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論文

Study on hydrogen generation from cement solidified products loading low-radioactive liquid wastes at Tokai Reprocessing Plant

伊藤 義之; 松島 怜達; 佐藤 史紀

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 69, 2018/03

東海・再処理施設の低放射性廃棄物処理技術開発施設(LWTF)では、低レベル放射性廃液をセメント固化し廃棄体を作製することを計画している。本研究では、作製したセメント固化体からの水素発生量を検討するため、量子科学技術研究開発機構高崎量子応用研究所のコバルト60線照射施設にて、セメント試料の$$gamma$$線照射試験を行い、水素生成G値を測定した。その結果、スラリ固化体(充てん率10$$sim$$50wt%)のG値は、約0.03(n/100eV)であり、スラリ廃液を充てんしていない場合に比べて、およそ半分に低下した。硝酸イオンは、水素生成を抑制する効果があり、スラリ中に含まれる硝酸塩の影響でG値は低下したと考えられる。また、炭酸塩固化体(充てん率10wt%)のG値は、約0.14(n/100eV)であったが、20wt%や30wt%の炭酸塩固化体では、それよりも低いG値であった。XRD結果から、塩の充てん率が高くなるほど、Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$を含んだセメント生成物(Pirssonite)が多く見られ、Na$$_{2}$$CO$$_{3}$$のG値は、CaCO$$_{3}$$よりも小さいため、20wt%や30wt%の炭酸塩固化体のG値は小さくなったと考えられる。

論文

Yield of OH radicals in water under high-density energy deposition by heavy-ion irradiation

田口 光正; 小嶋 拓治

Radiation Research, 163(4), p.455 - 461, 2005/04

 被引用回数:23 パーセンタイル:41.56(Biology)

OHラジカルとの反応速度定数の大きなフェノールを選び、その水溶液に220MeV C及び350MeV Neイオンを照射し、生成物の定性・定量分析を行った。3種類の構造異性体を持つ酸化反応生成物(ハイドロキノン,レソルシノール及びカテコール)について、その生成収量を、水中で進行方向に連続的に減弱するイオンエネルギーの関数として微分解析し、各生成物の収率(微分G値)を求めた。トラック内に生成した水素原子や水和電子とフェノールとの反応ではこれらの反応生成物は生じないので、生成物収率との比例関係からOHラジカルの微分G値を求めた。この結果、微分G値は、水中における重イオンの比エネルギーが減少するに伴い小さくなることがわかった。また、同じ比エネルギーでは原子番号が大きくなるにつれて、小さくなることがわかった。

論文

重イオン照射における水中OH ラジカル生成収率

田口 光正; 小嶋 拓治

JAERI-Review 2004-025, TIARA Annual Report 2003, p.139 - 140, 2004/11

重イオンにより水溶液中に誘起される化学反応は、おもに水から生成したOHラジカルの量や空間分布により支配される。本研究では、OHラジカルとの反応速度定数の大きなフェノールを選び、その水溶液に220MeV Cイオンを照射し、生成物の定性・定量分析を行った。3種類の酸化反応生成物(ハイドロキノン,レソルシノール及びカテコール)について、その生成収量を、水中の進行方向に連続的に減弱するイオンエネルギーの関数として微分解析し、各生成物の収率(微分G値)を求めた。トラック内に生成した水素原子や水和電子とフェノールとの反応ではこれら反応生成物は生じない。ここで、トラック内再結合しなかったOHラジカルが$$gamma$$線と同じ反応機構で酸化反応に寄与すると仮定し、OHラジカルの微分G値を求めた。微分G値は、水中における重イオンの比エネルギーが減少するに伴い小さくなることがわかった。さらに、フェノール濃度を0.5から100mMと変えることにより、すなわち平均反応時間を1.5から300nsと変えた場合、微分G値は、イオン照射直後では比較的大きな値を示したが、時間経過に伴い小さくなった。これは、$$gamma$$線や電子線などでも観測される一般的な現象である、照射により生成した水素原子や水和電子との反応によりOHラジカルが消滅したと考えられる。

論文

Differential analyses of transient species initially produced in single heavy ion track; Nuclear and specific energy dependence

