Measurement of uranium and fission products in a spent fuel sample using fiber-optic laser-induced breakdown spectroscopy

Batsaikhan, M.; 大場 弘則*; 狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫*; 岩田 圭弘; 坂本 寛*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 41(4), p.1324 - 1335, 2026/04

https://doi.org/10.1039/D5JA00451A

This study presents the development and application of a fiber optic laser-induced breakdown spectroscopy system designed for remote, in situ analysis of nuclear fuel debris at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS). The system was deployed for the first time in a hot cell under high radiation to analyse an actual Boiling Water Reactors spent fuel sample as an exemplar of FDNPS fuel debris. The system successfully identified the main fuel components along with several long lived fission products and related markers such as Sr, Cs, Mo, Ba, and Rb. The emission intensity of the Ba, Rb, and Cs near the periphery region was slightly higher than at the center of the fuel. This indicates a higher concentration of these elements in that area.

中赤外レーザー分光によるトリチウム水連続モニタリング手法の開発(委託研究); 令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 自然科学研究機構*

JAEA-Review 2025-009, 48 Pages, 2025/07

JAEA-Review-2025-009.pdf:2.19MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「中赤外レーザー分光によるトリチウム水連続モニタリング手法の開発」の令和3年度から令和5年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、中赤外レーザーを用いたキャビティリングダウン計測システムによる「濃度60Bq/ccレベル」トリチウム水短時間計測の原理実証を行った。令和5年度は、(1)キャビティリングダウン装置に関する研究及び(2)環境条件下における水素同位体組成評価と標準試料作製(再委託先: 弘前大学)を行った。(1)については、核融合科学研究所の計測実験棟2F実験室に光学ベンチを用意し、各水素同位体濃度のレーザー吸収分光を行うことで、測定感度の評価と計測指針の作成を行った。さらに、令和4年度までに実証した、量子カスケードレーザーの光増幅を発展させ、狭線幅の量子カスケードレーザー増幅と波長可変試験を行った。その結果、波長4.3mの量子カスケードレーザーを鉄イオン添加媒質を用いたレーザー増幅器で光増幅を行い、最大出力390mWを挟線幅30MHz以下で得た。試験結果に基づき、更なる高性能化と他分野への展開についてまとめを行った。(2)においては、標準試料の作製として市販の重水試薬をBG水(トリチウムフリー水)で希釈し、約100Bq/Lの標準試料を作製した。屋内外の同位体比計測については、トリチウム測定用高時間分解能大気水蒸気捕集装置を用いて、パッシブ法(月間)でトリチウムの測定を行い、日々の水素同位体比(D)測定を行って、弘前市の大気水蒸気についてDとトリチウム濃度の関係を評価した。以上より、中赤外レーザーを用いたトリチウム水短時間計測の原理実証を行った。

Effect of sample temperature and laser ablation angle on optical emission and acoustic signals from laser-induced Zirconium plasma

Batsaikhan, M.; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

Optics Express (Internet), 32(24), p.42624 - 42638, 2024/11

https://doi.org/10.1364/OE.538774

A fiber-coupled, acoustic-wave-assisted microchip laser-induced breakdown spectroscopy system (AW-mLIBS) was developed to analyze the elemental composition and surface imaging. In this study, we measured the dependence of sample temperature and laser ablation angle on the laser-induced plasma-optical emission and LIP-acoustic signal. The intensity of the laser-induced plasma-optical emission and ablated mass at three different temperatures and eight different laser ablation angles were estimated using a zirconium sample. Simultaneously, we investigated the laser-induced plasma-acoustic signal amplitude, propagation speed, and shape by synchronizing the AW-mLIBS system with a high-speed camera. The results revealed that the laser-induced plasma-optical emission increases with increasing temperature and is unaffected by laser ablation angle up to 40 degree because the amount of the ablated mass was similar and the plasma. Additionally, no considerable variation in plasma temperature obtained using the Boltzmann method over the sample temperature. However, the propagation speed of the laser-induced plasma-acoustic signal differs with temperature but has marginal angular dependence because the laser-induced plasma-acoustic signal propagates as semispherical. Furthermore, small and no considerable changes observed in the laser-induced plasma-acoustic signal amplitude up to 100 degree Celsius, and the laser ablation angle showed a similar tendency to that of the laser-induced plasma-optical emission.

