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論文

Characteristics of TPDN/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for MA(III) recovery

小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11

Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract $$^{241}$$Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.

論文

Research and development for accuracy improvement of neutron nuclear data on minor actinides

原田 秀郎; 岩本 修; 岩本 信之; 木村 敦; 寺田 和司; 中尾 太郎; 中村 詔司; 水山 一仁; 井頭 政之*; 片渕 竜也*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 146, p.11001_1 - 11001_6, 2017/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.04

A nuclear data project entitled Research and development for Accuracy Improvement of neutron nuclear data on Minor ACtinides (AIMAC) is being performed in Japan. The objective of the project is to improve accuracy of neutron nuclear data for minor actinides and some fission products, which is required for developing innovative nuclear system transmuting these nuclei. Following research items have been conducted to achieve the objective: (1) Measurements of thermal neutron capture cross-sections by activation methods, (2) High-precision quantifications of shielded sample amounts used for TOF measurement, (3) Resonance parameter determinations at J-PARC/ANNRI and KURRI/LINAC, (4) Extension of capture cross sections to high energy neutrons at J-PARC/ANNRI, (5) High quality evaluation based on iterative communication with experimenters. The achievement of the project is presented.

論文

Application of FE-SEM to the measurement of U, Pu, Am in the irradiated MA-MOX fuel

佐々木 新治; 丹野 敬嗣; 前田 宏治

Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 6 Pages, 2017/00

高速炉での照射中には、径方向の温度勾配により、径方向に組織変化と径方向の元素分布の変化が発生する。このため、マイナーアクチノイドが含まれるMOX燃料の照射による振る舞いを研究することは、高速炉燃料の開発に重要である。燃料試料の詳細な観察と元素分析を行うために、FE-SEM/WDXを用いて、照射済のMA-MOX燃料の照射後試験を実施した。試料は高い放射能量と$$alpha$$線を有するため、装置は改造している、(1)放射性物質の漏洩を防ぐため、FE-SEMとシールドを遠隔でコントロールする試料移送装置を取り付けた。(2)装置と作業者の被ばくを防止するため、装置は遮へい体の内部にインストールし、制御系は外部に移設した。照射されたMA-MOXには組織変化が観察され、特性X線のピークを検出することに成功した。特性X線の強度を用いて、U, Pu, AmのMA-MOX試料の径方向に沿った定量的な評価を試みた。これにより、Um, Pu, Amの径方向の分布の変化を掴むことができた。この方法は、微細組織の変化とMA-MOX燃料の元素分布の変化を解明することに大きな利点がある。

論文

Flow-sheet study of MA recovery by extraction chromatography for SmART cycle project

渡部 創; 野村 和則; 北脇 慎一; 柴田 淳広; 小藤 博英; 佐野 雄一; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.101 - 108, 2016/12

BB2015-3215.pdf:0.34MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.84

Optimization in a flow-sheet of the extraction chromatography process for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from high level liquid waste (HLLW) were carried out through batch-wise adsorption/elution experiments on diluted HLLW and column separation experiments on genuine HLLW. Separation experiments using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbent columns with an improved flow-sheet successfully achieved more than 70 % recovery yields of MA(III) with decontamination factors of Ln(III) $$>$$ 10$$^{3}$$, and a modified flow-sheet for less contamination with fission products was proposed consequently. These results will contribute to MA(III) recovery operations for SmART Cycle project in Japan Atomic Energy Agency which is planned to demonstrates FR fuel cycle with more than 1g of Am.

論文

Development of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史*; 佐藤 匠; 倉田 正輝

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1811 - 1817, 2015/09

原子力機構では、マイナーアクチノイド(MA: Np, Am, Cm)など長寿命核種の核変換に関する研究を実施している。階層型燃料サイクル概念に基づき、核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を用いてMA核変換を行う方法については、ウランを含まない窒化物燃料を用いることが検討されている。MAの核変換率を向上させるためには、使用済燃料を処理し、残存するMAを回収して再利用することが必要であり、その燃料サイクル技術の研究開発は重要である。本論文では、原子力機構で実施している窒化物燃料と乾式再処理法を用いた燃料サイクルに関する研究の現状及び今後の予定を紹介する。

