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廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*
JAEA-Review 2024-012, 122 Pages, 2024/09
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(以下、「1F」という)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「福島原子力発電所事故由来の難固定核種の新規ハイブリッド固化への挑戦と合理的な処分概念の構築・安全評価」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、1F事故で発生した多様な廃棄物を対象とし、固定化が難しく長期被ばく線量を支配するヨウ素(I)、核種のマイナーアクチノイド(MA)に注目し、これらのセラミクス1次固化体を、更に特性評価モデルに実績を有するSUSやジルカロイといったマトリクス材料中に熱間等方圧加圧法(HIP)等で固定化した"ハイブリッド固化体"とすることを提案する。核種閉じ込めの多重化、長期評価モデルの信頼性の向上により実効性・実用性のある廃棄体とし、処分概念を具体化する。潜在的有害度及び核種移行の観点から処分後の被ばく線量評価を行い、安全かつ合理的な廃棄体化法、処分方法の構築を目的としている。2年目の令和4年度は、1F模擬廃棄物の合成実験、各種放射線照射実験、浸出試験、ハイブリッド固化体の構造解析、固化元素の電子状態変化の放射光分析を行った。種々の計算でI固化体の固溶エネルギー、マトリクスと1次固化体との相互作用を解明した。実験と計算検討により、ヨウ素廃棄物にはマトリクスとしてSUSが適すると結論付けた。ハイブリッド固化体からの核種移行、被ばく線量に対する人工バリア、天然バリア機能の感度解析により、廃棄体寿命を長くすることが長半減期かつ難固定性のI-129には効果的であることが明らかとなった。以上により、廃棄物合成から廃棄物処分時の安全評価までの結節が達成された。
廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*
JAEA-Review 2022-072, 116 Pages, 2023/03
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「福島原子力発電所事故由来の難固定核種の新規ハイブリッド固化への挑戦と合理的な処分概念の構築・安全評価」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、1F事故で発生した多様な廃棄物を対象とし、固定化が難しく長期被ばく線量を支配するヨウ素(I)、核種のマイナーアクチノイド(MA)に注目し、これらのセラミクス1次固化体を、更に特性評価モデルに実績を有するSUSやジルカロイといったマトリクス材料中に熱間等方圧加圧法(HIP)等で固定化した"ハイブリッド固化体"とすることを提案する。核種閉じ込めの多重化、長期評価モデルの信頼性の向上により実効性・実用性のある廃棄体とし、処分概念を具体化する。潜在的有害度及び核種移行の観点から処分後の被ばく線量評価を行い、安全かつ合理的な廃棄体化法、処分方法の構築を目的としている。初年度の令和3年度は、1次固化体の合成と物性評価、核種浸出性の評価、放射線影響の解明、1次固化体の構造解析、放射光を用いた固化元素の電子状態、結合性、局所構造解析、計算科学を用いた1次固化体ならびにハイブリッド固化体物性の解明、溶出モデルの検討、ハイブリッド固化体の検討、処分概念・安全評価の検討について準備が完了し、リファレンスの1次固化体とHIP試料の作製、その物性評価、放射線照射実験、放射光実験、第一原理計算の成果が得られている。
樋川 智洋; 村山 琳*; 熊谷 友多; 山下 真一*; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 松村 達郎
UTNL-R-0501, p.24 - 25, 2020/12
東京大学大学院工学系研究科が有するライナック研究施設を利用して平成31年度に得られた成果をまとめたものである。マイナーアクチノイド(MA)の分離プロセスで利用が見込まれるジグリコールアミド抽出剤について、ドデカン及びオクタノール溶液中における放射線分解過程をパルスラジオリシスにより調べた。その結果、アルコールを添加することにより、ジグリコールアミド抽出剤の放射線分解過程は、これまで考えられてきたラジカルカチオンを経由するドデカン単一溶媒中での分解過程とは異なることが示唆された。
森田 泰治; 福島 昌宏; 鹿島 陽夫*; 津幡 靖宏
JAEA-Data/Code 2020-013, 38 Pages, 2020/09
マイナーアクチノイド分離プロセスにおける臨界安全評価のための基礎データとして、Cm, Amおよびこれらの混合物についての中性子減速系である水混合系(均質, 水反射体付き)での臨界質量を求める計算を行った。Cm-244とCm-245との混合系では、核分裂性であるCm-245の比率が大きいほど臨界質量が小さいが、臨界となるときのCm-245重量が、Cm-245の比率によらずに概ねCm-245のみの濃度で整理できることを明らかにした。実際の再処理プロセスで取り扱うPu-239: 71%, Pu-240: 17%, Pu-241: 12%のPu同位体混合物と比べるとCm-245: 30%の方が臨界となりやすい。Cmを、Amを含む他の元素から分離し、その溶液を濃縮する場合は臨界防止への配慮が必要である。一方、Amでは、核分裂性の同位体であるAm-242m単体での最小臨界質量は、Cm-245に比べて小さい。しかし、使用済燃料中ではAm-242mの同位体比率は小さく、その比率が最も高くなる高速炉燃料中のAmの場合でも数%程度であり、わずかな水混合で臨界質量が大きくなることがわかった。そのため、Amの同位体混合物では中性子減速系での臨界は考慮する必要がなく、また、これはAm-Cm混合物でも同様である。
渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(3), p.1273 - 1277, 2019/12
