A Review on the effect of iron on bentonite stability

Wilson, J.*; 笹本 広; 舘 幸男; 川間 大介*

Applied Clay Science, 275, p.107862_1 - 107862_15, 2025/05

https://doi.org/10.1016/j.clay.2025.107862

高レベル放射性廃棄物の処分場では、鉄または鋼製ベースの容器/オーバーパック及びベントナイト緩衝材が用いられる。25年以上にわたり、鉄とベントナイトの相互作用に関わる研究が行われ、その中では、特に膨潤性粘土(スメクタイト)の鉄に富んだ層状珪酸塩(膨潤能が欠落する鉱物も存在)への変質可能性について検討がなされた。このような変質が生じると、人工バリア材の一つである緩衝材に期待されている膨潤性の欠落或いは低下を引き起こし、せん断応力に対するオーバーパックの保護性、水や溶質の移行抑制にも影響を与える。鉄とベントナイトの相互作用に関わるデータの多くは、実験及び地球化学モデリングによるものであり、ナチュラルアナログによるデータには乏しい。これらの既往データによれば、スメクタイト(アルミ質のモンモリロナイト)が鉄に富んだ固相(層状珪酸塩を含む)に変質したものや、グリーンラスト又は磁鉄鉱のような腐食生成物を伴う鉄に富んだ変質ゾーンが生成される可能性が示唆される。一方、このような変質ゾーンについての実態は複雑であり、現状での理解は不十分な部分もある。25年以上にもわたり研究が行われているにもかかわらず不確実な部分も多いが、今回のレビューにより、鉄とベントナイトの相互作用に伴い生じる尤もらしいシナリオが認識され、考えられ得る緩衝材特性への影響についても提示された。

幌延深地層研究計画 令和5年度調査研究成果報告

中山 雅

JAEA-Review 2024-042, 111 Pages, 2024/11

JAEA-Review-2024-042.pdf:7.83MB

幌延深地層研究計画は、日本原子力研究開発機構(以下、原子力機構)が堆積岩を対象に北海道幌延町で実施しているプロジェクトである。令和5年度は、「令和2年度以降の幌延深地層研究計画」で示した、「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」、「処分概念オプションの実証」、「地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証」の3つの研究課題を対象に調査研究を実施した。具体的には、「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、人工バリア性能確認試験および物質移行試験を、「処分概念オプションの実証」では、人工バリアの定置・品質確認などの方法論に関する実証試験および高温度等の限界的条件下での人工バリア性能確認試験を実施した。また、「地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証」では、ダクティリティインデックスを用いた透水性評価手法の検証および水圧擾乱試験から原位置の地圧の状態を推定する手法の検討などを実施した。地下施設整備を再開し、350m調査坑道に新たに3本の坑道を掘削するとともに、東立坑および換気立坑の掘削を実施した。令和5年度末現在、350m調査坑道の拡張(坑道延長66m)を終了し、立坑の掘削深度は、東立坑で深度424m、換気立坑で深度393mである。また、令和5年2月から開始した幌延国際共同プロジェクト(Horonobe International Project: HIP)では、管理委員会やタスク会合を通じて参加機関との議論を行い、原位置試験や解析などの実施計画を検討するとともに、研究の進捗状況について確認、議論を行った。令和5年度末現在、原子力機構を含め、8つの国と地域から11の組織が参加している。幌延深地層研究計画の成果は、原子力機構における他の研究開発拠点での成果と合わせて一連の地層処分技術として、処分事業や安全規制に適宜反映していく。そのため、国内外の研究機関との連携を図り、大学などの専門家の協力を得つつ、本計画を着実かつ効率的に進めていく。また、研究開発業務の透明性・客観性を確保する観点から研究計画の策定から成果までの情報を積極的に公表し、特に研究成果については国内外の学会や学術誌などを通じて広く公開していく。

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故での廃液沸騰時の貯槽内化学挙動試解析

吉田 一雄; 桧山 美奈*; 玉置 等史

JAEA-Research 2024-007, 24 Pages, 2024/08

JAEA-Research-2024-007.pdf:2.1MB

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種(RuO)が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。RuOの発生現象には、廃液の溶媒である硝酸の放射線分解で発生する亜硝酸が沸騰段階でのRuOの発生を抑制することが実験的に示されている。この現象を解析的に取り扱うには、廃液の当該事故時の硝酸及び亜硝酸を含めた窒素化合物の化学変化の解析が必要となる。廃液貯槽沸騰模擬コード:SHAWEDでは、硝酸-水-FP硝酸塩系での気液平衡の仮定に基づき廃液の温度上昇、硝酸及び水の蒸発量、気泡破裂に伴う飛沫生成量を計算する。現状の解析では、廃液中の亜硝酸濃度等の変化を模擬できない。より現象に即した模擬を可能にするため当該事故時の施設内の化学的な挙動を解析するSCHERNをSHAWEDと結合させ、放射線分解による亜硝酸の生成も考慮した廃液貯槽内の熱流動挙動解析及び化学挙動解析を同時に可能とするよう改良した。本報では、両計算コードを結合した計算の流れ、両者間でのデータの授受を概説し模擬結果の一例を示す。

