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報告書

ガンマ線画像スペクトル分光法による高放射線場環境の画像化による定量的放射能分布解析法(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 京都大学*

JAEA-Review 2019-036, 65 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-036.pdf:4.46MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「ガンマ線画像スペクトル分光法による高放射線場環境の画像化による定量的放射能分布解析法」について取りまとめたものである。電子飛跡検出型コンプトンカメラ(ETCC)は、前段にガス増幅型位置検出器を用いて電子の3次元飛跡を測定することにより、従来型のコンプトンカメラの分解能を大幅に向上する技術として、これまで宇宙観測用として開発し医療への応用も進めて来た。本研究では、医療用に開発したETCCをもとに、現場での操作性を重視した軽ETCCを試作し、フィールド試験により実用性を評価する。

論文

1 MeV, ampere class accelerator R&D for ITER

井上 多加志; 柏木 美恵子; 谷口 正樹; 大楽 正幸; 花田 磨砂也; 渡邊 和弘; 坂本 慶司

Nuclear Fusion, 46(6), p.S379 - S385, 2006/06

 被引用回数:33 パーセンタイル:23.64(Physics, Fluids & Plasmas)

ITERに向けた静電加速器R&Dの目的は、大電流密度の負イオンを1MeVまで加速することである。原研MeV級加速器は、従来のクランプ理論やパッシェンの法則をMV級高電圧,長真空ギャップ領域に外挿して設計されている。さらに、絶縁物表面の沿面放電防止には、大型電界緩和リングによる陰極接合点の電界低減が効果的であった。これら真空絶縁技術により、真空絶縁型加速器で1MVを8,500秒間安定保持することに成功した。バイトンOリングのSF$$_{6}$$ガス透過、並びに逆流電子によるポート損傷と真空リークを止めることにより、負イオンの表面生成が持続・促進され、カマボコ型負イオン源の高出力($$leq$$40kW)運転時に電流密度が飽和することなく増加した。この結果、電流密度146A/m$$^{2}$$(全負イオン電流:0.206A)の負イオンビームを836keVまで加速することに成功した(パルス幅:0.2秒)。これは、ITERで必要とされる高出力密度負イオンビーム(1MeV, 200A/m$$^{2}$$)を世界で初めて実現したものである。さらに本論文では、EGS4コードを用いて制動X線の発生量を見積もり、光電効果による放電破壊の可能性を議論する。

論文

Minor actinide neutron capture cross-section measurements with a 4$$pi$$ Ge spectrometer

小泉 光生; 長 明彦; 藤 暢輔; 木村 敦; 水本 元治; 大島 真澄; 井頭 政之*; 大崎 敏郎*; 原田 秀郎*; 古高 和禎*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 562(2), p.767 - 770, 2006/06

 被引用回数:6 パーセンタイル:54.42(Instruments & Instrumentation)

原子核科学研究グループにおいては、文部科学省公募型特会事業において、マイナーアクチニドの中性子捕獲断面積を測ることを目的として、4$$pi$$Geスペクトロメータを使った実験装置の準備を行っている。実験は、京大炉の電子LINAC施設で行う予定で、TOF中性子ビームラインの整備はほぼ完了している。4$$pi$$Geスペクトロメータの建設は進行中である。並行して、デジタル処理テクニックに基づく新しいデータ収集システムの開発を行った。以上この事業の現状について紹介する。

論文

Study of radiation-induced primary process by ion pulse radiolysis

吉田 陽一*; Yang, J.*; 近藤 孝文*; 関 修平*; 古澤 孝弘*; 田川 精一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治; 南波 秀樹

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.183 - 185, 2006/01

シングルフォトンカウンティングシステムを用いて重イオンパルスラジオリシス技術を開発した。このシステムでは、溶液試料入射前に置かれた薄膜シンチレータにイオンを照射した時にシンチレータから発した光を溶液試料中に生成する初期活性種の検出光源として用いた。このシステムを用いて水中における水和電子の時間過渡吸収の測定が達成でき、これにより本技術の有用性が示された。

論文

Chain terminations in the decomposition reactions of chloroethylenes in air through the deposition of alkylperoxy radicals on the wall of an irradiation vessel

箱田 照幸; 小嶋 拓治

Radiation Physics and Chemistry, 74(5), p.302 - 309, 2005/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

内面積に対する体積比(S/V)が異なる照射容器中にクロロエチレンを含む空気を封入し、異なる線量率で電子ビーム及び$$gamma$$線照射を行い、クロロエチレンの連鎖分解反応やその停止反応を調べた。その結果、線量率が高い電子ビーム照射の場合には、アルキル過酸化ラジカル同士の反応のみが連鎖停止反応として生じていることがわかった。これに対して、線量率が低い$$gamma$$線照射、あるいは大きなS/V値を有する照射容器を用いた場合には、連鎖停止反応としてアルキル化酸化ラジカル同士の反応に加えて、このラジカルの照射容器壁への付着による反応も寄与していることが明らかとなった。