被引用回数:5 パーセンタイル:44.57(Chemistry, Analytical)Extraction chromatography flow-sheet employing octyl(phenyl)--diisobutylcarbonoylmethylphosphine oxide (CMPO) and (2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) extractants for trivalent minor actinide recovery was modified to improve column separation performance. Excellent trivalent minor actinides recovery performance was obtained by column separation experiments on nitric acid solution containing the trivalent minor actinides and representative fission product elements, i.e. recovery yields 93% with sufficient decontamination factors against the fission products. Those are the best performance which we have ever obtained by experiments inside hot cell.
小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11
Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.
原田 秀郎; 岩本 修; 岩本 信之; 木村 敦; 寺田 和司; 中尾 太郎; 中村 詔司; 水山 一仁; 井頭 政之*; 片渕 竜也*; et al.
EPJ Web of Conferences, 146, p.11001_1 - 11001_6, 2017/09
被引用回数:2 パーセンタイル:76.51(Nuclear Science & Technology)A nuclear data project entitled Research and development for Accuracy Improvement of neutron nuclear data on Minor ACtinides (AIMAC) is being performed in Japan. The objective of the project is to improve accuracy of neutron nuclear data for minor actinides and some fission products, which is required for developing innovative nuclear system transmuting these nuclei. Following research items have been conducted to achieve the objective: (1) Measurements of thermal neutron capture cross-sections by activation methods, (2) High-precision quantifications of shielded sample amounts used for TOF measurement, (3) Resonance parameter determinations at J-PARC/ANNRI and KURRI/LINAC, (4) Extension of capture cross sections to high energy neutrons at J-PARC/ANNRI, (5) High quality evaluation based on iterative communication with experimenters. The achievement of the project is presented.
竹内 正行; 佐野 雄一; 渡部 創; 中原 将海; 粟飯原 はるか; 小藤 博英; 小泉 務; 水野 朋保
Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04
SmART cycle test has been promoted for reduction of volume and radiotoxicity of vitrified waste. It is a fuel cycle test using small amount of minor actinides (MA) in irradiated FBR fuels. The plan includes U, Pu and MA partitioning, fuel fabrication, irradiation at FBR and post irradiation examination. In this paper, a series of radioactive tests for MA partitioning from the irradiated fuel were mainly focused. As treatment of the irradiated fuel, it was sheared and dissolved by hot nitric acid, and then, U, Pu and Np in the dissolved fuel solution are co-extracted by solvent extraction. Am and Cm in the raffinate are efficiently separated by chromatographic technique. The target of MA yield for this cycle test is more than 1g to fabricate MOX pellets bearing 5% MA. As the current status for the MA partitioning, we have successfully finished the shearing and dissolution of the irradiated FBR fuel and solvent extraction process and the two steps flowsheet for Am and Cm partitioning from the raffinate and denitration behavior of separation product solution was discussed.
