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論文

Application of turbidity measurement for evaluation of two-phase separation in ${it N}$,${it N}$-dialkylamides-nitric acid systems

筒井 菜緒; 伴 康俊; 袴塚 保之; ト部 峻一; 松村 達郎

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1153 - 1157, 2015/09

${it N}$,${it N}$-ジアルキルアミドは使用済燃料の湿式再処理に用いられているリン酸トリブチルの代替抽出剤として有望であるが、有機相と水相の二相分離の定量的評価はまだなされていない。本研究では、濁度測定を用いてその定量的評価を行った。ドデカンで希釈した${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)と硝酸ウラニルを含む硝酸溶液をよく撹拌し、濁度及びウランの分配比の測定を行った。DEHDMPA、ウラン及び硝酸濃度の増加に伴い有機相中の濁度は増加した。濁度は時間の経過に伴い減少したが、ウランの分配比の変化はわずかであり、観測された濁度はウラン分配比に大きな影響を与えないことが示された。これらの結果は、二相分離の観点からDEHDMPAは硝酸中のウラン抽出剤として機能し得ること、及び濁度が抽出挙動評価の指針の一つになり得ることを示している。

論文

Technetium separation for future reprocessing

朝倉 俊英; 宝徳 忍; 伴 康俊; 松村 正和; 森田 泰治

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.271 - 274, 2005/12

PUREX技術に基づいたTcの抽出分離試験を、燃焼度44GWd/tの使用済ウラン燃料を用いて行った。試験結果を、シミュレーションコードESSCAR(Extraction System Simulation Code for Advanced Reprocessing)を用いて検討した。TBP抽出によって、Tcを溶解液からほぼ定量的に抽出し、高濃度硝酸スクラブによって抽出されたTcを定量的に回収できることを示した。さらに、Tcの抽出機構では、ZrとUとの共抽出効果が支配的な要因であることをESSCARコードによる計算結果から示した。

報告書

原研における群分離に関する研究開発; 4群群分離プロセス開発までのレビュー

森田 泰治; 久保田 益充*

JAERI-Review 2005-041, 35 Pages, 2005/09

JAERI-Review-2005-041.pdf:2.24MB

原研における群分離に関する研究開発について、研究開発開始当初より、4群群分離プロセス開発及びその実高レベル廃液試験までの成果を取りまとめ、総括した。1980年(昭和55年)頃に構築した3群群分離プロセスでは高レベル放射性廃液中の元素を超ウラン元素,Sr-Cs及びその他の元素の3群に分離する。その後研究開発された4群群分離プロセスでは上記にTc-白金族元素群を分離対象に加えられている。4群群分離プロセスについては、燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)内に整備した群分離試験装置を用いて濃縮実高レベル廃液による実証試験が実施された。この間、さまざまな分離手法が研究,試験され、各分離対象元素(群)に最適な分離手法,分離条件等について多くの検討がなされた。高レベル廃液は、希ガスとハロゲンを除く第1族から第16族までの多くの種類の元素を含んでおり、分離対象もさまざまであることから、取り扱った際に起こる事象は非常に複雑である。したがって、過去の経験,知見や成果をきちんと整理して、これを今後の研究に活かすことが非常に重要である。本報告は、今後の研究開発に役立たせるため、これらの研究開発の内容及びその成果をレビューしたものである。

論文

Simulation codes of chemical separation process of spent fuel reprocessing; Tool for process development and safety research

朝倉 俊英; 佐藤 真人; 松村 正和; 森田 泰治

JAERI-Conf 2005-007, p.345 - 347, 2005/08

本報告では、高度化再処理のための抽出システムシミュレーションコード(ESSCAR)についてのこれまでの開発と利用についてレビューする。開発においては、使用済燃料試験を実施して計算を行うことによって、分離プロセスにおける物理化学現象をより深く理解することが必須である。燃焼サイクル施設のプロセス安全性の観点からは、痕跡量程度しか存在しないが、反応活性の高い物質のプロセス挙動を知ることが重要である。

