金属硝酸塩水溶液のマイクロ波加熱特性ならびに金属酸化物の粉末性状評価

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 深澤 智典*; 福井 国博*

粉体工学会誌, 57(9), p.485 - 494, 2020/09

使用済燃料の再処理工程において、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液をマイクロ波加熱脱硝法により混合酸化物粉末に転換している。ラボスケールの基礎実験において研究開発された知見に基づき、工学規模への適用性の評価や金属硝酸塩水溶液の様々なマイクロ波加熱脱硝特性データを取得するため、硝酸セリウム,硝酸コバルト,硝酸銅水溶液を用いてマイクロ波加熱特性及び金属酸化物粉末特性の研究を行った。脱硝反応の進行速度は位置により差がみられ、周縁部の方が中心部に比べて脱硝反応が速く進行した。硝酸セリウム水溶液ではポーラスな硬い乾固体、硝酸コバルト水溶液では発泡乾固体、硝酸銅水溶液では粉末状生成物が得られることが分かった。生成物の脱硝率及び平均粒子径は、硝酸セリウム水溶液,硝酸コバルト水溶液,硝酸銅水溶液の順に大きくなることを確認した。数値シミュレーションにより、金属硝酸塩水溶液の底面周縁部はマイクロ波により加熱されやすく、脱硝反応が周縁部から開始する実験結果と一致することを明らかにした。

硝酸イオン化学的変遷挙動評価モデルの施肥由来硝酸性窒素汚染事例への適用

阿部 徹*; 平野 史生; 三原 守弘; 本田 明

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 27(1), p.3 - 11, 2020/06

https://doi.org/10.3327/jnuce.27.1_3

硝酸イオン化学的変遷挙動評価モデル(NEON)は、地層処分施設およびその周辺における硝酸イオンの化学的変遷挙動を把握するために開発された評価ツールである。硝酸イオンはTRU廃棄物に易溶性の塩として含まれており、放射性物質の移行挙動に影響を及ぼす可能性がある。したがって、地層処分の安全性を評価するための基礎情報として硝酸イオンの化学形態の変化を評価する必要がある。NEONでは硝酸イオンと、金属,鉱物および微生物との反応がモデル化されており、このうち微生物との反応は微生物の活動による窒素循環等の過程を取り入れて構築している。各反応モデルは室内実験の結果と比較され、おおむね再現できることが確認されている。そこで、TRU廃棄物の地層処分を想定したスケールにおけるNEONの適用性を評価することを目的として、地下水の硝酸性窒素汚染の天然事例について再現解析を実施し、モデルの適用性を評価した。再現解析には広島県生口島の事例を取り上げた。NEONを用いて計算された硝酸イオンおよびその化学変遷物であるアンモニウムイオンの濃度分布は、数百メートル規模でおおむね再現しており、NEONの広域的条件における適用性が示された。

Dissolution and chemical analysis of Zr-based lanthanide nitrides

林 博和; 千葉 力也*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.196 - 199, 2018/11

https://doi.org/10.15669/pnst.5.196

原子力機構は、加速器駆動システム(ADS)用マイナーアクチノイド(MA)核変換燃料としてウランを含まないMA窒化物燃料の研究開発を実施している。本研究では、MA核変換燃料の第一候補である、窒化ジルコニウム(ZrN)を不活性母材として用いる窒化物固溶体について、ランタノイド元素を超ウラン元素の模擬物質として用いた硝酸中への溶解挙動測定試験を行った。その結果、ZrN粉末試料の8M硝酸への溶解は室温で約100日、約110Cでの加熱条件下で15時間かかるのに対し、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料は室温の8M硝酸中に容易に溶解することを示した。また、0.4DyN-0.6ZrN固溶体粉末試料を硝酸で溶解した溶液の化学分析試験によって、試料の組成を測定した。

Corrosion behavior of ODS steels with several chromium contents in hot nitric acid solutions

