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相馬 康孝; 小松 篤史; 加治 芳行; 山本 正弘*; 五十嵐 誉廣
Corrosion Science, 251, p.112897_1 - 112897_15, 2025/07
被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)高温水中(288
C)におけるステンレス鋼のすき間内部への酸素侵入に関する実験およびモデリング研究を実施した。すき間内への酸素侵入の限界距離
は、酸素濃度、すき間幅、浸漬時間に関わらず、すき間開口部からの距離dがそれ以上の数値になる場合、主要表面酸化物組成が(ヘマタイト
マグネタイトに)変化する位置として定義することができた。その場測定により、付近での電気伝導度の増加が確認され、これは酸素濃度差電池によるイオン濃縮を示した。は、すき間幅、酸素濃度、浸漬時間の増加に伴って拡大した。モデル計算の結果、酸化膜の成長によってステンレス鋼金属のアノード溶解が抑制され、対応する酸素のカソード還元消費速度が低下することで、時間とともに酸素の侵入が進行することが示唆された。
Pu
Am
)O
横山 佳祐; 渡部 雅; 薄井 茜; 関 崇行*; 大西 貴士; 加藤 正人
Nuclear Materials and Energy (Internet), 42, p.101908_1 - 101908_6, 2025/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)本研究では熱重量法を用いて1273、1473、1573及び1623Kにおける(UPuAm)Oの新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。Pu富化度及びO/M比が同じ低Am含有MOX燃料と比較した場合、酸素ポテンシャルはAm含有率に応じて高くなることがわかった。また、化学量論組成におけるカチオン価数は(U
U
Pu
Am
)O
であり、Am
が増加するに応じてU
がU
に増加していることが予測された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。本研究成果の一部は、文部科学省の原子力システム研究開発事業による委託業務(JPMXD0219214921)としての研究開発を含む。
永井 崇之; 岡本 芳浩; 柴田 大輔*; 小島 一男*; 長谷川 毅彦*; 佐藤 誠一*; 深谷 茜音*; 畠山 清司*
JAEA-Research 2024-014, 54 Pages, 2025/02
JAEA-Research-2024-014.pdf:7.02MB
軟X線領域におけるXAFS測定は、X線の透過率が低くなるため、測定試料の表層を対象とした化学状態の評価に適している。本研究では、模擬廃棄物ガラスの凝固した表層とガラス内部の差異を確認することを目的に、ガラス構成元素であるホウ素(B)、酸素(O)、ナトリウム(Na)及びケイ素(Si)のK吸収端と、廃棄物成分のセリウム(Ce)のL
吸収端のXANESスペクトルを測定した。その結果、BのK吸収端XANESスペクトルから、凝固したガラス表層でのB-Oの4配位sp
構造(BO
)の割合がガラス内部の切断面と比べて高く、凝固表層の耐水性が向上することが期待される。一方、OのK吸収端XANESスペクトルから、凝固したガラス表層のO存在量がガラス内部の切断面より低く、凝固表層にアルカリ金属元素が集中する可能性が予想された。しかしながら、凝固表層と切断面のNaのK吸収端スペクトルに差は認められず、SiのK吸収端XANESスペクトルも凝固表層とガラス内部で違いはなかった。また、CeのL吸収端XANESスペクトルから、凝固したガラス表層のCe原子価がガラス内部と比較して酸化していることを確認した。
AmO
at 1473, 1573, and 1673 K渡部 雅; 横山 佳祐; Vauchy, R.; 加藤 正人; 菅田 博正*; 関 崇行*; 日野 哲士*
Journal of Nuclear Materials, 599, p.155232_1 - 155232_5, 2024/10
被引用回数：2 パーセンタイル：75.80(Materials Science, Multidisciplinary)本研究では熱重量法を用いて1473、1573及び1673KにおけるUAmOの新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。同じy及びO/M比で比較した場合、U
Am
Oの酸素ポテンシャルは、UPuOよりも高いことがわかった。また、hypostoichiometric領域のカチオン価数はNd含有UOと類似しており、定比組成では、Am, U, and Uとなると推定された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。
Jung, H.*; 松村 大樹; 他12名*
ACS Energy Letters (Internet), 9(5), p.2162 - 2172, 2024/04
被引用回数：11 パーセンタイル：92.35(Chemistry, Physical)A strategic approach has been proposed for designing robust, high-performing oxygen evolution reaction (OER) catalysts tailored for saline water splitting. By employing a density functional theory (DFT)-based computational screening process, a set of promising dopants were identified from a range of 26 3d to 5d transition metals, with the aim of enhancing the activity and saline water resilience of the catalysts. The screening methodology was 3-fold, encompassing evaluations of OER energetics, chlorine evolution reaction (ClER) energetics, and chloride-corrosion energetics. The screening led to the selection of Sc as a promising dopant, which substantially elevated the performance of the NiFeOOH catalysts. This improvement was validated by an 87 mV decrease in OER overpotential at 100 mA/cm
and a 100 h stability test under 1 M KOH + 0.5 M NaCl conditions. This study contributes to the understanding of the alkaline ClER and chloride-corrosion mechanisms, providing insights into catalyst behavior under saline conditions.