田口 光正; 小嶋 拓治

JAERI-Review 2003-033, TIARA Annual Report 2002, p.141 - 142, 2003/11

酸素飽和フェノール水溶液への重イオン照射の結果、OHラジカルが付加置換反応した3種類の構造異性体を持つ生成物(ハイドロキノン,レソルシノール及びカテコール)がd同定された。これらの生成収率は入射エネルギーに対して一次以上の増加率であった。この生成収量を、水中で進行方向に連続的に減弱するイオンエネルギーの関数として微分解析して得られた各生成物の収率(微分G値)は、$$gamma$$線照射により得られるG値の1/2から1/10の範囲であった。$$gamma$$線照射の場合では、これら生成物の総G値は、OHラジカルの生成G値の90%以上であることから、イオン照射では高密度に生成したラジカルの再結合反応が酸化反応よりも速く起こるため微分G値が小さくなると考えられる。また、C及びNeイオンともにOHラジカルの微分G値は比エネルギーが減少するに伴い小さくなることがわかった。さらに、同一比エネルギーでは、微分G値はCイオンの方が大きかった。このように微分G値は核種と比エネルギーに依存することがわかった。なお、Cイオンに関しては、LaVerneが低エネルギーCイオンで求めたG値とよく整合した。

論文

Chemical effects of heavy ion beams on organic materials

小泉 均*; 市川 恒樹*; 田口 光正; 小林 泰彦; 南波 秀樹

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 206, p.1124 - 1127, 2003/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:51.51(Instruments & Instrumentation)

アラニン,アジピン酸及びポリジメチルシロキサンについて重イオン照射効果を調べた。アラニン及びアジピン酸に$$gamma$$線,220MeV C,350MeV Ne、及び175Mev Arイオンを照射したところ、生成したラジカルのG値は、この順で減少した。$$gamma$$線照射の場合、これらラジカルのG値は高線量照射で減少する。トラック内の局所的な高線量領域が、重イオン照射でのG値の減少の原因と考えられる。一方、ポリジメチルシロキサンにおいては、この高線量領域においてゲル化が起こり、重イオン飛跡に沿った細線ができることが確認された。

論文

Yield of acridine C-radical produced by irradiation with energetic heavy ions

田口 光正; 森山 正洋*; 南波 秀樹; 平塚 浩士*

Radiation Physics and Chemistry, 64(2), p.115 - 122, 2002/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:68.96(Chemistry, Physical)

数百MeVの重イオン照射によりポリビニルアルコールフィルム中に生成するアクリジンC-ラジカルの生成G値は各イオン種について線エネルギー付与(LET)の増加に伴い減少した。また、ラジカル収量は照射イオンのフルエンスに依存した。この結果を、ケミカルトラックモデルを用いて解析したところ、その半径は、照射イオン種が同じ場合には入射イオン速度の増加に伴い減少すること、さらに同じ速度ならばイオンの原子番号の増加に伴い増加することがわかった。

論文

Chain oxidation initiated OH, O($$^{3}$$P) radicals, thermal electrons, and O$$_{3}$$ in electron beam irradiation of 1,2-dichloroethylenes and air mixtures

箱田 照幸; Zhang, G.*; 橋本 昭司

Radiation Physics and Chemistry, 62(2-3), p.243 - 252, 2001/09

 被引用回数:13 パーセンタイル:30.39(Chemistry, Physical)

これまでの一連の研究から、空気中に含まれるクロロエテンは電子ビームにより、おもにClラジカルを介した連鎖反応により分解することが明らかになった。本研究では対象物質を1.2-ジクロロエチレンとし、分解効率や生成物を測定することによりトランス及びシス体の異性体構造や異なる初期濃度における連鎖分解機構の違いについて調べた。その結果、シス体ではOHラジカルにより連鎖分解反応が開始され、その結果生じたClラジカルによりおもに分解反応が進むのに対し、トランス体ではOHラジカルだけでなくオゾンも連鎖分解反応を開始することがわかった。またトランス-1.2-ジクロロエチレンとオゾルの濃度減少速度から、実験的に反応速度定数を求めた。さらに初期濃度300及び600ppmVのトランス体について、各初期濃度でのOHラジカル及びオゾンによる連鎖分解反応における連鎖長をそれぞれ求めた。

論文

Yields of tyrosines in the radiolysis of aqueous phenylalamine solutions by energetic heavy ions

田口 光正; 早野 一樹*; Xu, Y.; 森山 正洋*; 小林 泰彦; 平塚 浩士*; 大野 新一*

Radiation Physics and Chemistry, 60(4-5), p.263 - 268, 2001/03

 被引用回数:14 パーセンタイル:28.08(Chemistry, Physical)

