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報告書

幌延深地層研究計画で得られた地下水の水質データ(2020年度)

宮川 和也

JAEA-Data/Code 2021-003, 25 Pages, 2021/05

JAEA-Data-Code-2021-003.pdf:1.91MB

これまで幌延深地層研究計画における深地層の科学的研究では、主に地下施設建設時の坑道掘削に伴う地下水の水質変化の調査や地球化学モデルの構築および見直しを目的として、地下水の水質データが取得されてきた。2020年度は、引き続き研究開発が必要と考えられる必須の課題に対応するため、地下施設を利用して得られた地下水の水質データを取得している。地下施設の140m, 250mおよび350m調査坑道から掘削されたボーリング孔や3本の立坑に設置されている集水リングなどから41試料の地下水を採取し、分析を実施した。本報告は、2020年度に得られた地下水の水質データとして、物理化学パラメータや溶存成分、酸素水素同位体比およびトリチウムの測定・分析結果を取りまとめたものである。水質データの意味を正確に理解するため、分析方法についても詳述した。

論文

Radiation-induced effects on the extraction properties of hexa-$$n$$-octylnitrilo-triacetamide (HONTA) complexes of americium and europium

樋川 智洋; Peterman, D. R.*; Meeker, D. S.*; Grimes, T. S.*; Zalupski, P. R.*; Mezyk, S. P.*; Cook, A. R.*; 山下 真一*; 熊谷 友多; 松村 達郎; et al.

Physical Chemistry Chemical Physics, 23(2), p.1343 - 1351, 2021/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:70.6(Chemistry, Physical)

An(III)/Ln(III)分離用抽出剤であるヘキサニトリロトリアセトアミド(HONTA)の、SELECT (Solvent Extraction from Liquid waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)プロセス条件下における放射線影響を、米国INLが有する溶媒テストループを用いて調べた。HPLC-ESI-MS/MS分析の結果、放射線照射により、HONTAが線量に対して指数関数的に減衰し、ジオクチルアミンをはじめとする多様な分解物が生じることがわかった。またHONTAの減衰及び分解物の生成により、アメリシウム及びユーロピウムの抽出及び逆抽出挙動が低下する結果が得られた。パルスラジオリシス実験からは、このHONTAの減衰は、溶媒であるドデカンのラジカルカチオンとの反応(${it k}$(HONTA + R$$^{.+}$$) = (7.61 $$pm$$ 0.82) $$times$$ 10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$ s$$^{-1}$$)によることがわかった。一方、アメリシウムやユーロピウムとの錯形成により、反応速度定数は増加した。この反応速度の増加は、錯形成によって異なる経路の分解反応が生じた可能性を示唆している。最後にナノ秒の時間分解測定からHONTAの直接効果,間接効果共に100ns以下の短い寿命を持つHONTAラジカルカチオンとマイクロ秒以上の長い寿命を持つHONTA励起三重項状態が生じることを明らかにした。これらの活性種はHONTAの分解における重要な前駆体となると考えられる。

報告書

ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2020-026, 41 Pages, 2020/12

JAEA-Review-2020-026.pdf:3.25MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEA とアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、「ウラニル錯体化学に基づくテーラーメイド型新規海水ウラン吸着材開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、海水中におけるウラン支配種であるウラニルイオンが他の金属にはまず見られない平面5座配位を好むというユニークな錯体化学的特徴を示すことに基づいて海水ウラン吸着材の吸着部位となる配位子構造をデザインし、海水ウラン回収技術における既存課題の解決およびまったく新しい海水ウラン吸着材の開発を行う。その第1フェーズとして、本研究ではウラニルイオンに対して特異的配位能を有する平面5座開環キレート配位子の開発およびその基本性能評価を行うことを目的とする。

報告書

超深地層研究所計画における地下水の地球化学に関する調査研究; 瑞浪層群・土岐花崗岩の地下水の地球化学特性データ集(2019年度)