報告書

ARTISTプロセスにおける元素分離シミュレーション; 表計算による向流抽出器の分離シミュレーション

山口 五十夫*; 鈴木 伸一; 佐々木 祐二; 山岸 功; 松村 達郎; 木村 貴海

JAERI-Tech 2005-037, 56 Pages, 2005/07

JAERI-Tech-2005-037.pdf:2.31MB

溶媒抽出法による再処理では、大量処理と連続運転性に優れたミキサーセトラー型溶媒抽出器が多用されている。そこでARTISTプロセス開発で得られたデータをもとに、使用済み核燃料を用いてミキサーセトラーを運転した場合、各フラクションに分布する金属イオンの割合を、向流接触抽出計算式を表計算に組み込んでシミュレーションした。しかし、前出の向流接触抽出計算式は、ミキサーセトラー内の各ステージにおいて酸濃度変化等の影響で金属イオンの分配比が変化した場合の計算に対応していない。そのため、抽出剤の酸抽出分配比より、ミキサーセトラー内の各ステージの平衡酸濃度を求め、その酸濃度に対応した金属イオンの分配比から、ミキサーセトラーの各フラクションに分布する金属イオンの割合を求める計算法を開発した。これらの計算法は各フラクションに分布する金属イオンの割合ばかりでなく、M$$cdot$$S内の各ステージに分布する金属イオンの割合も求めることができる。

論文

Extraction and separation of Am(III) and Sr(II) by N,N,N',N'-tetraoctyl-3-oxapentanediamide (TODGA)

鈴木 英哉*; 佐々木 祐二; 須郷 由美; Apichaibukol, A.; 木村 貴海

Radiochimica Acta, 92(8), p.463 - 466, 2004/08

 被引用回数:69 パーセンタイル:2.17(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

多座配位の抽出剤であるTODGAを溶解したドデカン溶液を有機相として用い、硝酸溶液中からのAm(III)とSr(II)の抽出分離について検討した。その結果、この抽出反応には、対イオンとしてのNO$$_{3}$$$$^{-}$$以外にHNO$$_{3}$$が関与していることがわかった。また、TODGA濃度の高い条件では、Am(III), Sr(II)ともに大きな分配比の値を示すが、硝酸濃度をより高い条件(3M以上)とすることで、さらに分配比が増加するAm(III)に対し、Sr(II)の分配比は減少する。したがって、高レベル廃液中からAm(III)とSr(II)をともに抽出した後、6M硝酸溶液を用いることでSr(II)のみが水相の硝酸中に逆抽出されるため、Am(III)とSr(II)との相互分離が可能である。また、TODGAを含む有機相中にモノアミドを添加することで、抽出錯体の有機相中への溶解度が増し、第三相の生成を抑制できるため、金属の抽出容量を大きくすることができる。

論文

Research on PARC process for future reprocessing

朝倉 俊英; 宝徳 忍; 伴 康俊; 松村 正和*; Kim, S.-Y.; 峯尾 英章; 森田 泰治

Proceedings of International Conference ATALANTE 2004 Advances for Future Nuclear Fuel Cycles, 5 Pages, 2004/06

原研では、将来の再処理の基盤として、PUREX法に基づくPARCプロセスを研究している。その鍵となる概念は、U/Pu分配前に、Np, TcをU, Puから分離することによって、一回の抽出サイクルのみでU, Pu製品を得ることである。このプロセスについて、44GWd/tのPWR使用済燃料溶解液を用いて、2回のフローシート試験を実施した。その結果、溶媒流量を上げ、FP洗浄液の硝酸濃度を高めることで、共除染から発生する抽出廃液に残るNp量を、溶解液に含まれていた量に対して13%にまで減少させることができることを示した。また、フローシートを改良して、還元剤濃度と洗浄液流量を上げることによって、n-ブチルアルデヒド選択還元法によるNpの分離効率を36%から78%に改善できることを示した。さらに、高濃度硝酸洗浄によるTc分離の有効性を示した。

論文

Extraction behavior of TRU elements in the nuclear fuel reprocessing

宝徳 忍; 朝倉 俊英; 峯尾 英章; 内山 軍蔵

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.313 - 316, 2002/11

PUREXプロセスの抽出工程における放射性核種の閉じ込め性に関する研究を行い、工程内でのウラン,プルトニウム及びほかのTRU元素の移行挙動の調査を行った。使用済燃料試験をNUCEFの再処理プロセス試験設備を使用し、3台の抽出機によって、ウラン,プルトニウムなどの濃度分布データを取得した。その結果、ウラン,プルトニウム,アメリシウムについてはその99%以上が想定された製品溶液中に移行したが、ネプツニウムはそれぞれの製品溶液中に分散した。(抽出残液に11%,FP溶液に23%,Pu溶液に36%,U溶液に30%)、また、この結果を計算コードによってシミュレーションしたところ、概ね実験結果と一致したが、一部の工程で実験結果と若干の差が見られた。これらについては、さらに計算結果が一致するよう、今後考察を行う必要がある。