幌延深地層研究計画 令和5年度調査研究計画

中山 雅

JAEA-Review 2023-019, 70 Pages, 2023/11

JAEA-Review-2023-019.pdf:6.83MB

幌延深地層研究計画は、日本原子力研究開発機構が堆積岩を対象に北海道幌延町で実施しているプロジェクトである。令和5年度は、「令和2年度以降の幌延深地層研究計画」で示した、「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」、「処分概念オプションの実証」、「地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証」について、引き続き調査研究を行う。令和5年度に実施する主な調査研究は以下のとおりである。「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、国際共同研究DECOVALEX-2023において人工バリア性能確認試験を対象とした連成解析を行い、その結果について異なる解析コードによる解析結果との比較を通じて適用した解析コードの検証を行う。また、声問層に分布する割れ目を対象とした物質移行特性を評価するためのボーリング調査を継続する。「処分概念オプションの実証」では、搬送定置・回収技術の実証として、地下環境におけるコンクリートの劣化に関する試験および分析を継続する。また、閉鎖技術の実証として、350m調査坑道に新たに掘削する試験坑道の周辺を対象とした物理探査を行い、掘削直後における掘削損傷領域の割れ目の連続性や分布などの初期状態を把握するとともに、これまでに開発した物理探査技術の適用性を確認する。「地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証」では、過年度に実施した水圧擾乱試験の結果の解析や、岩石の強度・応力状態と断層/割れ目の水理学的連結性との関係に関する解析を継続する。地下施設の建設・維持管理では、掘削工事を再開し、350m調査坑道の拡張を行うとともに、深度500mに向けた立坑の掘削を開始する。国内外の資金や人材の活用に関する取り組みとして幌延国際共同プロジェクトを本格的に実施する。このプロジェクトでは、令和2年度以降の必須の課題のうち、「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」および「処分概念オプションの実証」に関わる3つのタスク(タスクA:物質移行試験、タスクB:処分技術の実証と体系化、タスクC:実規模の人工バリアシステム解体試験)を設定して調査研究を進める。

Impact of MOX fuel use in light-water reactors; Long-term radiological consequences of disposal of high-level waste in a geological repository

三成 映理子*; 樺沢 さつき; 三原 守弘; 牧野 仁史; 朝野 英一*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(7), p.793 - 803, 2023/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2146016

As a series of studies to evaluate impact of mixed-oxide (MOX) fuel in light-water reactors (LWRs), post-closure long-term safety for various vitrified high-level radioactive waste (HLW) arising from the different fuel cycle intends to recycle Pu are examined. In this study, four fuel cycle scenarios with different ratio of spent MOX generated and two reprocessing options for each fuel cycle scenario are considered. One reprocessing option considers disposal of vitrified HLW generated separately from the reprocessing of spent UO fuel and MOX fuel (separated HLW), and the other is blended vitrified UO-MOX HLW (blended HLW) generated during reprocessing whereby MOX spent fuel is diluted by UO spent fuel. First, the radionuclide inventories of those vitrified HLWs are discussed. Next, radionuclide migration analyses for geological disposal of those vitrified HLWs are evaluated. It has revealed that the disposal of blended HLW will not have an adverse effect on the long-term radiological impact compared to separated HLW. Results of this study can be used as a basis for considering the blending option as a viable alternative approach in the future for managing MOX fuel used in light-water reactors.

再処理施設の高レベル廃液貯槽蒸発乾固事故解析のための廃液沸騰模擬計算プログラム; SHAWEDの整備

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Research 2022-011, 37 Pages, 2022/12

JAEA-Research-2022-011.pdf:2.88MB

再処理施設の過酷事故の一つとして高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故が想定される。再処理廃液の沸騰段階での放射性物質の気相部への移行のメカニズムは、沸騰によって生成される飛沫のうち比較的小さい粒径の液滴のエアロゾル化と、揮発性化学種の温度上昇に伴う気化である。気相に移行した放射性物質は、沸騰により発生する硝酸-水混合蒸気や硝酸塩の熱分解による脱硝反応で生じるNOなどとともに貯槽から流出し、施設内を移行し一部は施設外に放出されると想定される。当該事故で生じるこれらの諸事象は、すべて貯槽内の廃液の沸騰を起源とするため、それによって生じるリスクを精度良く評価するには、汎用性のある計算プログラムを用いた貯槽内の熱水力的及び化学的挙動の定量的な模擬が不可欠である。これを目的として再処理廃液の沸騰を模擬する計算プログラム: SHAWED (imulation of igh-level radioctive aste vaporation and ryness)を開発した。本報では、当該事故のリスク評価に資するために、模擬対象とする事象の特徴をもとに沸騰及びそれに伴う諸事象の模擬に必要な主要な解析モデルを説明するとともに、具体的な模擬事例を示す。