山本 由理*; 箕輪 一希*; 高畠 容子; 渡部 創; 中村 雅弘; 松浦 治明*
Electrochemistry (Internet), 92(4), p.043019_1 - 043019_4, 2024/04
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Electrochemistry)使用済核燃料の乾式再処理プロセスは、浴塩をリサイクルしながら実施する。使用後の浴塩には核燃料物質がわずかに含まれることが想定される。検討している酸素導入による沈殿・蒸留プロセスにて浴塩から核燃料物質を回収する手法において、浴塩に混入する放射化生成物の核燃料物質からの分離手法の検討は重要である。代表的な放射化生成物であるマンガンについて、沈殿プロセスにおける浴塩中の挙動を実験及び解析により求めた。検討の結果、マンガンが核燃料物質に同伴することが明確となった。核燃料物質からマンガンを分離する工程のプロセスへの追加が必要となった。
佐藤 智徳; 端 邦樹; 加藤 千明; 五十嵐 誉廣
材料と環境, 73(4), p.102 - 109, 2024/04
放射線照射下でのSCCき裂水質における溶存酸素濃度の寄与と深さ方向の水質分布を評価するため、隙間付与ステンレス鋼のガンマ線照射下試験およびラジオリシス解析を実施した。その結果、溶存酸素濃度によらず隙間内全域にFeOが形成されることを確認した。また、照射下では、き裂内でラジオリシスにより直接生成された酸化剤種は被膜成長で消費され、放射線環境下でもき裂内ではアニオン濃縮が発生することが推定された。
山本 悠介*; 渡邊 隆広; 丹羽 正和; 島田 耕史
JAEA-Testing 2023-003, 67 Pages, 2024/02
JAEA-Testing-2023-003.pdf:4.63MB
東濃地科学センター土岐地球年代学研究所では、高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に関する研究開発の一環として、地質環境の長期安定性に関する研究を進めている。一般に将来の自然現象に伴う地質環境の変化の予測・評価は、自然現象に関する過去の記録や現在の状況に関する調査結果に基づき行われる。岩石試料等の水素及び酸素の安定同位体比(
D、
O)は試料に含まれる水の供給源や混合過程等に関する情報が得られるため、過去に発生した自然現象を明らかにする上で重要な基礎データの一つとなる。東濃地科学センターでは、岩石試料等のD及びOを把握するため熱分解型元素分析装置(TC-EA)及び安定同位体比質量分析装置(IRMS)を組み合わせたTC-EA/IRMSによる分析手法を整備した。本稿ではTC-EA/IRMSを用いた岩石試料等のD及びOの分析手法を作業手順書として示すとともに、標準試料を用いた補正式の評価、標準試料の繰り返し測定による分析精度の評価及び岩石試料等を用いた試験測定結果の一例について報告する。
high energy resolution XAFS山本 直生*; 松村 大樹; 萩原 悠人*; 田中 啓偉*; 長谷川 優太*; 石井 賢司*; 田中 裕久*
Journal of Power Sources, 557, p.232508_1 - 232508_10, 2023/02
被引用回数：8 パーセンタイル：49.56(Chemistry, Physical)Oxygen Reduction Reaction (ORR) is one of the key electrochemical reactions, especially in Polymer Electrolyte Fuel Cells (PEFCs). In this work, the reaction pathway and intermediate species such as molecular-type oxygen during ORR were discussed. High energy resolution X-ray absorption fine structure spectra at the Pt L-edge were obtained to observe the electronic structure of Pt catalyst. Carbon-supported Pt nanoparticles as powder catalysts were used for measurement as more realistic conditions, and the species adsorbed on the Pt nanoparticles were analyzed while controlling under the potentials in acidic electrolyte solution with N or O gas bubbling. Molecular-type oxygen adsorption species is observed only in the O-bubbled electrolyte solution. This intermediate adsorption species is assigned to a hydrogen superoxide.