報告書

Nuclear criticality safety handbook, 2; English translation

臨界安全性実験データ検討ワーキンググループ

JAERI-Review 2001-028, 217 Pages, 2001/08

JAERI-Review-2001-028.pdf:10.04MB

「臨界安全ハンドブック」第1版(昭和63年刊行)に、「臨界安全ハンドブック改訂準備資料」(平成7年刊行)の内容を盛込んで、この第2版を作成した。第2版では、以下の2点を新規に追加した。(1)実際の化学プロセスが持つ安全裕度を溶解工程及び抽出工程に対するモデル計算の形で例示したこと。(2)臨界事故への対応として、臨界事故の評価方法及び臨界警報装置の設計・設置の考え方について記述したこと。また、臨界安全評価を行う際のモデル化について、均質と見なしてよい燃料粒径や、燃料濃度の不均一性の影響,燃焼度クレジットなど、これまでの研究成果を踏まえ、内容の充実を図った。さらに、第1版では、臨界条件データとその計算に用いられたJACSコードシステムの計算誤差評価結果との間に対応のとれていないものが一部含まれていたが、今回の改訂ではその整合を図った。この報告書は、1999年にJAERI1340として日本語で刊行した「臨界安全ハンドブック第2版」の英訳である。

報告書

臨界安全ハンドブック第2版

臨界安全性実験データ検討ワーキンググループ

JAERI 1340, 189 Pages, 1999/03

JAERI-1340.pdf:8.41MB

「臨界安全ハンドブック」第1版(昭和63年刊行)に、「臨界安全ハンドブック改訂準備資料」(平成7年刊行)の内容を盛り込んで、この第2版を作成した。第2版では、以下の2点を新規に追加した。(1)実際の化学プロセスが持つ安全裕度を溶解工程及び抽出工程に対するモデル計算の形で例示したこと。(2)臨界事故への対応として、臨界事故の評価方法及び臨界警報装置の設計・設置の考え方について記述したこと。また、臨界安全評価を行う際のモデル化について、均質と見なしてよい燃料粒径や、燃料濃度の不均一性の影響、燃焼度クレジットなど、これまでの研究成果を踏まえ、内容の充実を図った。さらに、第1版では、臨界条件データとその計算に用いられたJACSコードシステムの計算誤差評価結果との間に対応のとれていないものが一部含まれていたが、今回の改訂ではその整合を図った。

論文

Destruction of butyraldehyde isomers using silver catalyzed electrochemical oxidation

内山 軍蔵; 藤根 幸雄

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 230(1-2), p.105 - 109, 1998/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:64.85(Chemistry, Analytical)

ブチルアルデヒド異性体の銀触媒電解酸化について研究した。本研究では、n-及びiso-ブチルアルデヒドの分解速度と銀触媒濃度、硝酸濃度、酸化電位及び温度との関係について述べる。硝酸濃度3M、銀触媒濃度0.1M、酸化電位1.6V(対飽和化カロメル電極)、温度50$$^{circ}$$Cにおいて、0.015Mn-ブチルアルデヒドの99%以上が約50分の電解時間で酸化分解することがわかった。本研究で得られた結果は、硝酸水溶液中のブチルアルデヒド異性体を銀触媒電解酸化法により分解処理できることを示した。

論文

Extraction behaviors of uranium, plutonium, neptunium and technetium in PARC process

内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 藤根 幸雄

Proc. of 5th Int. Nucl. Conf. on Recycling, Conditioning and Disposal (RECOD '98), 1, p.393 - 400, 1998/00

本研究では、長寿命核種(Np,Pu,Am,Cm,$$^{99}$$Tc$$_{1}$$,$$^{14}$$C及び$$^{129}$$I)の分離制御性を向上させた高度化再処理プロセス(PARCプロセス)について検討した。PARCプロセスでは、分解性有機化合物を分離制御技術として使用する。Np分離工程では、n-ブチルアルデヒドをNp(VI)のNp(V)への還元剤として、U/Pu分配行程では、iso-ブチルアルデヒドをPu(IV)のPu(III)への還元剤として、それぞれ用いる。溶媒洗浄工程ではブチルアミン炭酸塩を用いる。これら有機化合物の有効性を調べるため化学フローシート実験を行い、U,Pu,Np,Tcなどの抽出挙動を測定した。