佐々木 新治; 丹野 敬嗣; 前田 宏治
Proceedings of 54th Annual Meeting of Hot Laboratories and Remote Handling (HOTLAB 2017) (Internet), 6 Pages, 2017/00
高速炉での照射中には、径方向の温度勾配により、径方向に組織変化と径方向の元素分布の変化が発生する。このため、マイナーアクチノイドが含まれるMOX燃料の照射による振る舞いを研究することは、高速炉燃料の開発に重要である。燃料試料の詳細な観察と元素分析を行うために、FE-SEM/WDXを用いて、照射済のMA-MOX燃料の照射後試験を実施した。試料は高い放射能量と線を有するため、装置は改造している、(1)放射性物質の漏洩を防ぐため、FE-SEMとシールドを遠隔でコントロールする試料移送装置を取り付けた。(2)装置と作業者の被ばくを防止するため、装置は遮へい体の内部にインストールし、制御系は外部に移設した。照射されたMA-MOXには組織変化が観察され、特性X線のピークを検出することに成功した。特性X線の強度を用いて、U, Pu, AmのMA-MOX試料の径方向に沿った定量的な評価を試みた。これにより、Um, Pu, Amの径方向の分布の変化を掴むことができた。この方法は、微細組織の変化とMA-MOX燃料の元素分布の変化を解明することに大きな利点がある。
渡部 創; 野村 和則; 北脇 慎一; 柴田 淳広; 小藤 博英; 佐野 雄一; 竹内 正行
Procedia Chemistry, 21, p.101 - 108, 2016/12
被引用回数:14 パーセンタイル:99.08(Chemistry, Inorganic & Nuclear)Optimization in a flow-sheet of the extraction chromatography process for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from high level liquid waste (HLLW) were carried out through batch-wise adsorption/elution experiments on diluted HLLW and column separation experiments on genuine HLLW. Separation experiments using CMPO/SiO-P and HDEHP/SiO-P adsorbent columns with an improved flow-sheet successfully achieved more than 70 % recovery yields of MA(III) with decontamination factors of Ln(III) 10, and a modified flow-sheet for less contamination with fission products was proposed consequently. These results will contribute to MA(III) recovery operations for SmART Cycle project in Japan Atomic Energy Agency which is planned to demonstrates FR fuel cycle with more than 1g of Am.
林 博和; 西 剛史*; 佐藤 匠; 倉田 正輝
Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1811 - 1817, 2015/09
原子力機構では、マイナーアクチノイド(MA: Np, Am, Cm)など長寿命核種の核変換に関する研究を実施している。階層型燃料サイクル概念に基づき、核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を用いてMA核変換を行う方法については、ウランを含まない窒化物燃料を用いることが検討されている。MAの核変換率を向上させるためには、使用済燃料を処理し、残存するMAを回収して再利用することが必要であり、その燃料サイクル技術の研究開発は重要である。本論文では、原子力機構で実施している窒化物燃料と乾式再処理法を用いた燃料サイクルに関する研究の現状及び今後の予定を紹介する。
松村 達郎; 竹下 健二*
ACS Symposium Series, 933, p.261 - 273, 2006/07