, ThO, UO, PuO, and (U, Pu)O加藤 正人; 渡部 雅; 廣岡 瞬; Vauchy, R.
Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 1, p.1081473_1 - 1081473_10, 2023/01
This study evaluates oxygen self-diffusion and chemical diffusion coefficients of fluorite-type oxides CeO, ThO, UO, PuO, and (U, Pu) O using point defect concentration, oxygen vacancies, and interstitial oxygen. The self-diffusion coefficient changed in proportion to the 1/n power of oxygen partial pressure, which is similar to the oxygen partial pressure dependence of the defect concentration. All parameters used to represent the diffusion coefficients were determined, and the experimental data were accurately stated. The chemical diffusion coefficient was much higher at O/M = 2.00 than in low O/M oxides. In the reduction process, the chemical diffusion control rate was dominant, and a new phase with O/M = 2.00 was formed, and it expanded from the surface in the oxidation process from a low O/M ratio to O/M = 2.00.
(001)表面の酸素欠損の修復勝部 大樹*; 大野 真也*; 稲見 栄一*; 吉越 章隆; 阿部 真之*
Vacuum and Surface Science, 65(11), p.526 - 530, 2022/11
アナターゼ型TiO(001)表面の酸素空孔の酸化を放射光光電子分光と超音速Oビーム(SSMB)で調べた。超熱酸素分子の供給により、最表面及びサブサーフェスの酸素空孔を除去することができた。アナターゼ型TiO(001)の表面には、真空容器に移す前の未処理の状態では、酸素空孔が存在している。この空孔は大気中で安定であり、酸素SSMBを用いることにより効果的に除去することができる。本成果は機能性酸化物表面処理として有望である。
Liu, B.*; Feng, R.*; Busch, M.*; Wang, S.*; Wu, H.*; Liu, P.*; Gu, J.*; Bahadoran, A.*; 松村 大樹; 辻 卓也; et al.
ACS Nano, 16(9), p.14121 - 14133, 2022/09
被引用回数：102 パーセンタイル：98.72(Chemistry, Multidisciplinary)Pt single-atom materials possess an ideal atom economy but suffer from limited intrinsic activity and side reaction of producing HO in catalyzing the oxygen reduction reaction (ORR). Here, we demonstrate that anchoring platinum alloys on single-atom Pt-decorated carbon (Pt- SAC) surmounts their inherent deficiencies, thereby enabling a complete four-electron ORR pathway catalysis with high efficiency and durability. PtCo@Pt-SAC demonstrates an exceptional mass and specific activities 1 order of magnitude higher than those of commercial Pt/C. They are durable throughout 50000 cycles, showing only a 10 mV decay in halfwave potential. The superior durability is attributed to the shielding effect of the Pt-SAC coating, which significantly mitigates the dissolution of PtCo cores.