フェニルアラニン水溶液へNeイオン照射を行い、OHラジカルとフェニルアラニンとの反応によって生成する3種類のチロシンをHPLCによって定量分析した。イオンが止まるまでの全チロシン生成量と、入射エネルギーとの関係から微分G値(イオンのエネルギーとともに連続的に変化するG値)が求められた。微分G値は300~500eV/nmのLETでは$$gamma$$線よりも大きな値を示すが、LETの増加に伴いその値が減少することがわかった。

論文

Electron bram decomposition of vaporized chloroethenes in air

箱田 照幸; Zhang, G.; 橋本 昭司

JAERI-Conf 2000-001, p.211 - 214, 2000/03

電子ビームを用いた排ガス処理技術の確立の可能性を検討するために、テトラクロロエチレン(PCE)やトリクロロエチレン(TCE)などに代表されるクロロエテン類の電子ビームによる分解を試みた。その結果、初期濃度300ppmVでの分解のG値は、PCE$$>$$TCE$$>$$トランス-ジクロロエチレン$$>$$シス-ジクロロエチレン$$>$$モノクロロエチレンの順に小さくなることがわかった。またPCE及びTECでは、トリ及びジクロロ塩化アセチル、ホスゲン、二酸化炭素及び一酸化炭素がそれぞれ生成していることがわかった。さらに分解のG値に与える初期濃度の影響について調べた結果、TCEでは分解のG値は初期濃度の増加に伴って直線的に増加するのに対し、PCEでは単調増加するものの初期濃度が大きくなるにつれG値の増加率が小さくなることがわかった。これらの結果から、PCE及びTCEの分解機構について考察を行った。

論文

Decomposition mechanism for electron beam irradiation of vaporized trichloroethylene-air mixtures

箱田 照幸; 橋本 昭司; 藤山 雄一*; 水野 彰*

Journal of Physical Chemistry A, 104(1), p.59 - 66, 2000/01

 被引用回数:32 パーセンタイル:29.16(Chemistry, Physical)

放射線を用いた排ガス処理技術の確立の可能性を検討するために、空気中に含まれたガス状のトリクロロエチレン(TCE)の電子ビームによる分解を試みた。その結果、初期濃度50~1,800ppmvのTCEは吸収線量の増加に伴って指数関数的に分解し、いずれの場合でも約3.6kGyでTCEの90%が分解することがわかった。分解生成物として、ジクロロ塩化アセチル、ホスゲン、一酸化炭素、二酸化炭素及び無機塩素(HClあるいはCl$$_{2}$$)を定量し、これらのアルカリ水溶液による捕集効率についても調べた。またTCEの分解のG値は、初期濃度の増加に伴って直線的に増加することがわかった。さらにG値の変化をテトラクロロエチレンとの結果と比較することにより、TCEの分解機構、特に連鎖停止反応について考察を行った。

論文

フェニルアラニン水溶液への重イオン照射効果,2

田口 光正; Xu, Y.; 小林 泰彦; 森山 正洋*; 平塚 浩士*

JAERI-Review 99-025, TIARA Annual Report 1998, p.25 - 27, 1999/10

L-フェニルアラニンを超純水に濃度13mMで溶解させ、Heガスで飽和し207MeV Cイオンを照射した。HPLC測定したところ、フェニルアラニン自身、さらにp-,m-,o-チロシンのシグナルが観測された。クロマトグラム上のピーク面積からチロシンの生成量を求めたところ、チロシン生成のG値は$$gamma$$線、イオン照射ともに0.30$$pm$$0.03と見積もられた。つまり無酸素状態では、$$gamma$$線でもCイオンでもOHラジカルは同程度生成したと考えられる。次にN$$_{2}$$Oガスを飽和した試料に放射線照射し、同じくチロシンの生成量を調べた。N$$_{2}$$Oは水和電子を素早くスキャベンジしほぼ同量のOHラジカルを生成する。そこでチロシン生成のG値とOHラジカル、水和電子のG値とは次の関係式が成り立つ; G(Tyr)=f$$times$$G$$_{total}$$(OH)$$doteq$$f$$times$$(G(OH)+G(e$$_{aq}^{-}$$))。fは生成した全OHラジカルのうちチロシン生成で消費される割合を示す。N$$_{2}$$O飽和した試料へ$$gamma$$線及びCイオン照射した場合、チロシン生成のG値は0.58$$pm$$0.04及び0.39$$pm$$0.02と見積もられた。$$gamma$$線照射した場合のOHラジカル及び水和電子のG値は2.8及び2.7であることから、fは0.105と求められた。この値を用いることによりCイオン照射での水和電子のG値は0.9(0.39=0.105$$times$$(2.8$$pm$$G(e$$_{aq}^{-}$$)))と見積もられた。