論文

Extraction separation of Am(III) and Eu(III) with TPEN isomers and decanoic acid

松村 達郎; 竹下 健二*

ACS Symposium Series, 933, p.261 - 273, 2006/07

TPENのピリジル基の結合位置が異なる3種の異性体、t2pen, t3pen, t4penを合成し、これらと脂肪酸の一種であるデカン酸との協同抽出によるAm(III)とEu(III)の分離を試みた。これら3種の異性体は、水溶液中での、水素イオン,金属イオンとの錯形成に関する挙動は非常に似ているが、AmとEuの抽出挙動はまったく異なることが明らかとなった。t2penのみがデカン酸との協同抽出によりAmを抽出可能であり、Euとの分離係数は100であった。他の2種類の異性体は、抽出能力が非常に低くAmとEuの分離は観察されなかった。ピリジル基の窒素ドナーが骨格のN-C-C-N構造に近接しているt2penのみが、Amを分離可能であった。

報告書

原研における群分離に関する研究開発; 4群群分離プロセス開発までのレビュー

森田 泰治; 久保田 益充*

JAERI-Review 2005-041, 35 Pages, 2005/09

JAERI-Review-2005-041.pdf:2.24MB

原研における群分離に関する研究開発について、研究開発開始当初より、4群群分離プロセス開発及びその実高レベル廃液試験までの成果を取りまとめ、総括した。1980年(昭和55年)頃に構築した3群群分離プロセスでは高レベル放射性廃液中の元素を超ウラン元素,Sr-Cs及びその他の元素の3群に分離する。その後研究開発された4群群分離プロセスでは上記にTc-白金族元素群を分離対象に加えられている。4群群分離プロセスについては、燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)内に整備した群分離試験装置を用いて濃縮実高レベル廃液による実証試験が実施された。この間、さまざまな分離手法が研究,試験され、各分離対象元素(群)に最適な分離手法,分離条件等について多くの検討がなされた。高レベル廃液は、希ガスとハロゲンを除く第1族から第16族までの多くの種類の元素を含んでおり、分離対象もさまざまであることから、取り扱った際に起こる事象は非常に複雑である。したがって、過去の経験,知見や成果をきちんと整理して、これを今後の研究に活かすことが非常に重要である。本報告は、今後の研究開発に役立たせるため、これらの研究開発の内容及びその成果をレビューしたものである。

論文

Selective separation of Am(III) from Ln(III) with a novel synergistic extraction system, N,N,N',N'-tetrakis(2-methylpyridyl)ethylenediamine (TPEN) and carboxylic acid in 1-octanol

Mirvaliev, R.*; 渡邉 雅之; 松村 達郎; 館盛 勝一*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(11), p.1122 - 1124, 2004/11

 被引用回数:18 パーセンタイル:21.18(Nuclear Science & Technology)

高レベル廃棄物の長期放射能毒性の劇的な低減化を目指す分離変換技術の実現には、高レベル廃液からマイナーアクチノイドを分離し、ADS等に供給する分離技術の開発が重要である。しかし、マイナーアクチノイドのうちAm, Cmは溶液中で3価のイオンとなりランタノイドと類似した化学的挙動を取るため相互の分離が困難であることが知られており、各国においてこの分離に適用できる抽出剤の開発が精力的に進められている。N,N,N',N'-tetrakis(2-methylpyridyl)ethylenediamine (TPEN)は、水相中においてAmとランタノイド元素との錯体安定度定数に10$$^{2}$$の差があることが報告されており、われわれはこれまでニトロベンゼン系,D2EHPA-オクタノール系において、TPENによるAmのランタノイド元素からの抽出分離を確認してきた。今回、より実用に適した新規協同抽出系であるTPEN・デカン酸-オクタノール系において、Am(III)がLn(III)から選択的に分離されることを見いだし、その分離係数、SF$$_{Am/Eu}$$は最大84を示した。