based on experimental data and density functional theory calculation result渡部 雅; 中村 博樹; 鈴木 紀一; 町田 昌彦; 加藤 正人
Journal of the American Ceramic Society, 105(3), p.2248 - 2257, 2022/03
被引用回数：2 パーセンタイル：9.14(Materials Science, Ceramics)CeOのバンドギャップ,フレンケル欠陥生成エネルギー及び欠陥移動エネルギーを決定するため、DFTシュミュレーションによる評価を行った。バンドギャップ及びフレンケル欠陥生成エネルギーは欠陥平衡を解析するために使用した。欠陥平衡の酸素分圧依存性は酸素ポテンシャルの実験データとDFT計算に基づいて評価し、Brouwer図を導出した。フレンケル欠陥、電子-正孔対等の欠陥形成エネルギーを決定し、酸素拡散係数,電気伝導率,比熱容量及び熱伝導率の評価に用いた。これらの物性値のメカニズムについての理解を深めるため欠陥化学に基づく議論を行い、物性値の関係を系統的に記述した。
木全 哲也*; 垣谷 健太*; 山本 春也*; 下山 巖; 松村 大樹; 岩瀬 彰宏*; Mao, W.*; 小林 知洋*; 八巻 徹也*; 寺井 隆幸*
Physical Review Materials (Internet), 6(3), p.035801_1 - 035801_7, 2022/03
被引用回数：7 パーセンタイル：44.71(Materials Science, Multidisciplinary)High activity is one of the primary requirements for the catalysts in proton exchange membrane fuel cell applications. Previous computational studies suggested that the catalytic activity of Pt nanoparticles could be enhanced by a Pt-carbon (C) support interaction. We have recently found that an enhanced electronic interaction occurs at the interface between an argon-ion (Ar
)-irradiated glassy carbon (GC) surface and Pt nanoparticles. Here, we report a more than two-fold increase in specific activity (SA) for the Pt nanoparticles on the Ar-irradiated GC substrate compared to that on the non-irradiated GC substrate. The mechanism of this activity enhancement was investigated by local structure analysis of the interface. Ar irradiation of the carbon support led to the formation of the Pt-C bonding, thus protecting the deposited Pt nanoparticles from oxidation.
大谷 恭平; 上野 文義; 加藤 千明
材料と環境, 71(2), p.40 - 45, 2022/02
本研究では、福島第一原子力発電所のPCV内部において確認されている気液交番環境における炭素鋼の腐食速度に及ぼす気中酸素濃度の影響を低酸素濃度の範囲で調査した。調査結果より、腐食速度は気中酸素濃度が増大するに伴って増加するが腐食速度の勾配は徐々に減少すること、最大侵食深さは気中酸素濃度が1%の場合を除いて気中酸素濃度が増加するに伴って増大するが気中酸素濃度が1%の最大侵食深さは5%の場合よりも大きいことを見出した。
永井 崇之; 岡本 芳浩; 山岸 弘奈*; 太田 俊明*; 小島 一男*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*
JAEA-Research 2021-010, 62 Pages, 2022/01
JAEA-Research-2021-010.pdf:6.05MB
