$=2.95)・低密度燃料(製造時燃料密度$$sim$$85%TD):FLow=1-1.4P($$alpha$$=1.4)今回の評価では、広範囲の燃料密度に対する統一的な補正係数を得ることができなかったため、次のステップ(その2)では今回得られた熱伝導度式をベースに燃料密度依存性に関する詳細評価を実施していく予定である。

報告書

Ruを含む硝酸溶液中でのステンレス鋼の電気化学的特性

永井 崇之; 大橋 和夫; 川野邊 一則*; 竹内 正行; 武田 誠一郎

PNC-TN8410 97-425, 34 Pages, 1997/11

PNC-TN8410-97-425.pdf:1.01MB

(目的)硝酸溶液中にルテニウムを添加した場合のステンレス鋼の電気化学的特性を調査する。(方法)溶液環境を支配する因子(Ru濃度、硝酸濃度、等)をパラメータとして、304ULC、310Nbの腐食電位および分極曲線の測定を行った。(結果)(1)純硝酸とRu共存環境における304ULCおよび310Nbを比較した場合、Ruの添加により腐食電位は約200mV以上高くなることが分かった。(2)Ru濃度が高くなるに従って、304ULCおよび310Nbの腐食電位は上昇し、不働態と過不働態の境界から過不働態へ移行することが分かった。(3)Ru共存環境における304ULCおよび310Nbの硝酸濃度の影響は硝酸濃度が高くなるに従って、腐食電位は上昇し、不働態から過不働態へ移行することが分かった。(結論)本試験により硝酸溶液中の304ULCおよび310Nbは、Ru濃度、硝酸濃度が高くなるに従って腐食電位が上昇し、不働態から過不働態へ移行することが確認できた。

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