丹野 敬嗣; 竹内 正行; 大塚 智史; 皆藤 威二

Journal of Nuclear Materials, 494, p.219 - 226, 2017/10

BB2016-1307.pdf:0.6MB

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2017.07.008

高速炉用に酸化物分散強化型(ODS)鋼燃料被覆管の開発が進められている。原子力機構では9および11Cr-ODS焼戻しマルテンサイト鋼をその候補材料としている。被覆管からの腐食生成物が再処理工程に及ぼす影響を見積もるためには、その腐食挙動を評価しておく必要がある。本研究では95Cの硝酸溶液中で基礎的な浸漬試験および電気化学試験を系統的に実施した。腐食速度は有効Cr濃度(Cr)および硝酸濃度の増加に対して、指数関数的に低下した。酸化性イオンの添加も腐食速度を低下させた。取得した分極曲線や浸漬後の表面観察結果より、低Crと希硝酸の組み合わせでは浸漬初期に活性溶解が発生し、腐食速度が大きくなることが分かった。一方、高Crと比較的高濃度の硝酸、あるいは酸化性イオンの添加の組み合わせは不働態化を促進し、腐食速度を低下させることが分かった。

Effect of boiling of nitric acid solution on corrosion of Stainless steel-made concentrator in reduced pressure

上野 文義; 入澤 恵理子; 加藤 千明; 五十嵐 誉廣; 山本 正弘; 阿部 仁

Proceedings of European Corrosion Congress 2016 (EUROCORR 2016) (USB Flash Drive), 7 Pages, 2016/09

本研究は、再処理施設における減圧式のステンレス鋼製濃縮缶の腐食に及ぼす沸騰硝酸の影響に着目した。腐食試験は、コールド模擬のために酸化性金属イオンとしてバナジウムを添加した硝酸溶液を用いて行った。減圧沸騰条件と常圧非沸騰条件で腐食試験を行い、腐食速度を比較した。その結果、同じ温度で溶液が沸騰した場合に非沸騰に比べて腐食速度が大きくなった。硝酸中でのバナジウムの酸化反応を調べた結果、沸騰中では硝酸によるバナジウムの4価から5価への酸化が進み、腐食が加速されることを明らかにした。

Silver extraction by -tetraoctyl-thiodiglycolamide

佐々木 祐二; 鈴木 智也; 森田 圭介; 吉塚 和治*

Hydrometallurgy, 159, p.107 - 109, 2016/01

https://doi.org/10.1016/j.hydromet.2015.11.010

新しいソフト配位原子を含む三座配位系の抽出剤を開発し、試験した。テトラオクチルチオジグリコールアミド(S-DGA)抽出剤はテトラオクチルジグリコールアミドの酸素原子をイオウに置き換えた化合物である。S-DGAは酸溶液中の銀をドデカン溶媒に比較的高い分配比で抽出可能である。そこで我々はS-DGAを用いて硝酸, 硫酸, 過塩素酸中の銀の抽出挙動を調べ、結果を示した。

余裕深度処分における硝酸塩による環境への影響評価と廃棄体層の間隙率及び硝酸イオンの分配係数の違いによる感度

中村 康雄; 中谷 隆良

JAEA-Technology 2014-048, 18 Pages, 2015/03

JAEA-Technology-2014-048.pdf:7.75MB

日本原子力研究開発機構の余裕深度処分対象廃棄物のうち、再処理施設から発生するアスファルト固化体には硝酸塩が含まれており、この廃棄体を余裕深度処分する場合、硝酸塩も放射性物質と同様に地表水へ移行し環境影響が懸念される。硝酸塩は、環境基本法第十六条の規定で示されている水質の汚濁に関わる環境基準で定められた水質基準で規制対象となる物質(硝酸性及び亜硝酸性窒素)である。こうした有害物質の扱いについては、「第二種廃棄物埋設の事業に関する安全審査の基本的考え方(平成22年8月、原子力安全委員会)」では、"なお、非放射性の有害物質そのものの環境影響については、(中略)必要に応じ国あるいはその他関連する機関が定める規定に準じて別途考慮されなければならない"とされている。本報告では、硝酸塩が地下水とともに生活圏へ移行した場合の地表水中の硝酸性窒素濃度について計算し、環境基準を満足することを確認した。また、多重バリアで構成される処分システムにおいて、廃棄体層の間隙率及び移行経路上の分配係数の違いによる影響についても評価を行い、天然バリアにおける分配係数が評価点における硝酸性窒素濃度に感度があることを確認した。