論文

Fabrication of nitride fuels for transmutation of minor actinides

湊 和生; 赤堀 光雄; 高野 公秀; 荒井 康夫; 中島 邦久; 伊藤 昭憲; 小川 徹

Journal of Nuclear Materials, 320(1-2), p.18 - 24, 2003/09

 被引用回数:45 パーセンタイル:5.24

原研では、地層処分の負担軽減,環境負荷低減を目的に、長寿命核種であるマイナーアクチノイドのNp,Am,Cmを窒化物燃料として加速器駆動核変換炉により短寿命核種に核変換する概念を提案している。これまでに、NpN,(Np,Pu)N,AmN,(Am,Y)N,(Am,Zr)N,(Cm,Pu)Nなどの窒化物を炭素熱還元法により酸化物から調製することに成功している。調製した窒化物については、X線回折法による相の同定及び格子定数測定,不純物酸素及び炭素の分析などを実施している。また、ウランを含まない(Pu,Zr)N及びPuN+TiNの燃料ペレットを製造し、材料試験炉JMTRにおいて照射試験を開始した。

論文

核変換研究開発の現状・展望,B; 核変換専用燃料と処理

湊 和生; 荒井 康夫

原子核研究, 47(6), p.31 - 38, 2003/06

長寿命核種の分離変換技術に関して、マイナーアクチノイドを主成分とする窒化物燃料と溶融塩を用いた高温化学再処理に基づく、核変換専用燃料サイクル概念を提案している。核変換専用窒化物燃料及び高温化学再処理技術の特長,研究開発状況、及び今後の展望について述べる。

論文

Validation of minor actinide cross sections by studying samples irradiated for 492 days at the dounreay prototype fast reactor, 2; Burnup calculations

辻本 和文; 河野 信昭; 篠原 伸夫; 桜井 健; 中原 嘉則; 向山 武彦; Raman, S.*

Nuclear Science and Engineering, 144(2), p.129 - 141, 2003/06

マイナーアクチノイドの断面積データの検証のため、アクチノイドサンプルが英国PFRにおいて全出力換算日で492日間照射された。照射されたサンプルは、原研と米国オークリッジ国立研究所で成分分析された。お互いに独立なこれらの分析により、非常に有用な放射化学分析結果が得られた。主要核種($$^{235}$$U and $$^{239}$$Pu)とドジメータサンプルの予備燃焼解析結果をもとに、サンプル照射位置での中性子束を決定した。この論文(Part.2)では、燃焼解析と実験結果との比較を行った。その結果、$$^{234}$$U, $$^{238}$$Pu, Am及びCmに対するFIMAは若干計算値は課題評価する傾向にあるもの、おおむね計算値と実験値はよく一致していた。しかしこれらの核種に対する$$^{148}$$Ndの核分裂収率の誤差は非常に大きく、今後再評価していく必要があると考えられる。今回解析に用いたJENDL-3.2のMA核データに関しては、MAの核変換システムの概念検討には十分であるが、詳細設計を行うにはさらに改善されていく必要がある。幾つかの核種、特に$$^{238}$$Puと$$^{242}$$Puの断面積データは新たな測定データによる再評価が必要である。

論文

Validation of minor actinide cross sections by studying samples irradiated for 492 days at the dounreay prototype fast reactor, 1; Radiochemical analysis

篠原 伸夫; 河野 信昭; 中原 嘉則; 辻本 和文; 桜井 健; 向山 武彦*; Raman, S.*

Nuclear Science and Engineering, 144(2), p.115 - 128, 2003/06

英国ドンレイ高速中性子原型炉で492日間照射したアクチノイド試料を放射化学的手法を用いて分析し、核分裂生成物(Mo,Zr,Nd)とアクチノイド(U,Np,Pu,Am,Cm,Cf)の同位体組成を精度良く測定した。本論文(PaperI)では、化学分析の詳細と得られた分析データを記述した。本研究で得られたデータは米国オークリッジ国立研究所で得られたデータと良い一致を示すとともに、本分析データは今後の燃焼計算コードのベンチマーク情報として、さらに核データライブラリの検証に役立つものである。なお別報(PaperII)では、本分析データを用いて核データの検証を試みた。

論文

Validation of minor actinide cross sections by studying samples irradiated for 492 days at the dounreay prototype fast reactor, 1; Radiochemical analysis

篠原 伸夫; 河野 信昭; 中原 嘉則; 辻本 和文; 桜井 健; 向山 武彦*; Raman, S.*

Nuclear Science and Engineering, 144(2), p.115 - 128, 2003/06

 被引用回数:8 パーセンタイル:49.63(Nuclear Science & Technology)