TPENのピリジル基の結合位置が異なる3種の異性体、t2pen, t3pen, t4penを合成し、これらと脂肪酸の一種であるデカン酸との協同抽出によるAm(III)とEu(III)の分離を試みた。これら3種の異性体は、水溶液中での、水素イオン,金属イオンとの錯形成に関する挙動は非常に似ているが、AmとEuの抽出挙動はまったく異なることが明らかとなった。t2penのみがデカン酸との協同抽出によりAmを抽出可能であり、Euとの分離係数は100であった。他の2種類の異性体は、抽出能力が非常に低くAmとEuの分離は観察されなかった。ピリジル基の窒素ドナーが骨格のN-C-C-N構造に近接しているt2penのみが、Amを分離可能であった。
森田 泰治; 久保田 益充*
JAERI-Review 2005-041, 35 Pages, 2005/09
原研における群分離に関する研究開発について、研究開発開始当初より、4群群分離プロセス開発及びその実高レベル廃液試験までの成果を取りまとめ、総括した。1980年(昭和55年)頃に構築した3群群分離プロセスでは高レベル放射性廃液中の元素を超ウラン元素,Sr-Cs及びその他の元素の3群に分離する。その後研究開発された4群群分離プロセスでは上記にTc-白金族元素群を分離対象に加えられている。4群群分離プロセスについては、燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)内に整備した群分離試験装置を用いて濃縮実高レベル廃液による実証試験が実施された。この間、さまざまな分離手法が研究,試験され、各分離対象元素(群)に最適な分離手法,分離条件等について多くの検討がなされた。高レベル廃液は、希ガスとハロゲンを除く第1族から第16族までの多くの種類の元素を含んでおり、分離対象もさまざまであることから、取り扱った際に起こる事象は非常に複雑である。したがって、過去の経験,知見や成果をきちんと整理して、これを今後の研究に活かすことが非常に重要である。本報告は、今後の研究開発に役立たせるため、これらの研究開発の内容及びその成果をレビューしたものである。
Mirvaliev, R.*; 渡邉 雅之; 松村 達郎; 館盛 勝一*; 竹下 健二*
Journal of Nuclear Science and Technology, 41(11), p.1122 - 1124, 2004/11
被引用回数:21 パーセンタイル:77.41(Nuclear Science & Technology)高レベル廃棄物の長期放射能毒性の劇的な低減化を目指す分離変換技術の実現には、高レベル廃液からマイナーアクチノイドを分離し、ADS等に供給する分離技術の開発が重要である。しかし、マイナーアクチノイドのうちAm, Cmは溶液中で3価のイオンとなりランタノイドと類似した化学的挙動を取るため相互の分離が困難であることが知られており、各国においてこの分離に適用できる抽出剤の開発が精力的に進められている。N,N,N',N'-tetrakis(2-methylpyridyl)ethylenediamine (TPEN)は、水相中においてAmとランタノイド元素との錯体安定度定数に10の差があることが報告されており、われわれはこれまでニトロベンゼン系,D2EHPA-オクタノール系において、TPENによるAmのランタノイド元素からの抽出分離を確認してきた。今回、より実用に適した新規協同抽出系であるTPEN・デカン酸-オクタノール系において、Am(III)がLn(III)から選択的に分離されることを見いだし、その分離係数、SFは最大84を示した。
湊 和生; 赤堀 光雄; 高野 公秀; 荒井 康夫; 中島 邦久; 伊藤 昭憲; 小川 徹
Journal of Nuclear Materials, 320(1-2), p.18 - 24, 2003/09
被引用回数:53 パーセンタイル:94.31(Materials Science, Multidisciplinary)原研では、地層処分の負担軽減,環境負荷低減を目的に、長寿命核種であるマイナーアクチノイドのNp,Am,Cmを窒化物燃料として加速器駆動核変換炉により短寿命核種に核変換する概念を提案している。これまでに、NpN,(Np,Pu)N,AmN,(Am,Y)N,(Am,Zr)N,(Cm,Pu)Nなどの窒化物を炭素熱還元法により酸化物から調製することに成功している。調製した窒化物については、X線回折法による相の同定及び格子定数測定,不純物酸素及び炭素の分析などを実施している。また、ウランを含まない(Pu,Zr)N及びPuN+TiNの燃料ペレットを製造し、材料試験炉JMTRにおいて照射試験を開始した。
湊 和生; 荒井 康夫
原子核研究, 47(6), p.31 - 38, 2003/06
長寿命核種の分離変換技術に関して、マイナーアクチノイドを主成分とする窒化物燃料と溶融塩を用いた高温化学再処理に基づく、核変換専用燃料サイクル概念を提案している。核変換専用窒化物燃料及び高温化学再処理技術の特長,研究開発状況、及び今後の展望について述べる。