論文

Decomposition behavior of PCDD/F isomers in incinerator gases under electron-beam irradiation

廣田 耕一; 小嶋 拓治

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 78(9), p.1685 - 1690, 2005/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:66.64(Chemistry, Multidisciplinary)

ごみ燃焼排ガス中ダイオキシンとフランの電子ビーム分解挙動について各異性体別に調べた。その結果、ダイオキシンではすべての異性体について高い分解率が得られ、それは照射によって生成するOHラジカルによる酸化反応であることがわかった。これに対して、フランは熱電子付着による脱塩素反応により、1, 2, 8, 9-, 2, 3, 7, 8-, 3, 4, 6, 7-TeCDFsなど化学構造に対称性のある異性体が生成していることがわかった。

論文

リアルタイム光電子分光によるTi(0001)表面酸化反応の観察

高桑 雄二*; 小川 修一*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

触媒, 47(5), p.352 - 357, 2005/08

Ti(0001)表面酸化反応を高輝度放射光とHe-I共鳴線を用いた光電子分光でリアルタイムモニタリングした。Ti2pとO1s内殻準位,価電子帯の光電子スペクトルから求めた酸素吸着量,酸化状態,酸化膜厚,電子状態,仕事関数の時間発展から解明した酸素吸着モデルと極薄酸化膜形成過程について解説した。

論文

Electron beam-induced fries rearrangement of sulfonamide and sulfonate crystals

加藤 順*; 前川 康成; 吉田 勝

Chemistry Letters, 34(2), p.266 - 267, 2005/02

 被引用回数:12 パーセンタイル:55.21(Chemistry, Multidisciplinary)

電子線を利用した有機機能性材料創製の一環として、結晶状態のスルホンアミド及びスルホン酸エステル結晶の電子線反応について検討を行った。われわれは、スルホン誘導体が、対応するカルボニル化合物よりも高い電子線反応性を有し、Fries転位反応性生物を与えることを見いだした。この反応は、無溶媒でエステル結合を極性の高いフェノールやアニリン構造に変換する有効な方法である。さらに、スルホンアミドの電子線反応によるアニリン誘導体の生成は、酸性物質が塩基性物質に化学変換される非常に興味深い反応である。したがって、これらの電子線により引き起こされる化学変換は、電子線リソグラフィーやナノレベルでの構造制御のための新しい材料設計への展開が期待できる。

論文

Experimental verification of velocity bunching via shot-by-shot measurement at S-band photoinjector and linac

飯島 北斗; 上坂 充*; 坂本 文人*; 上田 徹*; 熊谷 教孝*; Serafini, L.*

Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 44(7A), p.5249 - 5253, 2005/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:66.09(Physics, Applied)

「速度集群」と呼ばれる圧縮方法の実験的な検証を報告する。 線形圧縮に基づく速度集群は圧縮器として進行波型の加速管を使用する。 実験は東京大学の原子力工学研究施設にあるS-バンドのフォトカソードRF電子銃と線形加速器を用いて行われた。1バンチごとのバンチ長はフェムト秒ストリークカメラにより、バンチあたりの電荷量1nCに対して、平均0.5$$pm$$0.1ps(rms)と測定された。この結果はPARMELAによるシミュレーションとよく一致している。

論文

Suppression of electron scattering by the longitudinal components of tightly focused laser fields

益田 伸一; 神門 正城; 小瀧 秀行; 中島 一久

Physics of Plasmas, 12(1), p.013102_1 - 013102_6, 2005/01

 被引用回数:22 パーセンタイル:38.58(Physics, Fluids & Plasmas)

ガウス型(TEM$$_{00}$$)のレーザービームによる電子の散乱について数値計算による詳細な解析を行った。レーザーを強く集光した場合、レーザーの持つ縦方向の電磁場を取り入れることが重要である。われわれは今回、相対論的なレーザー動重力加速法において縦方向電磁場を考慮し、電子が横方向に集束されることを発見した。この場合、加速される電子のエミッタンスは横・縦方向ともに小さく、バンチ長もフェムト秒を切る短いものが得られた。

論文

電子ビームを用いたガス浄化技術

小嶋 拓治

真空, 47(11), p.789 - 795, 2004/11

排煙や排ガスに電子ビームを照射すると、その主成分である空気中の窒素, 酸素, 水及び炭酸ガスなどから反応性に富んだ水酸化ラジカル, 活性酸素などの活性種が生成する。紫外線やプラズマ放電でも同様の反応を起こさせることが可能だが、放射線ではこれらの活性種を高密度に生成させることができるため、石炭/石油燃焼火力発電所排煙中の硫黄酸化物及び窒素酸化物, ごみ燃焼排煙中のダイオキシン類、及び換気ガス中の有害揮発性有機化合物(VOC)などと、それらが極微量であっても効率よく化学反応を起こさせて、それら環境汚染物質を分解または除去しやすい化学物質に変えることができる。ここでは、この原理に基づく電子ビームを用いた排煙・排ガスの浄化技術に関して日本原子力研究所における研究開発例を述べる。

論文

Structure of sub-monolayered silicon carbide films

馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖; Nath, K. G.