英国ドンレイ高速中性子原型炉で492日間照射したアクチノイド試料を放射化学的手法を用いて分析し、核分裂生成物(Mo,Zr,Nd)とアクチノイド(U,Np,Pu,Am,Cm,Cf)の同位体組成を精度よく測定した。本論文(Paper 1)では、化学分析の詳細と得られた分析データを記述した。本研究で得られたデータは米国オークリッジ国立研究所で得られたデータと良い一致を示すとともに、本分析データは今後の燃焼計算コードのベンチマーク情報として、さらに核データライブラリの検証に役立つモノである。なお別報(Part 2)では、本分析データを用いて核データの検証を試みた。

論文

Validation of minor actinide cross sections by studying samples irradiated for 492 days at the dounreay prototype fast reactor, 2; Burnup calculations

辻本 和文; 河野 信昭; 篠原 伸夫; 桜井 健; 中原 嘉則; 向山 武彦*; Raman, S.*

Nuclear Science and Engineering, 144(2), p.129 - 141, 2003/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:38.63(Nuclear Science & Technology)

マイナーアクチノイドの断面積データの検証のため、アクチノイドサンプルが英国PFRにおいて全出力換算日で492日間照射された。照射されたサンプルは、原研と米国オークリッジ国立研究所で成分分析された。お互いに独立なこれらの分析により、非常に有用な放射化学分析結果が得られた。本研究では、これらの放射化学分析データと燃焼解析による計算値との比較を行い、マイナーアクチノイド断面積データの検証を行った。その結果、$${}^{234}$$U、$${}^{238}$$Pu、Am及びCmに対するFIMAは、若干計算値は実験値を過大評価する傾向にあるものの、おおむね計算値と実験値はよく一致していた。しかし、これらの核種に対する$${}^{148}$$Ndの核分裂収率の誤差は非常に大きく、今後再評価していく必要があると考えられる。今回解析に用いたJENDL-3.2のMA核データに関しては、MAの核変換システムの概念検討には十分であるが、詳細解析を行うには今後さらに改善されていく必要がある。いくつかの核種、特に$${}^{238}$$Puと$${}^{242}$$Puの断面積データは新たな測定データによる再評価が必要である。

論文

Preparation of novel silica-based R-BTP extraction-resins and their application to trivalent actinides and lanthanides separation

Wei, Y.*; 星 陽崇*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 内山 軍蔵*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.761 - 764, 2002/11

われわれは、長寿命マイナーアクチノイドとZr, Moのような核分裂生成物を高レベル廃液から分離するため、用いる有機溶媒が最小量で済み、装置がコンパクトな抽出クロマトグラフィーによる高度な群分離プロセスを研究してきた。本研究では、新しい窒素ドナー配位子である、種々のアルキル基を持つ2,6-bi-(5,6-dialkyl-1,2,4-triazine-3-yl)-pyridine (R-BTP)を合成して、これらの配位子が直径50$$mu$$mのSiO$$_{2}$$-P担体に担持された、シリカを基材とした新しい抽出樹脂を調製して、$$^{243}$$AmとLn(III)の硝酸溶液からの吸着について検討した。その結果、吸着挙動がR-BTPのアルキル基に強く依存し、${it n}$Bu-BTP/SiO$$_{2}$$-Pと${it n}$Hex-BTP/SiO$$_{2}$$-Pが、高いAm(III)について、高い吸着性とLn(III)に対する選択性を持つことがわかった。分離係数としては、Am/Ceについて約10$$^{4}$$、Am/Eu-Gdについて約10$$^{2}$$が得られ、これら抽出樹脂を用いた抽出クロマトグラフィーにより、効果的にAm(III)をLn(III)から分離できると期待される。