ホウケイ酸ガラス中のガラス成分や廃棄物成分の局所構造は、その化学組成によって変化する。本研究は、原料ガラスや模擬廃棄物ガラス試料を対象に軟X線領域のXAFS測定を実施し、ホウ素(B),酸素(O)やケイ素(Si)及び廃棄物成分の鉄(Fe)やセシウム(Cs)の化学的状態及び局所構造を評価した。化学組成や原料ガラス形態が異なるガラス試料をXAFS測定し、B及びOのK吸収端XANESスペクトルを比較すると、NaO濃度がB-Oの配位構造へ与える影響は廃棄物成分濃度による影響よりも大きく、OのK吸収端前に出現するプリエッジの高さはガラス試料に含まれるFe等の第一遷移金属元素の濃度に依存することが分かった。長期化学的耐久性を評価した浸出試験前後のガラス試料表面をXAFS測定し、OのK吸収端XANESスペクトルから、浸出試験後試料表面に新たな化合物相が形成した可能性があり、ラマン分光測定結果からも浸出試験後の試料表面状態に変化が観察された。またCsのM吸収端のXANESスペクトルから、浸出試験後試料表面のCsの消失が確認でき、Csは浸出液へ溶出し易いと考えられる。NaO濃度が異なる原料ガラスと希土類酸化物を添加したガラス試料を対象に、SiのK吸収端XANESスペクトルを測定した結果、NaO濃度が高くなるに従いSiのK吸収端ピークが低エネルギー側にシフトし、また希土類酸化物の種類によってSi周辺構造への影響が異なることを確認した。
with Pu = 0.45 and 0.68 and related defect formation energy廣岡 瞬; 松本 卓; 砂押 剛雄*; 日野 哲士*
Journal of Nuclear Materials, 558, p.153375_1 - 153375_8, 2022/01
被引用回数：5 パーセンタイル：48.19(Materials Science, Multidisciplinary)日立GEニュークリアエナジーでは、商用炉として実績のあるBWRをベースとして、高速中性子によりTRU元素を燃料として燃やすことができる資源再利用型BWR(RBWR)の開発が進められている。RBWRでは燃料設計上PuやMAの含有率が高くなる傾向があることから、本研究ではPu含有率が45at%及び68at%と、これまでの高速炉用MOXで研究されてきたものよりも高いPu含有率のMOXを対象に、酸素ポテンシャルの測定、評価を行った。還元しやすいPuの含有率が高くなると酸素ポテンシャルは高くなることが分かっているが、本研究の結果、Pu含有率68at%のMOXとPuOでは大きな違いがないことが確認された。得られたデータから、MOXの酸素/金属原子数比(O/M),温度,Pu含有率,雰囲気の酸素分圧の関係式を導出し、さらに、解析の過程で得られる欠陥生成エネルギーから、電気伝導率や比熱の考察を行った。
佐々 敏信
加速器, 18(4), p.233 - 240, 2022/01
鉛ビスマス共晶合金(LBE)は、長寿命放射性廃棄物の放射性毒性を低減する加速器駆動核変換システム(ADS)の核破砕ターゲットとして有望な選択肢である。LBEは重金属であり、核変換システムの核破砕ターゲットや冷却材として良好な性質を持つ。しかしながら、LBEは構造材の腐食性が高いことでも知られている。この論文では、腐食を抑制するための酸素濃度制御技術や高温での運転などのLBE利用における課題解決のための最新の技術開発をADSターゲットの概要とともに解説する。
佐藤 智徳; 小松 篤史; 中野 純一*; 山本 正弘*
材料と環境, 70(12), p.457 - 461, 2021/12
福島第一原子力発電所(1F)の原子炉格納容器(PCV)は、事故後、放射線照射下で海水成分を含むような腐食環境にさらされることになった。このような環境では、溶存酸素のほかに、水の放射線分解(ラジオリシス)により過酸化水素が生成される。過酸化水素の生成量はラジオリシス解析により推測可能である。ガンマ線照射環境下での炭素鋼の腐食試験が実施された。その結果より、PCVで実施されているN2パージはガンマ線照射下での炭素鋼腐食の抑制にも効果的であることが確認された。また、実験結果をラジオリシス解析をもとに整理した。その結果、ガンマ線照射下での炭素鋼の腐食は、非照射下での酸素、過酸化水素の共存環境下での炭素鋼の腐食と同様に、酸素と過酸化水素の各拡散限界電流の和で決定されることが確認された。
(001) surface using supersonic seeded oxygen molecular beam勝部 大樹*; 大野 真也*; 高柳 周平*; 尾島 章輝*; 前田 元康*; 折口 直紀*; 小川 新*; 池田 夏紀*; 青柳 良英*; 甲谷 唯人*; et al.
Langmuir, 37(42), p.12313 - 12317, 2021/10
被引用回数：4 パーセンタイル：19.51(Chemistry, Multidisciplinary)超音速分子ビーム(SSMB)を用いて、アナターゼ型TiO(001)表面の酸素空孔の酸化を調べた。SSMBによって表面およびサブサーフェイスの酸素空孔を除去できた。格子間空孔が酸素空孔の大部分と考えられるが、SSMBによって効果的に除去できた。表面の酸素空孔は、TiO結晶成長後の状態では安定であるが、SSMBを用いて同様に効果的に除去できた。