論文

電子ビームによる排ガス処理

新井 英彦

平成11年電気学会全国大会講演論文集, p.S.1.1 - S.1.4, 1999/03

現在、塗装工場や地下水浄化プラントなどからの排ガスの処理に電子ビームを利用しようとする研究が、原研を含め世界の各地で進められている。本報告では、これらの研究を概括し、今後の課題を整理した。研究の現状では、一部の排ガスについては、基礎実験から実地試験まで進み、反応メカニズムもある程度解明されてきている。しかし、今後実用化を推進するためには、(1)プロセスの最適化、(2)生成物の把握、(3)混合ガス系の基礎データ、(4)分解メカニズムの解明及び(5)現場試験の実施が課題となる。

論文

Predicted radiolysis yield in a Fricke solution irradiated with various heavy ions

大野 新一*; 古川 勝敏; 田口 光正; 南波 秀樹; 渡辺 宏

Radiation Physics and Chemistry, 55(5-6), p.503 - 506, 1999/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:48.24

水中を走る重イオンのエネルギー損失は、半古典的な考察から半径1nm範囲内に重イオンの直接作用によるエネルギー付与が22.8%起こることがわかる。また、それより外側の領域では2次電子を経由するエネルギー付与が起こる。気体試料中の電離量分布の実測データを解析することにより、2次電子を経由するエネルギー付与の分布を系統的にまとめることができた。フリッケ線量計の溶質濃度を既定することにより、重イオンの飛跡から距離tとt+$$Delta$$tを半径とする単位長さの2つの円筒に挟まれた部分の体積2$$pi$$t$$Delta$$tに含まれる溶質Fe$$^{2+}$$の個数が求められる。イオン照射によりこの領域に付与されるエネルギーは計算によって求められ、$$gamma$$線照射でのG値の線量依存性をトラックの中心部分に相当するような高線量域まで仮定することによって、生成Fe$$^{3+}$$の個数の動径分布が求められた。生成Fe$$^{3+}$$の個数をt=0-$$infty$$にわたって積分することによって1MeV Hから1400MeV UにいたるイオンについてFe$$^{3+}$$生成のG値が求められた。

論文

Radical formation in the radiolysis of solid adipic acid by $$gamma$$-rays and heavy ions

小泉 均*; 田口 光正; 南波 秀樹; 市川 恒樹*; 吉田 宏*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 132, p.633 - 638, 1997/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:52.71(Instruments & Instrumentation)

固体アジピン酸の$$gamma$$線、175MeVAr$$^{8+}$$,220MeVC$$^{5+}$$,及び350MeVNe$$^{8+}$$イオン照射によるラジカル生成をESR法によって測定した。イオン照射によるラジカル生成収率はクリティカルフルエンス(Ar$$^{8+}$$イオンの場合は5$$times$$10$$^{10}$$ions/cm$$^{+2}$$,C$$^{5+}$$及びNe$$^{8+}$$イオンの場合は10$$^{11}$$ions/cm$$^{2}$$)以下では一定であった。一方、それ以上のフルエンス領域では、イオンフルエンスの増加にともない減少した。ラジカル生成のG値はそれぞれCイオンで5.6、Neイオンで2.3、Arイオンで0.65であった。アラニンと比べてアジピン酸ではより大きな線質効果が得られたが、これはラジカル生成における収率の線量依存性の違いによって説明される。

論文

Radical formation in the radiolysis of solid alanine by heavy ions

小泉 均*; 市川 恒樹*; 吉田 宏*; 南波 秀樹; 田口 光正; 小嶋 拓治

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 117, p.431 - 435, 1996/00

 被引用回数:20 パーセンタイル:15.61

175MeVのAr$$^{8+}$$、460MeVのAr$$^{13+}$$、220MeVのC$$^{5+}$$ならびに350MeVのNe$$^{8+}$$のイオンを固体アラニンに照射し、生成するラジカルをESRで調べた。ラジカルの収量(入射イオンあたりのラジカル数)は、臨界フルエンス(Ar:10$$^{10}$$、C:10$$^{11}$$、Ne:5$$times$$10$$^{11}$$イオン/cm$$^{-2}$$)までは一定であり、それ以上ではイオンフルエンスの増加に伴って減少した。低フルエンスでの一定収率の値より求まるラジカル生成のG値は、LETの単純な関数ではなく、イオントラックの横方向の線量分布で説明できる。イオントラックの形を単純な円筒形と仮定することにより、G値からイオントラックの半径を見積もることができる。その値は8~25nmで、0.5~3MeVのH$$^{+}$$やHe$$^{+}$$のイオン照射・半径2~5nmよりも大きかった。$$gamma$$線照射のアラニンからの線量-収率曲線の関係を用いて、円筒形トラックでシミュレーションして得られたフルエンス-収率曲線は、実験値とよく一致した。