Development of a radiation tolerant laser-induced breakdown spectroscopy system using a single crystal micro-chip laser for remote elemental analysis

田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 柴田 卓弥; 平等 拓範*; 若井田 育夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(8), p.1109 - 1116, 2024/08

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2298485

For the development of the remote elemental analysis method in a radiation environment based on the laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), the radiation effects on the laser oscillation properties of the single crystal (SC) Nd: YAG microchip laser (MCL) were investigated and compared with those of ceramics Nd: YAG MCL. The laser oscillation properties were measured under gamma-ray irradiation as a function of dose rate. The effects on the SC MCL properties were found to be very small compared to those on the ceramics, indicating minimal radiation effects on the LIBS signal when using SC MCL. Pulse energy and oscillating build-up time (BUT) were measured for a cumulative dose exceeding 1400 kGy. The pulse energy remained stable, and the laser continued to oscillate under irradiation. The BUT also remained stable, demonstrating negligible optical loss accumulation that could affect laser properties even at the demonstrated cumulative dose. The results indicate that the effects of dose rate and cumulative dose on SC MCL laser properties were minimal. The SC MCL was then integrated into the LIBS system, and the gadolinium signal of composite oxides, simulating fuel debris, was successfully measured at the dose rate of 5 kGy/hr. These findings highlight the radiation tolerance of SC MCL as a laser medium for remote LIBS applications in harsh radiation environments.

Two-dimensional elemental mapping of simulated fuel debris using laser-induced breakdown spectroscopy

Batsaikhan, M.; 赤岡 克昭; 佐伯 盛久*; 狩野 貴宏; 大場 弘則; 若井田 育夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(5), p.658 - 670, 2024/05

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2255186

この実験研究では、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いて模擬燃料デブリの二次元元素マッピングを実行し、サンプル表面の元素組成と分布を決定した。本物の燃料デブリはサンプルとして入手できないため、化合物や金属などの予測材料から模擬燃料デブリを作製した。Nd:YAGレーザーの第2高調波を使用して、サンプル表面にプラズマを生成させた。さらに、エシェル分光器を使用して、435650nmの可視波長範囲でプラズマからの発光を検出した。収集されたデータセットのサイズと複雑さから従来のデータ分析方法では良い効果が得られないことが判明した。そのため本研究では、主成分分析や多変量曲線分解能代替最小二乗法などのラベルフリー化学測定法に基づく方法を実装して、サンプル内の各成分に関する空間情報およびスペクトル情報を取得した。結果として、LIBSと化学測定法の統合が、事前知識がほとんどまたは全く無くてもサンプル(燃料デブリなど)に関する定性情報を取得するための非常に効果的なツールであることを実証した。

Laser ablation plasma expansion using microwaves

池田 裕二*; Soriano, J. K.*; 大場 弘則; 若井田 育夫

Scientific Reports (Internet), 13, p.13901_1 - 13901 _11, 2023/08

https://doi.org/10.1038/s41598-023-41208-z

本研究では、Zrターゲットの過渡レーザーアブレーションプラズマの膨張を持続させるためにマイクロ波を利用する可能性を調べた。プラズマにマイクロ波を印加することにより、プラズマ発光強度が2桁から3桁増加する顕著な増強が観測された。また、マイクロ波によってプラズマを空気中で維持できる一方で、周囲の空気との相互作用が増大するため、体積膨張に伴って電子温度が10,000Kから3,000Kまで低下することがわかった。これらの結果は、制御された低温での発光とプラズマ形成の促進にマイクロ波が寄与していることを示すものであり、レーザー誘起ブレークダウン分光法の精度と性能向上におけるマイクロ波の可能性を示すものである。これは、事故炉の廃炉作業において、放射性核燃料デブリのような危険物を取り扱う際の重要な利点である。

中赤外レーザー分光によるトリチウム水連続モニタリング手法の開発(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 自然科学研究機構*