篠原 伸夫; 河野 信昭; 中原 嘉則; 辻本 和文; 桜井 健; 向山 武彦*; Raman, S.*
Nuclear Science and Engineering, 144(2), p.115 - 128, 2003/06
英国ドンレイ高速中性子原型炉で492日間照射したアクチノイド試料を放射化学的手法を用いて分析し、核分裂生成物(Mo,Zr,Nd)とアクチノイド(U,Np,Pu,Am,Cm,Cf)の同位体組成を精度良く測定した。本論文(PaperI)では、化学分析の詳細と得られた分析データを記述した。本研究で得られたデータは米国オークリッジ国立研究所で得られたデータと良い一致を示すとともに、本分析データは今後の燃焼計算コードのベンチマーク情報として、さらに核データライブラリの検証に役立つものである。なお別報(PaperII)では、本分析データを用いて核データの検証を試みた。
篠原 伸夫; 河野 信昭; 中原 嘉則; 辻本 和文; 桜井 健; 向山 武彦*; Raman, S.*
Nuclear Science and Engineering, 144(2), p.115 - 128, 2003/06
被引用回数:12 パーセンタイル:61.54(Nuclear Science & Technology)英国ドンレイ高速中性子原型炉で492日間照射したアクチノイド試料を放射化学的手法を用いて分析し、核分裂生成物(Mo,Zr,Nd)とアクチノイド(U,Np,Pu,Am,Cm,Cf)の同位体組成を精度よく測定した。本論文(Paper 1)では、化学分析の詳細と得られた分析データを記述した。本研究で得られたデータは米国オークリッジ国立研究所で得られたデータと良い一致を示すとともに、本分析データは今後の燃焼計算コードのベンチマーク情報として、さらに核データライブラリの検証に役立つモノである。なお別報(Part 2)では、本分析データを用いて核データの検証を試みた。
辻本 和文; 河野 信昭; 篠原 伸夫; 桜井 健; 中原 嘉則; 向山 武彦; Raman, S.*
Nuclear Science and Engineering, 144(2), p.129 - 141, 2003/06
マイナーアクチノイドの断面積データの検証のため、アクチノイドサンプルが英国PFRにおいて全出力換算日で492日間照射された。照射されたサンプルは、原研と米国オークリッジ国立研究所で成分分析された。お互いに独立なこれらの分析により、非常に有用な放射化学分析結果が得られた。主要核種(U and Pu)とドジメータサンプルの予備燃焼解析結果をもとに、サンプル照射位置での中性子束を決定した。この論文(Part.2)では、燃焼解析と実験結果との比較を行った。その結果、U, Pu, Am及びCmに対するFIMAは若干計算値は課題評価する傾向にあるもの、おおむね計算値と実験値はよく一致していた。しかしこれらの核種に対するNdの核分裂収率の誤差は非常に大きく、今後再評価していく必要があると考えられる。今回解析に用いたJENDL-3.2のMA核データに関しては、MAの核変換システムの概念検討には十分であるが、詳細設計を行うにはさらに改善されていく必要がある。幾つかの核種、特にPuとPuの断面積データは新たな測定データによる再評価が必要である。
辻本 和文; 河野 信昭; 篠原 伸夫; 桜井 健; 中原 嘉則; 向山 武彦*; Raman, S.*
Nuclear Science and Engineering, 144(2), p.129 - 141, 2003/06
被引用回数:11 パーセンタイル:58.85(Nuclear Science & Technology)マイナーアクチノイドの断面積データの検証のため、アクチノイドサンプルが英国PFRにおいて全出力換算日で492日間照射された。照射されたサンプルは、原研と米国オークリッジ国立研究所で成分分析された。お互いに独立なこれらの分析により、非常に有用な放射化学分析結果が得られた。本研究では、これらの放射化学分析データと燃焼解析による計算値との比較を行い、マイナーアクチノイド断面積データの検証を行った。その結果、U、Pu、Am及びCmに対するFIMAは、若干計算値は実験値を過大評価する傾向にあるものの、おおむね計算値と実験値はよく一致していた。しかし、これらの核種に対するNdの核分裂収率の誤差は非常に大きく、今後再評価していく必要があると考えられる。今回解析に用いたJENDL-3.2のMA核データに関しては、MAの核変換システムの概念検討には十分であるが、詳細解析を行うには今後さらに改善されていく必要がある。いくつかの核種、特にPuとPuの断面積データは新たな測定データによる再評価が必要である。