論文

The Accelerator driven system strategy in Japan

倉田 有司; 滝塚 貴和; 大杉 俊隆; 高野 秀機

Journal of Nuclear Materials, 301(1), p.1 - 7, 2002/02

 被引用回数:9 パーセンタイル:43.33

日本におけるADS(加速器駆動核変換システム)の最近の戦略を述べた。階層型燃料サイクル概念は、長寿命放射性核種の分離と核変換のためのシステムとして、原研によって提案されている。ADSはこの階層型燃料サイクルのキーテクノロジーである。提案されたシステムは、鉛-ビスマス冷却,窒化物燃料を用いたマイナーアクチノイドと長寿命核分裂生成物を核変換するための800MWtのADSである。原研と高エネルギー加速器機構の統合計画のもとで、施設の概念設計が実施されている。高強度陽子加速器に加え、加速器駆動核変換技術の開発と実証のために、炉物理実験施設と工学実験施設が計画されている。炉物理実験施設ではハイブリッド未臨界システムの炉物理データを取得することを主な目的とし、工学実験施設では鉛-ビスマスターゲットシステムの設計のための材料データを蓄積することを主な目的としている。

論文

Chemical and isotopic characteristics of a neptunium sample for nuclear data measurements

篠原 伸夫; 河野 信昭

Journal of Nuclear Science and Technology, 34(4), p.398 - 401, 1997/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:60.08(Nuclear Science & Technology)

$$^{237}$$Npの正確な核データを測定する目的で、放射化学的手法を用いてネプツニウム試料の化学的並びに同位体純度を分析した。試料中には不純物として少量のプルトニウム、アメリシウム及びキュリウムが含まれていることがわかった。イオン交換法によりこれら不純物からネプツニウムを化学分離したのち、$$alpha$$線スペクトロメトリによりネプツニウムの同位体組成を測定した。得られた$$^{236}$$Np/$$^{237}$$Npの原子数比は5.5$$times$$10$$^{-8}$$であった。ここで$$^{236}$$Npは、$$^{237}$$Npの製造過程において$$^{237}$$Np(n,2n)$$^{236}$$Np反応によって生成する副産物である。本試料中に含まれる$$^{236}$$Npは、$$^{237}$$Npの核データの測定実験には影響しないことがわかった。

論文

Dense fuel cycles for actinide burning and thermodynamic database

小川 徹; 山岸 滋; 小林 紀昭; 伊藤 昭憲; 向山 武彦; 半田 宗男; R.G.Haire*

Global 1995,Int. Conf. on Evaluation of Emerging Nuclear Fuel Cycle Systems, 1, p.207 - 214, 1995/00

超ウラン元素、中でもマイナー・アクチニド(Np、Am、Cm)の取扱いの困難さから、アクチニド消滅のための燃料サイクル設計には暫新なアプローチが必要になる。階層サイクル概念ではマイナー・アクチニド(MA)は第二層中に閉じ込められる。このMA消滅処理サイクルに用いる高密度燃料サイクルの概念を提出した。MAの一窒化物は燃料要素に加工され、照射後に溶融塩電解法によって再処理される。代替案として金属燃料の使用も考えられる。これらの燃料サイクル概念の成立性評価の観点から、関連する熱力学データベースの現状と将来の拡張とを論じた。

口頭

マイナーアクチニドの中性子核データ精度向上に係る研究開発,6; TOF測定に用いるサンプル量の高精度決定のための技術開発(質量分析)

藤井 俊行*; 堀 順一*; 芝原 雄司*; 福谷 哲*; 高宮 幸一*; 木村 敦; 原田 秀郎

no journal, , 

原子力システム研究開発事業「マイナーアクチニドの中性子核データ精度向上に係る研究開発」の一環として、研究に供される試料の原料の同位体比を、表面電離型質量分析計を用いて高精度に測定する研究を進めている。研究の計画、進捗状況とともに、得られた成果について報告する。

口頭

J-PARC TEF project and related heavy metal technologies

佐々 敏信

no journal, , 

長寿命放射性核種の効率的な核変換のため、原子力機構では液体鉛ビスマス合金(LBE)を冷却材とする加速器駆動システム(ADS)を提案している。ADSでLBEを安全に利用するための基礎的な研究を実施するため、J-PARC計画の中で核変換実験施設(TEF)を建設することも提案している。施設建設のために重要なLBE中酸素濃度の監視と制御技術、流動LBEによる材料腐食データベースの整備、LBEループ機器の開発といった技術開発も合わせて進めている。LBE冷却ADSを実現するための原子力機構での活動を講義の中で紹介する。

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