論文

Distribution of nitrous acid between tri-n-butyl phosphate/n-dodecane and nitric acid

内山 軍蔵; 宝徳 忍; 藤根 幸雄

Solvent Extr. Ion Exch., 16(5), p.1177 - 1190, 1998/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:51.63(Chemistry, Multidisciplinary)

硝酸-TBP(リン酸トリブチル)/nDD(希釈剤n-ドデカン)溶液系における亜硝酸の分配比を測定した。亜硝酸の分配比と水相中亜硝酸濃度及び硝酸濃度、有機相中ウラン濃度及びTBP濃度との関係を把握し、亜硝酸の抽出平衡反応の熱力学的平衡定数及び濃度定数(K=25)を得た。

論文

Distribution of n-and iso-butyraldehydes between tri-n-butyl phosphate/n-dodecane and nitric acid

内山 軍蔵; 藤根 幸雄; 宝徳 忍; 前田 充

Solvent Extr. Ion Exch., 15(5), p.863 - 877, 1997/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:79.32(Chemistry, Multidisciplinary)

硝酸-TBP/nDD溶液系におけるn-およびiso-ブチルアルデヒドの分配比を測定した。その結果、本実験系におけるn-およびiso-ブチルアルデヒドの分配比はほぼ同じであることがわかった。両ブチルアルデヒド異性体の分配比は有機相TBP濃度の増加とともに大きくなった。ブチルアルデヒド分配比と有機相TBP濃度で表されるブチルアルデヒド異性体の抽出平衡定数は約2であることがわかった。

論文

A New separation process of neptunium, technetium, plutonium and uranium using butyraldehydes as reductants in nuclear fuel reprocessing

内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄; 前田 充

Value Adding Through Solvent Extraction (Proc. of ISEC 96), 2, p.1291 - 1296, 1996/00

ピューレックスプロセスに基づく新しいネプツニウム、テクネチウム、プルトニウム及びウランの分離法の開発を行っている。共除染工程とN/Pu分配工程との間に設けたネプツニウム及びテクネチウム分離工程におけるそれら核種のウラン負荷溶媒からの分離率に及ぼす硝酸濃度の影響を調べることを目的としてケミカルフローシート実験を実施した。ネプツニウム分離工程では、Np(6価)の還元剤n-ブチルアルデヒドを用いるが、そこではウラン(6価)とともに抽出されたネプツニウムの95%が、またテクネチウムについては78%が溶媒から分離された。テクネチウム分離工程では、高濃度硝酸(5.5M)を用いた結果、ネプツニウム工程から抽出されたまま移行したネプツニウム及びテクネチウムのそれぞれ98%以上がウラン負荷溶媒から分離された。

論文

Behavior of tritium in the Purex process

内山 軍蔵; 藤根 幸雄; 前田 充; 杉川 進; 辻野 毅

Solvent Extr. Ion Exch., 13(1), p.59 - 82, 1995/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:85.9(Chemistry, Multidisciplinary)

ピューレックス再処理工程におけるトリチウムの閉じ込めプロセスを評価検討するためにトリチウムのリン酸トリブチル(TBP)による抽出挙動を調べた。回分抽出実験ではU-30%TBP/n-ドデカン(nDD)-HNO$$_{3}$$-H$$_{2}$$O系におけるトリチウムの分配比を、また、6段のミキサセトラ型抽出器(内部循環式)を用いた化学工程実験では、トリチウム洗浄工程におけるトリチウムの除染係数をそれぞれ測定した。実験の結果、(1)大部分のトリチウムは水及び硝酸の化学形でTBPに抽出されること,(2)有機相中トリチウムの約1%は有機溶媒の分解生成物に固定化されること,(3)有機相ウラン濃度=85g/dm$$^{3}$$,水相硝酸濃度=3M,O/A(有機相流量と水相流量の比)=25の条件で6段の洗浄段で約500のトリチウムの除染係数が得られることがわかった。