福田 健二; 渡辺 勇輔; 村上 裕晃; 天野 由記; 青才 大介*; 原 直広*

JAEA-Data/Code 2020-012, 80 Pages, 2020/10

JAEA-Data-Code-2020-012.pdf:3.55MB

日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削・維持管理が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響の把握を目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2019年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データおよび微生物データを取りまとめたものである。データの追跡性を確保するため、試料採取場所, 試料採取時間, 採取方法および分析方法などを示し、あわせてデータの品質管理方法について示した。

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。

報告書

超深地層研究所計画における地下水の地球化学に関する調査研究; 瑞浪層群・土岐花崗岩の地下水の地球化学特性データ集(2018年度)

福田 健二; 渡辺 勇輔; 村上 裕晃; 天野 由記; 青才 大介*; 熊本 義治*; 岩月 輝希

JAEA-Data/Code 2019-019, 74 Pages, 2020/03

JAEA-Data-Code-2019-019.pdf:3.53MB

日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削・維持管理が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響の把握を目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2018年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データおよび微生物データを取りまとめたものである。データの追跡性を確保するため、試料採取場所, 試料採取時間, 採取方法および分析方法などを示し、あわせてデータの品質管理方法について示した。

報告書

Fission product chemistry database ECUME version 1.1

性能高度化技術開発グループ

JAEA-Data/Code 2019-017, 59 Pages, 2020/03

JAEA-Data-Code-2019-017.pdf:3.26MB
JAEA-Data-Code-2019-017-appendix(CD-ROM).zip:0.09MB

核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUME($$underline{E}$$ffective $$underline{C}$$hemistry database of fission products $$underline{U}$$nder $$underline{M}$$ultiphase r$$underline{E}$$action)は、軽水炉等の原子力施設の重大事故時のFP挙動を支配する化学挙動を評価するために必要な化学反応速度定数データセットCRK (dataset for $$underline{C}$$hemical $$underline{R}$$eaction $$underline{K}$$inetics)、要素モデルセットEM ($$underline{E}$$lemental $$underline{M}$$odel set)、そして熱力学データセットTD ($$underline{T}$$hermo$$underline{D}$$ynamic dataset)の3つのデータセットを格納している。ECUME ver. 1.1は、特に東京電力福島第一原子力発電所の廃炉やそれを受けた軽水炉の安全性向上の取り組みにおいて重要なセシウム, ヨウ素を主な対象として、これらの炉内分布や環境放出量をより正確に評価できるように整備したものである。

論文

Boron chemistry during transportation in the high temperature region of a boiling water reactor under severe accident conditions

三輪 周平; 高瀬 学; 井元 純平; 西岡 俊一郎; 宮原 直哉; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(3), p.291 - 300, 2020/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.44(Nuclear Science & Technology)

BWR重大事故における制御材ホウ素の移行挙動を、セシウム及びヨウ素に与える化学的影響の観点から評価するため、高温領域を移行するホウ素の化学挙動を実験的に調べた。核分裂生成物放出移行再現実験装置を用いて水蒸気雰囲気にて酸化ホウ素試料の加熱実験を実施した。放出した酸化ホウ素蒸気は1,000K以上においてステンレス鋼への凝集により多量に沈着した。さらに、この酸化ホウ素の沈着物、もしくはホウ素蒸気種とステンレス鋼が1,000K以上において反応することで、安定な鉄-ホウ素の複合酸化物(FeO)$$_{2}$$BO$$_{3}$$化合物を形成することが分かった。この結果は、重大事故時において、破損したBWR制御ブレードから放出されるホウ素は圧力容器内等の高温領域に保持されることを示している。このことから、セシウム蒸気がホウ素の沈着物と反応することで低揮発性のホウ酸セシウム化合物を形成し、圧力容器から低温領域に移行するセシウム蒸気が減少することなどが可能性として考えられる。

論文

Advances in fuel chemistry during a severe accident; Update after Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS) accident