JAEA-Review 2022-059, 34 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-059.pdf:1.58MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「中赤外レーザー分光によるトリチウム水連続モニタリング手法の開発」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、中赤外レーザーを用いたキャビティリングダウン計測システムによる「濃度60Bq/ccレベル」トリチウム水短時間計測の原理実証を成果目的とする。令和3年度は、上記目標を達成するため、(1)キャビティリングダウン装置に関する研究、及び(2)環境条件下における水素同位体組成評価と標準試料作製(再委託先: 弘前大学)を行った。(1)においては、中赤外キャビティリングダウン試験を行った。実験室に光学ベンチ(3m1.2m)を設置し、光学ベンチ上に設計した光キャビティを構築した。次に、キャビティリングダウン計測に必須なレーザー光源を開発した。波長4.34mから4.72mの範囲に可変可能で、最高出力22mW、ビーム品質M=1.1のレーザー開発に成功した。(2)においては、標準試料の作製として、複数の試薬会社より市販されている重水標準溶液を利用して水素同位体標準溶液作製を進め、安定同位体である重水試料の準備を行った。また市販の重水試薬を購入し、約100Bq/Lの標準試料作製準備が整った。さらに、屋内外の同位体比計測の測定準備を行った。低バックグラウンド液体シンチレーション計数装置の性能評価を行い、試料量10mLで2,400分計測すると検出下限値は約0.6Bq/Lであることを確認した。これにより一般環境中トリチウム濃度を計測する準備が整った。

レーザー蛍光法を用いた燃料デブリ変質相の同定(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2022-007, 59 Pages, 2022/06

JAEA-Review-2022-007.pdf:2.09MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「レーザー蛍光法を用いた燃料デブリ変質相の同定」の平成30年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本課題は令和3年度が最終年度となるため4年度分の成果を取りまとめた。本研究は、デブリの主要構成元素であるウランに着目し、酸化的環境で安定な6価ウラン(U(VI))に選択的な時間分解型レーザー蛍光分光(TRLFS)法を用い、様々な条件下でデブリ表面に生成する変質相の同定を行うことを目的とする。特に、極低温での測定を行うことで、さらなる高感度・高分解能測定を実現すると共に、量子化学計算や多変量解析、機械学習を援用することで、多成分、不均質なデブリ変質相の同定に繋げる。令和2年度は、極低温TRLFS測定システムの構築として、令和元年度から継続して、極低温TRLFS測定システムの改良を実施した。また、模擬デブリ試料の変質試験により得られた試料を用いて、極低温TRLFS測定を実施した。模擬燃料デブリ変質試験と変質相の同定においては、令和元年度から継続して、模擬デブリ試料の変質試験を行い、得られた試料を極低温TRLFS測定に供した。測定結果と参照試料ライブラリを比較して、異なる条件で模擬デブリ表面に生成する変質相を多変量解析や機械学習を用いて同定した。

マイクロ波重畳LIBSによるデブリ組成計測の高度化と同位体の直接計測への挑戦(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; アイラボ*

JAEA-Review 2021-027, 62 Pages, 2021/11

JAEA-Review-2021-027.pdf:3.06MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「マイクロ波重畳LIBSによるデブリ組成計測の高度化と同位体の直接計測への挑戦」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。LIBS(レーザー誘起ブレークダウン分光法)は、核燃料デブリの遠隔組成計測への応用が想定されているものの、放射線の影響による光ファイバーでの損失、レーザ伝送出力の低下及びデブリ性状等により、想定外の信号強度の低下が懸念される。また、一般的にはLIBSは、同位体計測には適さないとされていることから改善すべき課題がある。本研究では、LIBSの測定点に、アンテナを用いてマイクロ波を重畳し、信号強度の大幅な増倍とSN比を改善することで、軽量コンパクトなシステムの実現を目指した。さらに、LIBSの発光強度の向上により、今まで実現が困難だったウラン同位体のその場計測の実現性についても検討を行った。

レーザー蛍光法を用いた燃料デブリ変質相の同定(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京大学*

JAEA-Review 2020-053, 64 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-053.pdf:3.58MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「レーザー蛍光法に用いた燃料デブリ変質相の同定」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、デブリの主要構成元素であるウランに着目し、酸化的環境で安定な6価ウラン(U(VI))に選択的な時間分解型レーザー蛍光分光(TRLFS)法を用い、様々な条件下でデブリ表面に生成する変質相の同定を行う。特に、極低温での測定を行うことで、さらなる高感度・高分解能測定を実現すると共に、量子化学計算や多変量解析、機械学習を援用することで、多成分、不均質なデブリ変質相の同定に繋げる。令和元年度は、前年度に構築した室温TRLFSシステムを元に極低温TRLFSシステムを構築し、システムの検証を行った。また、3種類の参照試料を合成し、極低温TRLFSシステムを用いた測定へ試料を提供し、得られたデータを参照試料のTRLFSライブラリとして準備した。そして、模擬デブリ試料としてU(IV)Oを作製し、5種類の試験条件で変質試験を開始すると共に、Parallel Factor Analysis (PARAFAC)によるスペクトル分離手法、および、機械学習によるスペクトルマッチング手法を構築した。