論文

原子燃料サイクルにおける再処理技術の高度化; 湿式技術について

藤根 幸雄

エネルギーレビュー, 14(2), p.13 - 15, 1994/01

安全性と経済性を同時に達成する方向で進められている再処理技術高度化の研究開発動向を紹介した。その技術開発の焦点は、再処理施設のコンパクト化、廃棄物の発生量低減と長期毒性の低減、核拡散抵抗性の向上である。再処理のコンパクト化は、工程の単純化、抽出装置の小型化で図られる。再処理における長寿命核種の分離回収技術の研究がおこなわれており、これに塩フリー技術を適用することによって、放射性廃棄物発生量の低減を図るとともに工程単純化をも同時に狙っている。また、高レベル廃液からの核種分離技術として、イオン交換法や溶媒抽出法のみならずプラズマを利用する方法などの研究開発が行われている。

論文

Simulation of technetium behaviour in Purex extraction system

藤根 幸雄; 館盛 勝一; 大井 孝治; 鈴木 伸一; 前田 充; 本山 聡*; 井上 英明*

Proceedings of 4th International Conference on Nuclear Fuel Reprocessing and Waste Management; RECOD '94, Vol.1, 0, 14 Pages, 1994/00

ピュレックス法再処理の抽出第1サイクル共除染工程では、テクネチウムがUO$$_{22+}$$、Pu$$^{4+}$$、Zr$$^{4+}$$などと錯体を作ってTBPに抽出されプロセスの後段へ流れて行く。U/Pu分離工程に多量のテクネチウムが流入すると、還元されたPu$$^{3+}$$の再酸化反応が発生し、ウランからのプルトニウムの分離が不完全になる。これを防止するために共除染工程とU/Pu分離工程の間においてテクネチウムを分離除去する操作を行う。MOX燃料等の従来と異なる燃料を処理する際には、テクネチウムがU/Pu分離性能に及ぼす影響を評価して操作条件を最適化しておく必要があり、そのためのシミュレーションコードを開発して、プロセスの検討を行った。

報告書

Separation of neptunium, plutonium and uranium by using butyraldehydes as reductants in reprocessing

内山 軍蔵; 宝徳 忍; 藤根 幸雄; 前田 充

JAERI-M 93-198, 27 Pages, 1993/10

JAERI-M-93-198.pdf:0.92MB

還元剤としてn-及びiso-ブチルアルデヒドを用いた新しいネプツニウム、プルトニウム及びウランの再処理工程分離プロセスに関する研究を行った。本研究は、反応速度測定実験とフローシート実験からなる。反応速度測定実験ではPurexプロセス溶液条件下において、Np(VI)をNp(V)に還元するが、Pu(IV)及びU(VI)を還元しないこと、また、iso-ブチルアルデヒドはNp(VI)及びPu(IV)を還元するがU(VI)還元しないことがわかった。これらの結果をもとに、共除染工程、Np分離工程及びU/Pu分配工程から構成される新しい分離プロセスを提案した。提案した新しい分離プロセスの有効性を確認するため小型のミキサセトラ型抽出器を用いたフローシート実験を行い、共除染工程においてU(VI)とともに抽出されたNpの99.9%は、n-ブチルアルデヒドを用いたNp分離工程においてUから還元分離することができた。iso-ブチルアルデヒドを用いたU/Pu分配工程では、99%以上のPuをUから還元分離することができた。

論文

New separation process for neptunium plutonium, and uranium using butyraldehydes as reductants in reprocessing

内山 軍蔵; 藤根 幸雄; 宝徳 忍; 前田 充

Nuclear Technology, 102, p.341 - 352, 1993/06

 被引用回数:35 パーセンタイル:5.77(Nuclear Science & Technology)

本報告では、n-およびiso-ブチルアルデヒドを用いてNp,Pu及びUを相互に分離する新しい再処理プロセスについて報告する。本プロセスは、共除染工程、Np分離工程及びU/Pu分配工程などから構成される。Np分離工程では、U(VI)及びPu(IV)共存下でNp(VI)を選択的にNp(V)に還元するn-ブチルアルデヒドを用いる。U/Pu分配工程ではPu(IV)の還元剤としてiso-ブチルアルデヒドを用いる。本プロセスの相互分離性能を多段のミニミキサセトラ型抽出器を用いて測定した結果、共除染工程で有機相に抽出されたNpの99.98%をNp分離工程において水相に分離することができ、またU/Pu分配工程において、99%以上のPuを水相に逆抽出し有機相のUと分離することができた。本報告では、U(VI),Pu(IV)及びNp(VI)のブチルアルデヒド異性体による還元反応速度測定実験結果についても述べる。

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