鋼材に付着した鉛ビスマスの洗浄技術の検討,1; 基礎試験

斎藤 滋; 佐々 敏信; 梅野 誠*; 倉田 有司; 菊地 賢司; 二川 正敏

JAERI-Tech 2004-074, 41 Pages, 2004/12

JAERI-Tech-2004-074.pdf:24.5MB

原子炉で使用した燃料中のマイナーアクチニド(MA)を短寿命の核種に核変換するシステムとして、加速器駆動システム(ADS)の開発が世界各国で進められている。ADSの核破砕ターゲット及び炉心冷却材には鉛ビスマスが検討されている。機器や照射試料に付着した鉛ビスマスを効率よく除去する技術は、被曝低減や交換部品の汚染低減と言った観点から重要な開発項目である。本研究の目的は、鉛ビスマスのさまざまな洗浄方式について洗浄能力・特徴を把握し、目的に応じた方式を提案するための基礎的な知見を得ることである。3種類の洗浄試験の結果、170Cでのシリコンオイル洗浄では細部の鉛ビスマスは除去しきれず、脱脂綿等で擦る必要があった。母材への影響はほとんど見られなかった。混酸(酢酸,過酸化水素,エタノール=1:1:1)洗浄では、浸すだけでほぼ完全に鉛ビスマスは除去されたが、シリコンオイルと比べ母材表面がやや黒ずんでいるように見られた。硝酸洗浄では、浸すだけでほぼ完全に鉛ビスマスは除去されたが、F82Hの母材表面が腐食された。

Development of radioactive waste treatment by Supercritical Fluid Leaching (SFL) method

長瀬 佳之*; 増田 薫*; 和田 隆太郎*; 山本 一良*; 富岡 修; 目黒 義弘; 福里 隆一*

Proceedings of 2nd International Symposium on Supercritical Fluid Technology for Energy and Environment Applications (Super Green 2003), p.254 - 257, 2004/00

超臨界二酸化炭素リーチング(SFL)法を用いた放射性廃棄物の除染法を開発している。これまでに以下のことを明らかにした。(1)ウランの分離にはTBP-HNO錯体が、アルカリ金属の分離にはクラウンエーテルが有効な抽出剤であること。(2)SFL操作条件の中で4080Cの温度範囲においては高温であるほど、1540MPaの圧力範囲では低圧であるほどウランの分離効率が高いこと。(3)抽出剤であるTBP-HNO錯体を含む超臨界二酸化炭素中においてステンレス鋼(SUS316)が腐食せず安定であること。

Evaluation of neutronic characteristics of STACY 80-cm-diameter cylindrical core fueled with 6% enriched uranyl nitrate solution

柳澤 宏司; 曽野 浩樹

JAERI-Tech 2003-057, 39 Pages, 2003/06

JAERI-Tech-2003-057.pdf:2.76MB

定常臨界実験装置(STACY)の次期実験炉心構成の核的安全設計を検討するために、6%濃縮硝酸ウラニル溶液を燃料とした80cm直径円筒炉心の核特性を計算解析によって評価した。本解析では、中性子断面積データとして最新の核データライブラリJENDL-3.3を使用した。SRACコードシステムの拡散コードCITATIONと連続エネルギーモンテカルロコードMVPを用いて中性子拡散及び輸送計算を行った。ウラン濃度(最大500gU/l),遊離硝酸濃度(0~8mol/l),ガドリニウム及びホウ素の可溶性中性子毒物の濃度をパラメータとして炉心の臨界液位を得た。評価の結果、すべての臨界炉心はSTACYの運転に要求される過剰反応度,反応度添加率,安全棒による停止余裕に関する安全基準に適合することが確認された。