幌延深地層研究計画 令和3年度調査研究成果報告

中山 雅

JAEA-Review 2022-025, 164 Pages, 2022/11

JAEA-Review-2022-025.pdf:12.25MB

幌延深地層研究計画は、日本原子力研究開発機構が堆積岩を対象に北海道幌延町で実施している。令和3年度は、「令和2年度以降の幌延深地層研究計画」で示した研究課題である、実際の地質環境における人工バリアの適用性確認、処分概念オプションの実証、地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証について、調査研究を実施した。具体的には、「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、人工バリア性能確認試験および物質移行試験を、「処分概念オプションの実証」では、人工バリアの定置・品質確認などの方法論に関する実証試験および高温度等の限界的条件下での人工バリア性能確認試験を実施した。また、「地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証」では、水圧擾乱試験などによる緩衝能力の検証・定量化および地殻変動による人工バリアへの影響・回復挙動試験を実施した。幌延深地層研究計画の成果は、日本原子力研究開発機構における他の研究開発拠点での成果と合わせて一連の地層処分技術として、処分事業や安全規制に適宜反映していく。そのため、国内外の研究機関との連携を図り、大学などの専門家の協力を得つつ、本計画を着実かつ効率的に進めていく。また、研究開発業務の透明性・客観性を確保する観点から研究計画の策定から成果までの情報を積極的に公表し、特に研究成果については国内外の学会や学術誌などを通じて広く公開していく。

幌延深地層研究計画 令和2年度調査研究成果報告

中山 雅

JAEA-Review 2021-053, 133 Pages, 2022/02

JAEA-Review-2021-053.pdf:14.45MB

幌延深地層研究計画は、日本原子力研究開発機構が堆積岩を対象に北海道幌延町で実施しているものである。令和2年度は、「令和2年度以降の幌延深地層研究計画」で示した研究課題である、実際の地質環境における人工バリアの適用性確認、処分概念オプションの実証、地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証について、調査研究を実施した。具体的には、「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、人工バリア性能確認試験および物質移行試験を、「処分概念オプションの実証」では、人工バリアの定置・品質確認などの方法論に関する実証試験および高温度等の限界的条件下での人工バリア性能確認試験を実施した。また、「地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証」では、水圧擾乱試験などによる緩衝能力の検証・定量化および地殻変動による人工バリアへの影響・回復挙動試験を実施した。幌延深地層研究計画の成果は、日本原子力研究開発機構における他の研究開発拠点での成果と合わせて一連の地層処分技術として、処分事業や安全規制に適宜反映していく。そのため、国内外の研究機関との連携を図り、大学などの専門家の協力を得つつ、本計画を着実かつ効率的に進めていく。また、研究開発業務の透明性・客観性を確保する観点から研究計画の策定から成果までの情報を積極的に公表し、特に研究成果については国内外の学会や学術誌などを通じて広く公開していく。

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのNOの化学挙動を考慮したRuの移行挙動解析

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Research 2021-005, 25 Pages, 2021/08

JAEA-Research-2021-005.pdf:2.91MB

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。課題解決に向け当該施設での蒸気凝縮を伴う環境でのRuの移行挙動に係る小規模実験のデータ分析の結果から気液界面でのRuの物質移行係数の相関式を導出した。この相関式を用いて実規模の仮想的な再処理施設を対象に施設内でのRuの移行挙動の模擬を試行した。解析では、窒素酸化物の化学挙動を解析するSCHERNコードにこの相関式を組み込み、施設内の熱流動解析で得られた条件を境界条件としてRuの定量的な移行挙動を模擬し、その有効性を確認した。

幌延深地層研究計画 令和3年度調査研究計画

中山 雅

JAEA-Review 2021-009, 54 Pages, 2021/07

JAEA-Review-2021-009.pdf:5.02MB

幌延深地層研究計画は、日本原子力研究開発機構が堆積岩を対象に北海道幌延町で実施しているものである。令和3年度は、「令和2年度以降の幌延深地層研究計画」で示した研究課題である、実際の地質環境における人工バリアの適用性確認、処分概念オプションの実証、地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証について、引き続き調査研究を行う。令和3年度に実施する主な調査研究は以下の通りである。「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」については、人工バリア性能確認試験において発熱の影響を無くした条件での試験に移行するとともに、人工バリアの試験体を取り出すための試験施工の解体調査を実施する。「処分概念オプションの実証」については、搬送定置・回収技術の実証として、地下環境におけるコンクリートの劣化に関する試験、分析を継続する。閉鎖技術の実証として、坑道及び周辺岩盤の長期変遷が安全評価に有意な影響を及ぼす条件の詳細化を図るとともに、プラグの施工性や性能確認のための工学規模試験や埋め戻し材と緩衝材との相互作用を検討するための室内試験等を継続する。「地殻変動に対する堆積岩の緩衝能力の検証」については、水圧擾乱試験の結果の解析を行うとともに、稚内層中の断層/割れ目の水理的不連結性に関する検討を継続する。地下水の流れが非常に遅い領域(以下、化石海水領域)を調査・評価する技術の高度化として、化石海水領域の三次元分布を確認するためのボーリング調査を実施する。