倉田 正輝; 逢坂 正彦; Jacquemain, D.*; Barrachin, M.*; Haste, T.*

Advances in Nuclear Fuel Chemistry, p.555 - 625, 2020/00

福島第一原子力発電所(FDNPS)事故後、燃料化学の重要性が再認識された。運転員による最大限の事故防止・拡大防止の試みもあり、3つのユニットの事故進展の間に大きな違いがあることが福島第一原子力発電所の調査及び解析により明らかになった。燃料デブリの特性はこの事故進展の違いに大きく影響されると考えられ、TMI-2事故の解析と模擬実験に基づく典型的事故シナリオから予想されるものとは異なる。非典型的条件含め、シビアアクシデント(SA)に対する知見を適切に改良するため、燃料・炉心溶融崩落と核分裂生成物(FP)挙動の現象論の改良が必須であり、燃料化学の進展は最も根源的なアプローチとなる。本レビューはFDNPS事故後の最近のアップデートと残された課題に焦点を当てた。

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。

論文

Experimental determination of the photooxidation of aqueous I$$^{-}$$ as a source of atmospheric I$$_{2}$$

渡辺 耕助*; 松田 晶平; Cuevas, C. A.*; Saiz-Lopez, A.*; 薮下 彰啓*; 中野 幸夫*

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 3(4), p.669 - 679, 2019/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:26.9(Chemistry, Multidisciplinary)

ヨウ素の物質循環において、海洋から大気への輸送が起こる要因の一つに、海面付近での太陽光による光酸化過程がある。これまでに液相のヨウ化物イオン(I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$)の光酸化によって気相へヨウ素分子(I$$_{2}$$$$_{(g)}$$)が放出されることが報告されている。この過程の全球的な影響を評価するため、溶液中のI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化を実験的に詳細に調べ、290-500nmの波長域におけるI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$のモル吸光係数と光酸化の量子収率を決定した。さらに、I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$光酸化量子収率のpHおよび溶存酸素依存性を調べた。これらから海洋条件でのI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化によるI$$_{2}$$$$_{(g)}$$放出速度を推定した。全球化学気候モデルを用いてシミュレーションを行った結果、低緯度域では1年あたり約8%の寄与があることが明らかになった。本研究は、シビアアクシデント時において環境中へ飛散される放射性ヨウ素の挙動を予測するために必要な基礎的知見を与える。

報告書

超深地層研究所計画における地下水の地球化学に関する調査研究; 瑞浪層群・土岐花崗岩の地下水の地球化学特性データ集(2017年度)

福田 健二; 渡辺 勇輔; 村上 裕晃; 天野 由記; 林田 一貴*; 青才 大介*; 熊本 義治*; 岩月 輝希

JAEA-Data/Code 2018-021, 76 Pages, 2019/03

JAEA-Data-Code-2018-021.pdf:3.78MB

日本原子力研究開発機構は岐阜県瑞浪市で進めている超深地層研究所計画において、研究坑道の掘削・維持管理が周辺の地下水の地球化学特性に与える影響の把握を目的とした調査研究を行っている。本データ集は、超深地層研究所計画において、2017年度に実施した地下水の採水調査によって得られた地球化学データ及び微生物データを取りまとめたものである。データの追跡性を確保するため、試料採取場所、試料採取時間、採取方法および分析方法などを示し、あわせてデータの品質管理方法について示した。

論文

Evaluation of chemical speciation of iodine and cesium considering fission product chemistry in reactor coolant system

石川 淳; Zheng, X.; 塩津 弘之; 杉山 智之; 丸山 結

Proceedings of Asian Symposium on Risk Assessment and Management 2018 (ASRAM 2018) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2018/10

Japan Atomic Energy Agency is pursuing the development and application of the methodologies on fission product (FP) chemistry for source term analysis by using integrated severe accident analysis code THALES2/KICHE. Generally, specific chemical forms of iodine and cesium such as cesium iodide (CsI) and cesium hydroxide (CsOH) were assumed in the source term analysis for light water reactors using an integrated severe accident analysis code. The accident at the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Station leads possible chemical effects of B$$_{4}$$C control materials and atmosphere on chemical speciation of iodine and cesium such as cesium metaborate (CsBO$$_{2}$$) and hydrogen iodide (HI). The difference of chemical speciation affects not only the FP behavior in the reactor coolant system (RCS) and transport to containment but also pH value of the suppression pool water in the containment. The pH value is one of the influential factors on the release of gaseous iodine (I$$_{2}$$ and organic iodine) from containment liquid phase. In the present study, the improvement of the THALES2/KICHE code in terms of FP chemistry in RCS was performed and applied to source term analysis for severe accidents at a boil water reactor with Mark-I containment vessel. This paper discusses the chemical speciation of iodine and cesium, and FP behavior and transport to containment.