論文

Electron paramagnetic resonance spectrum of Pr$$^{4+}$$ in BaCeO$$_{3}$$

日夏 幸雄; Edelstein, N.*

Journal of Solid State Chemistry, 112, p.53 - 57, 1994/00

 被引用回数:43 パーセンタイル:11.77(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

BaCeO$$_{3}$$にドープしたPr$$^{4+}$$の常磁性共鳴吸収スペクトルを8.5Kで測定した。$$^{141}$$Prの核スピンとの相互作用による非常に大きな超微細相互作用を測定した。許容遷移に加えて、禁制遷移も観測できた。結果をBreit-Rabi式で解析し、|g|=0.745、超微細結合定数|A|=0.0606cm$$^{-1}$$を得た。得られたパラメータから、BaCeO$$_{3}$$中のPr$$^{4+}$$のエネルギーレベルを計算した。

論文

Chemical reactions induced by 40keV He$$^{+}$$ ions in Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$ and $$alpha$$-Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$

荒殿 保幸; 佐川 千明; 中島 幹雄; 中田 正美; 北條 喜一; 佐伯 正克

Hyperfine Interactions, 70, p.905 - 908, 1992/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:62.88(Physics, Atomic, Molecular & Chemical)

マグネタイト及びヘマタイトに対する40keV He$$^{+}$$イオン照射の化学的効果を、転換電子メスバウア分光法により調べた。それらの結果と熱化学実験及び入射イオンのエネルギー損失過程に関する計算結果との比較から、照射生成物形成に対するトラック温度の効果(ホットゾーン効果)及び照射生成物のG値について論じた。

論文

Studies on magnetic susceptibility, electron paramagnetic resonance, and absorption spectrum of Li$$_{3}$$UO$$_{4}$$,an octahedral U$$^{5+}$$ compound with a small tetragonal distortion

日夏 幸雄; 藤野 威男*; Edelstein, N.*

Journal of Solid State Chemistry, 99, p.95 - 102, 1992/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:82.61(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Li$$_{3}$$UO$$_{4}$$を合成し、その帯磁率を4.2Kから室温まで測定した。常磁性共鳴吸収は4.2Kでされ、測定できなかった。帯磁率と光学吸収スペクトルを小さなテトラゴナルな歪みを持つオクタヘドラル対称結晶場モデルで解析した。計算される異方性を持つg値と帯磁率を、以前に報告されている実験値と比較検討した。

論文

Magnetic susceptibility of LiUO$$_{3}$$

日夏 幸雄; 藤野 威男*; Edelstein, N.*

Journal of Solid State Chemistry, 99, p.182 - 188, 1992/00

 被引用回数:24 パーセンタイル:25.54(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

LiUO$$_{3}$$を合成し、その磁化率を4.2Kから室温まで測定した。磁気転移が16.9Kで起こり、この温度以下では磁化率の磁場依存性が見られた。LiUO$$_{3}$$の結晶場パラメータをLiNbO$$_{3}$$にドープしたU$$^{5+}$$の吸収スペクトルから決定した。磁化率と常磁性共鳴吸収のg値を計算し、実験値と比較した。

報告書

G値に関する文献調査

山下 直彦*

PNC-TN8420 90-005, 27 Pages, 1990/04

PNC-TN8420-90-005.pdf:0.73MB

再処理工場において発生する廃液は貯槽に貯蔵される。廃液には放射性物質が含まれているため廃液中の水は放射線により分解され水素が生成される。本書では,水の放射線分解により生成する水素分子の個数(G(H2):100eV 当たり生成した水素分子の個数)について文献調査した結果をまとめた。本結果から,貯槽における水素爆発評価ではプラントスケールの実験で得られているG(H2)より大きい値を使用し,安全裕度のある評価を行っていることが分かった。しかし,今後,プラントスケールの実験で得られる現実に則したG(H2)を基に水素爆発評価を行うことは不必要に安全ファクタを取らないということからも必要であると考えた。なお,本書は動力炉・核燃料開発事業団がガラス固化技術開発で得た技術を日本原燃サービス株式会社が建設を計画している六ヶ所再処理工場の高レベル廃液固化・貯蔵施設に反映させるため実施している安全審査助勢業務の一環として行った文献調査の結果をまとめたものである。

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