Applied Surface Science, 237(1-4), p.176 - 180, 2004/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:60.8(Chemistry, Physical)

炭化ケイ素(SiC)はシリコンに代わる次世代の半導体物質として期待されている。SiC薄膜の製造法の一つに、有機ケイ素化合物を用いた蒸着法が知られており、ミクロンオーダーの厚みを持つSiC薄膜が合成されている。本研究では、ナノメートルオーダーの厚みを持つ極薄SiCの構造を調べるため、テトラメチルシランを放電気体として用いたイオンビーム蒸着法により1原子層以下のSiCをグラファイト上に堆積させ、その電子構造を放射光光電子分光法,X線吸収微細構造法により調べた。その結果、0.1ナノメーターの厚みの蒸着層を850$$^{circ}$$Cまで加熱すると、バルクのSiCと異なった二次元構造を持つSiCが生成することがわかった。この物質のX線吸収微細構造スペクトルの偏光依存性を測定したところ、Si原子周辺に$$pi$$*軌道的な性質を持つ軌道が存在し、この$$pi$$*軌道が表面に垂直であることがわかった。このことから、得られたSiC膜は、グラファイトと同様な二次元状の構造をとることが明らかとなった。

論文

Electron-beam-induced fries rearrangement and oxidation reactions of sulfonic acid esters in crystalline state

湯浅 加奈子; 榎本 一之*; 前川 康成; 加藤 順*; 山下 俊*; 吉田 勝

Journal of Photopolymer Science and Technology, 17(1), p.21 - 28, 2004/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:66.79(Polymer Science)

電子線感受性や反応選択性の高い有機分子の設計を目的に、スルホン酸誘導体を合成し、その結晶状態でのFries転位及び酸化反応挙動を詳細に検討した。phenyl p-toluenesulfonate(1a)結晶は、電子線照射によりFries転位が進行し、o, p-Fries転位体,分解生成物であるフェノールに加え、光反応では報告例のないFries転位体の酸化体を与えた。反応初期、結晶格子支配により1aのFries転位体はo-体のみを選択的に生成した。室温で液体のphenyl benzenesulfonate(1b)は、1aと同様、o, p-Fries転位体,フェノール及び酸化体を与えた。1bは、電子線に対して高反応性を示したが、Fries転位体の位置選択性は低かった。一方、phenyl 1-naphthalenesulfonate結晶は、酸化体の生成なしにo, p-Fries転位体及びフェノールを与えた。上記スルホン酸誘導体の反応は、電子線照射によりS-O結合が選択的に開裂し、Fries転位体を与えること,電子線固有である酸化体の生成は、空気酸化やo-Fries転位体同士の酸化還元反応により生成するのではなく、系中に存在する分解物による酸化反応より生成することがわかった。

論文

Electron-beam induced reactions of sulfonium salts in a crystalline state

榎本 一之*; 前川 康成; Moon, S.; 下山 純治*; 後藤 一幸*; 成田 正*; 吉田 勝

Journal of Photopolymer Science and Technology, 17(1), p.41 - 44, 2004/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:90.25(Polymer Science)

酸発生剤であるトリフェニルスルホニウム塩(1)結晶に電子線照射すると、光反応とは異なり、1にフェニル基が置換したビフェニル置換スルホニウム塩(2)を中間体として与える。ビフェニル体2の反応率は1の3.7倍と、電子線レジスト薄膜としての高感度化が示唆された。本論文では、スルホニウム塩結晶の電子線反応性や選択性に及ぼすカチオン部位と対アニオンの効果を調べ、電子線に対して感受性の高い酸発生剤の設計指針を得ることを目的とする。スルホニウム塩のカチオン部位にビフェニル及びジフェニルスルフィドを導入した2p, phSを別途合成し、電子線反応を行った。その結果、2p及びphSの分解速度は一次速度式で最適化でき、速度定数($$times$$10$$^{4}$$s$$^{-1}$$)は1で3.7、2pで14、phSで21であった。放射線感度の指標となるイオン化ポテンシャル(Ip)は、ベンゼンで9.24、ビフェニルで8.16、ジフェニルスルフィドで7.85である。このことから、より低いIpを有する置換基をカチオン部位に導入することで、スルホニウム塩の分解速度が増加することがわかった。また、芳香族系対アニオンを有するスルホニウム塩は、非晶化前後で速度定数が2倍増加し、脂肪族系よりも高感度を示した。