論文

An Empirical model for the corrosion of stainless steel in BWR primary coolant

内田 俊介*; 塙 悟史; 内藤 正則*; 岡田 英俊*; Lister, D. H.*

Corrosion Engineering, Science and Technology, 52(8), p.587 - 595, 2017/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.39(Materials Science, Multidisciplinary)

電気化学に対する静的解析と酸化皮膜成長に対する動的解析を組み合わせたECP評価モデルを開発した。このモデルで得られた主な結論は以下の通り。過酸化水素及び酸素のECPへの影響は、酸化皮膜の性状変化によるものとして説明できた。水化学条件の変更に起因するECPのヒステリシスを評価することができた。ECPに対する中性子照射効果として、酸化皮膜中の照射誘起拡散をモデルに導入することで、中性子照射によるアノード電流密度の低下に起因したECPの低下を予測した。

報告書

Results and progress of fundamental research on fission product chemistry; Progress report in 2015

逢坂 正彦; 三輪 周平; 中島 邦久; Di Lemma, F. G.*; 鈴木 知史; 宮原 直哉; 小畠 雅明; 岡根 哲夫; 鈴木 恵理子

JAEA-Review 2016-026, 32 Pages, 2016/12

JAEA-Review-2016-026.pdf:6.18MB

シビアアクシデント時の軽水炉内の各領域における核分裂生成物(FP)化学に関するデータベースの構築、及びそれらに基づくFP化学モデルの改良を目的として、2012年度よりFP化学挙動の解明に向けた基礎研究を開始した。研究成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉研究開発及び軽水炉安全性向上のための基礎的知見として反映する。1F特有の課題やソースターム関連研究における優先度を考慮して、FP挙動に与えるホウ素(B)放出速度及び熱水力条件の影響、構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・反応挙動、FP化合物の熱力学及び熱物性データベースの拡充、及びFP挙動再現及びFP含有化合物の化学形直接測定のための実験・解析技術確立の4つの研究項目を設定した。本報告書は、FP化学挙動の解明に向けた基礎研究の2015年の研究成果及び進捗を述べるものである。2015年の成果として、FP放出移行挙動再現実験装置の導入を完遂したことが挙げられる。また、Cs化学吸着に関しての有用な基礎的知見を取得した。4つの研究項目に加えて、1F炉外サンプル分析によりFP挙動を評価するための試みについても検討した。

論文

Formation and release of molecular iodine in aqueous phase chemistry during severe accident with seawater injection

城戸 健太朗; 端 邦樹; 丸山 結; 西山 裕孝; 星 陽崇*

NEA/CSNI/R(2016)5 (Internet), p.204 - 212, 2016/05

Seawater injection into the degraded core is one of the measures of accident management as it has been performed at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. The constituents of seawater deeply relates to the iodine chemistry in the water pool of the suppression chamber, which indicates that it is important to assess their effect on the source term in a severe accident. In the present study, by employing a four-component seawater (SW) model we try to simulate the I$$_2$$ molecules yielding in aqueous solution as the function of time, based on several datasets about chemical reaction kinetics and to evaluate its fraction of the initial inventory released from the solution to gas phase. The amount of I$$_2$$ molecule in gas phase was in proportion as the SW mixing ratio. The combination of bromide and hydrogen-carbonate anions considerably contributes to the behavior of the history of producing I$$_2$$ gas. The oxygen molecules solved from air drastically reduced yielding I$$_2$$ gas by catalytically consuming hydroxyl radicals, while the I$$_2$$ gas increased by the carbon dioxide gas contained in air. The effects of SW and carbon dioxide gas are recommended to be considered in the quantitative discussion about I$$_2$$ gas released from aqueous solution.

論文

Vacuum chromatography of Tl on SiO$$_{2}$$ at the single-atom level

Steinegger, P.*; 浅井 雅人; Dressler, R.*; Eichler, R.*; 金谷 佑亮*; 水飼 秋菜*; 永目 諭一郎; Piguet, D.*; 佐藤 哲也; Sch$"a$del, M.; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 120(13), p.7122 - 7132, 2016/04

 被引用回数:18 パーセンタイル:63.22(Chemistry, Physical)

超重元素の吸着エンタルピー測定のため、真空クロマトグラフィーという新しい実験手法の開発を行い、短寿命タリウム同位体を用いて実証実験を行った。原子力機構タンデム加速器を用いて短寿命タリウム同位体を合成し、オンライン同位体分離装置を用いてイオン化・質量分離したタリウムイオンビームを真空等温クロマトグラフィー装置に導入し、SiO$$_{2}$$表面に対するタリウム原子の吸着の温度依存性を測定した。その結果から吸着エンタルピーを158KJ/molと決定した。タリウムは113番元素の同族元素であり、本研究で開発した真空クロマトグラフィー法は、半減期1秒オーダーの超重元素の化学研究を可能にすると期待される。

報告書

日本原子力研究開発機構量子ビーム応用研究部門第16回光量子科学研究シンポジウム論文集; 2015年10月15日$$sim$$16日,京都府木津川市

光量子科学研究シンポジウム事務局

JAEA-Conf 2016-001, 53 Pages, 2016/03

JAEA-Conf-2016-001.pdf:6.17MB

平成27年10月15日-16日の2日間にわたり「第16回光量子科学研究シンポジウム」を関西光科学研究所木津地区において開催した。本プロシーディング集にはそこで行われた講演およびポスター発表のうちから、プロシーディングとして投稿されたものを収録している。

論文

Corrosion of structural materials and electrochemistry in high-temperature water; Relationships among water chemistry, corrosion, oxide film and electrochemical corrosion potential

内田 俊介; 塙 悟史; Kysela, J.*; Lister, D. H.*

Power Plant Chemistry, 18(1), p.6 - 17, 2016/01

原子力発電所の信頼性維持のため、各プラントにはそのシステム,材料,運転履歴に基づくプラント固有の最適水化学制御が必要とされる。電気化学は腐食に係る問題の重要課題の一つである。FAC, IGSCC, PWSCCなど、腐食に係る問題は、ECP,導電率, pHなど電気化学指標に基づいて理解される。ECP,金属表面状態,浸漬時間,その他の環境条件の相関に基づき、電気化学と酸化被膜成長モデルを連成したECPと鋼の腐食速度を評価するためのモデルを開発した。連成モデルに関して得られた結論は以下の通りである。(1)FACによる減肉速度に及ぼす水化学の改善と編流による質量移行係数の影響は本モデルにより適切に評価することができた。(2)ECPに及ぼすH$$_{2}$$O$$_{2}$$, O$$_{2}$$の影響は本モデルで評価でき、浸漬時間の影響は酸化被膜の成長による結果として適切に説明できた。(3)中性子照射によるECPの低下は酸化膜の照射誘起拡散により説明できた。

報告書

幌延深地層研究計画で得られた地下水の水質データ(2011年度$$sim$$2013年度)

笹本 広; 山本 信幸; 宮川 和也; 水野 崇

JAEA-Data/Code 2014-033, 43 Pages, 2015/03

JAEA-Data-Code-2014-033.pdf:3.92MB
JAEA-Data-Code-2014-033-appendix(CD-ROM).zip:0.09MB

幌延深地層研究計画における深地層の科学的研究では、実際の地下の地質環境特性(条件)を調査するための技術開発や、得られた地質環境特性に基づく地質環境モデルの構築が進められている。地質環境モデルの1つに、地下水の地球化学モデルがあるが、モデルの構築にあたっては、地下施設周辺における地下水の水質データが必要である。本報告では、平成23年度$$sim$$平成25年度(2011年度$$sim$$2013年度)までの3年間に、幌延深地層研究計画で得られた地下水の水質データとして、物理化学パラメータおよび水質の測定・分析結果を取りまとめたものである。

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