論文

電子ビームを用いた排煙・排ガスの浄化技術

小嶋 拓治

触媒, 46(3), p.248 - 253, 2004/04

石炭/石油燃焼火力発電所排煙中の硫黄酸化物及び窒素酸化物の除去,ごみ燃焼排煙中のダイオキシン類の分解、及び換気ガス中の有害揮発性有機化合物の分解・除去など、環境汚染物質を含む排煙・排ガスの電子ビームを用いた浄化技術に関する研究開発について述べる。

論文

Application of electron beams for the treatment of VOC streams

廣田 耕一; 酒井 洋樹*; 鷲尾 方一*; 小嶋 拓治

Industrial & Engineering Chemistry Research, 43(5), p.1185 - 1191, 2004/03

 被引用回数:41 パーセンタイル:20.85(Engineering, Chemical)

電子ビーム技術はVOC処理として有望な方法である。この技術の実用化のため、その指標となる90%以上の分解処理に必要なエネルギー(吸収線量)を求めた。実験室レベルで20種のVOCに対して電子ビーム照射を行った結果、そのエネルギーは、化学構造に関係し、OHラジカルとの速度定数から推測できることがわかった。この結果をもとに仕様を決めて行ったコスト分析では、自己遮蔽型の電子加速器と反応器を1つのユニットにすることにより、電子ビーム処理システムの設備コストを低減できることを明らかにした。

論文

Application of electron beam for the reduction of PCDD/F emission from Municipal solid waste incinerators

廣田 耕一; 箱田 照幸; 田口 光正; 瀧上 眞知子; Kim, H.; 小嶋 拓治

Environmental Science & Technology, 37(14), p.3164 - 3170, 2003/07

 被引用回数:41 パーセンタイル:32.37(Engineering, Environmental)

温度200$$^{circ}$$Cのごみ燃焼排煙中のダイオキシン類の削減を目的に、電子ビームを応用した。その結果、1000m$$^{3}$$N/hの排煙に対して14kGy照射することにより90%以上の分解率が得られた。ダイオキシン類の分解は、OHラジカルとの反応によって開始され、エ-テル結合の解離,ベンゼン環の開環,脱塩素が引き続き起こると考えられる。フランの場合は脱塩素化により低塩素化フランの生成を伴うため、ダイオキシンと比べ低分解率となった。

論文

電子ビームを用いた排煙排水処理技術とその実例

小嶋 拓治

応用物理, 72(4), p.405 - 414, 2003/04

ダイオキシン類を始めとして、ガスや水中に極微量含まれる環境汚染物の高度処理技術が重要となっている。ここでは、このような低濃度の環境汚染物質の酸化・分解・無害化に特長がある電子ビーム法について、基礎的研究,処理技術の開発、及び実用化例を紹介する。火力発電所排煙中の硫黄酸化物及び窒素酸化物の除去,換気ガス中揮発性有機化合物及びごみ燃焼排煙中のダイオキシン類の分解,上水及び排水の浄化,汚泥処理などについて述べる。

論文

Development of silicon carbide micro-tube from precursor polymer by radiation oxidation

杉本 雅樹; 出崎 亮; 田中 茂; 岡村 清人*

Key Engineering Materials, 247, p.133 - 136, 2003/00

SiC繊維の前駆体高分子であるポリカルボシラン繊維を電子線により表層のみ酸化架橋し、未架橋の内部を溶出した後セラミック化することでSiCチューブを合成可能である。ポリカルボシランの放射線酸化機構を元に繊維中空化のメカニズムについて考察した。

論文

Dioxin decomposition/elimination technology using electron beams

小嶋 拓治; 廣田 耕一; 田口 光正; 箱田 照幸; 瀧上 眞知子

Proceedings of 25th JAIF-KAIF Seminar on Nuclear Industry, p.193 - 201, 2003/00

電子ビームによる排煙中ダイオキシンの分解除去技術を温度200$$^{circ}$$C排煙流速1,000 m$$^{3}$$N/hの実ごみ排煙を用いて開発した。照射前後のダイオキシン毒性等価濃度比として求めた分解率は、線量15kGy以上で90%以上であった。この処理条件では、日本におけるダイオキシン対策特別措置法の基準値を満たすことができる。ダイオキシンの分解機構を解明するとともに、分解生成物が外因性内分泌撹乱物質様活性の観点から無毒性になっていることを確認した。

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